本文選題：氧化石墨烯 + 水溶性石墨烯　； 參考：《燕山大學(xué)》2016年博士論文

【摘要】：石墨烯是單層碳原子厚度的二維材料,具有優(yōu)良的電子遷移率、機(jī)械強(qiáng)度和吸附能力,被用于電容器、污水處理、建筑和太陽(yáng)能電池等各種領(lǐng)域中。但石墨烯的不溶性限制了其應(yīng)用,如何改善石墨烯的分散性從而制備出復(fù)合均勻的復(fù)合材料成為目前的研究熱點(diǎn)。對(duì)肼基苯磺酸(PHS)分子中含有肼基和磺酸基,本論文設(shè)計(jì)以其為還原劑和修飾劑,作用于氧化石墨烯(GO),制備得到親水性石墨烯。然后以其為原料,在水相中與四氧化三鐵、聚合物和或二氧化鈦等進(jìn)行作用,制備得到復(fù)合均勻的功能性材料,對(duì)相應(yīng)產(chǎn)品的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行表征和分析,研究產(chǎn)品的性能、合成及作用機(jī)理,為新型親水性石墨烯及其復(fù)合材料的開發(fā)與應(yīng)用奠定基礎(chǔ)。采用改進(jìn)的Hummers法,以石墨粉為原料,在混酸(濃硫酸和濃磷酸)的存在下,與氧化劑高錳酸鉀在50℃反應(yīng)12 h,制備得到GO。TEM和XRD顯示,GO為透明薄紗狀的片層狀,在2θ=9.0°有衍射峰,呈較好的晶體結(jié)構(gòu)。將制得的GO和PHS混合,在氮?dú)獗Ｗo(hù)下,于85℃反應(yīng)12 h,一步合成得到親水性石墨烯(HG)(在無(wú)或有氫氧化鈉存在下得到的產(chǎn)品分別稱為HGa或HGb)。反應(yīng)過(guò)程主要為PHS被吸附,然后穿插于GO片層,與GO上的基團(tuán)作用,還原了其分子中的含氧基團(tuán)尤其是羰基。由于PHS殘基中含有極性強(qiáng)的磺酸基團(tuán),形成較大的空間位阻和較強(qiáng)的靜電排斥力,降低了HG的表面能,避免了HG之間的聚集,并給予HG良好的水溶性。HGa在水中的濃度可高達(dá)12.66 mg·mL~(-1),HGb為9.27 mg·mL~(-1),且可保存數(shù)月,不產(chǎn)生沉淀,并在pH=2-12條件下有良好的相容性和穩(wěn)定性。它們也可分散于極性有機(jī)溶劑如DMF和DMSO中,以及乙醇、聚乙烯醇和環(huán)糊精的水溶液中。HG水溶液在260-283 nm有紫外吸收峰,是由于其分子不飽和碳骨架和芳香基團(tuán)而產(chǎn)生的;TEM下呈透明的薄紗狀,褶皺少,說(shuō)明其聚集程度較小;XRD顯示由于有機(jī)基團(tuán)的存在,其結(jié)晶性較弱。TGA和DTA測(cè)試結(jié)果表明,HGa在350-670℃的失重率為62.2%,HGb則為54.3%,說(shuō)明磺酸基轉(zhuǎn)化成鈉鹽后,HG的熱穩(wěn)定性有所增加。采用一步化學(xué)共沉淀法,以硫酸亞鐵銨、氯化鐵和HG為原料,在堿性水溶液中于85℃反應(yīng)1 h,制備得到了Fe_3O_4/HG復(fù)合物。結(jié)果表明,Fe_3O_4粒子均勻分散在HG的片層上,粒徑在9.15-21.80 nm之間,且隨著HG含量的增加,Fe_3O_4/HG中的Fe_3O_4的粒徑逐漸變小。Fe_3O_4/HG具有亞鐵磁性、較高的矯頑力、低的比飽和磁化強(qiáng)度和對(duì)染料羅丹明B和Cr3+離子良好的吸附性。吸附動(dòng)力學(xué)符合假二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,吸附過(guò)程由內(nèi)擴(kuò)散和吸附劑表面活性位點(diǎn)的化學(xué)吸附共同控制。光Fenton反應(yīng)結(jié)果表明,Fe_3O_4/HG可在短時(shí)間內(nèi)達(dá)到較好的光催化效果,當(dāng)HG的含量為53.81%時(shí),催化效率可達(dá)87.68%,速率為0.055 mg·min-1,這主要是由于HG具有較高的載流子遷移率,能加快Fe3+/Fe2+之間電子轉(zhuǎn)換速率的緣故。測(cè)試結(jié)果顯示,Fe_3O_4/HG的Zeta電位可達(dá)38.1 mv,且HG含量越高,相應(yīng)Zeta電位值也相應(yīng)越大,由此可通過(guò)HG的含量調(diào)控Fe_3O_4/HG在水中的分散程度和穩(wěn)定性。采用一步化學(xué)共沉淀法,以硫酸亞鐵銨、氯化鐵和聚乙烯醇(PVA)為原料,在無(wú)或有HG存在的條件下,于85℃反應(yīng)1 h制備得到了Fe_3O_4/PVA(FP)和Fe_3O_4/HG/PVA(GFP)兩種膜材料。結(jié)果顯示,FP中的Fe_3O_4粒子呈球狀,且均勻分布在PVA中,平均粒徑在8.19-17.58 nm;GFP中的Fe_3O_4粒子呈球形、網(wǎng)狀及棒狀等多種形態(tài)。FP和GFP都為亞鐵磁性,GFP比FP具有更高的熱穩(wěn)定性和阻燃性。當(dāng)HG的含量為1.2 wt%時(shí),GFP有最高的抗拉強(qiáng)度(198.13 Mpa)、最大的吸收能(0.58 J)、較大的最大應(yīng)變(629.57%)和楊氏模量(0.31 Gpa)。