本文關(guān)鍵詞：以介孔前驅(qū)體合成二氧化鈦及其光催化水解制氫的研究

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【摘要】：氫氣是一種超清潔能源,其燃燒熱值高、無污染,預(yù)期在未來的能源消耗結(jié)構(gòu)中將占據(jù)主導(dǎo)地位。TiO_2是一種在紫外光下具有較好光催化產(chǎn)氫活性的半導(dǎo)體催化材料,通過元素?fù)诫s和材料復(fù)合等手段對(duì)Ti02進(jìn)行改性,其光催化活性可擴(kuò)展到可見光范圍。在本文中,我們采用水熱法合成了納米顆粒型二氧化鈦TiO_2-NP,引入La、Co、Zr、Ni、Fe、N或S雜原子對(duì)其進(jìn)行了改性；采用表面活性劑自主裝法合成了介孔二氧化鈦前驅(qū)體,經(jīng)焙燒后獲得了具有良好光化學(xué)活性的m-TiO_2,并優(yōu)化了其合成條件和反應(yīng)條件；在此基礎(chǔ)上,引入La和N合成了對(duì)可見光有響應(yīng)的La-m-TiO_2和N-m-TiO_2樣品。此外,我們還嘗試采用水熱法制備了石墨烯／--氧化鈦復(fù)合型材料rGO/m-TiO_2,并對(duì)其光催化制氫性能進(jìn)行了評(píng)價(jià),研究結(jié)果表明：(1)采用水熱法合成了納米二氧化鈦TiO_2-NP及摻雜型納米二氧化鈦M-TiO_2-NP和X-TiO_2-NP系列樣品。當(dāng)La摻雜量(n_(La)/n_(TiO_2))為0.01時(shí),La-TiO_2-NP樣品在紫外光下的產(chǎn)氫活性可達(dá)3.85 L.g~(-1)h~(-1),較TiO_2-NP提高了20.3%；在可見光下的產(chǎn)氫活性為182mL·g~(-1)h~(-1)當(dāng)S摻雜量(n_s/n_(TiO_2))為0.05時(shí),S-TiO_2-NP樣品在紫外光下的產(chǎn)氫活性可達(dá)3.90 L·g~(-1)h~(-1);可見光條件下的產(chǎn)氫活性達(dá)168 mL·g~(-1)h~(-1)。(2)合成了介孔二氧化鈦前驅(qū)體,經(jīng)450℃焙燒后獲得了具有光催化活性結(jié)構(gòu)的m-TiO_2樣品。當(dāng)m-TiO_2樣品用量為0.4g/L,甲醇濃度為20%,Pt負(fù)載量為0.5-0.7wt%時(shí),其在紫外光下的產(chǎn)氫活