GFP具有優(yōu)異的機(jī)械性能,這主要?dú)w因于HG、Fe_3O_4和PVA之間的交聯(lián)以及協(xié)同作用。分別采用低溫水解法和超聲法,在酸性條件下,以四氯化鈦和HG為原料,制備得到了TiO_2/HG系列復(fù)合物。結(jié)果表明,在超聲作用下,復(fù)合的TiO_2粒徑在0.21-0.38μm之間,且分散均勻,全部呈相對(duì)穩(wěn)定的金紅石相;而低溫水解法得到的TiO_2粒徑在0.23-0.38μm之間,略顯聚集,為金紅石和銳鈦礦相的混合體,且隨著HG含量的增加,金紅石相減少,由此可通過(guò)HG的量調(diào)控TiO_2/HG復(fù)合物中TiO_2的晶型。甲基橙光降解實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,TiO_2/HG具有較好的光降解效率,且隨HG量的增加,光反應(yīng)速率和降解率逐漸增加,這主要是由于HG的存在可增加載流子的遷移率,并抑制了TiO_2光生電子-空穴對(duì)的復(fù)合,與低溫水解法相比,超聲法獲得的產(chǎn)品具有更好的光催化效率。HG和TiO_2/HG對(duì)大腸桿菌的生長(zhǎng)均有抑制作用,抑菌率分別為82.61%和89.85%,說(shuō)明TiO_2/HG有利于活性自由基的產(chǎn)生,可起到了良好的抑菌作用。
[Abstract]:In the presence of mixed acid ( concentrated sulfuric acid and concentrated phosphoric acid ) , it is used as reducing agent and modifying agent in the presence of mixed acid ( concentrated sulfuric acid and concentrated phosphoric acid ) . The results show that Fe _ 3O _ 4 / HG can achieve better photocatalytic activity in short time . The results show that Fe _ 3O _ 4 / HG can achieve better photocatalytic activity in short time . The results show that the Fe _ 3O _ 4 / HG can achieve better photocatalytic activity in water . The results show that the Fe _ 3O _ 4 / HG has a higher charge carrier mobility . The results show that the Fe _ 3O _ 4 / HG has a higher charge carrier mobility . The results show that the Fe _ 3O _ 4 / HG has a higher charge carrier mobility . The results show that the Fe _ 3O _ 4 / HG has a higher charge carrier mobility . The results show that the Fe _ 3O _ 4 / HG has a higher charge carrier mobility . The results show that the Fe _ 3O _ 4 / HG has a higher charge carrier mobility . The results show that the Fe _ 3O _ 4 / HG has a higher charge carrier mobility . GFP had the highest tensile strength ( 198.13 Mpa ) , maximum absorption energy ( 0.58 J ) , large maximum strain ( 629.57 % ) and Young ' s modulus ( 0.31 Gpa ) . The results show that TiO _ 2 / HG has better photocatalytic efficiency . The results show that TiO _ 2 / HG has better photocatalytic efficiency . The results show that TiO _ 2 / HG has better photocatalytic efficiency . The results show that TiO _ 2 / HG has better photocatalytic efficiency .

【學(xué)位授予單位】：燕山大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ127.11;TB332

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本文編號(hào)：1780847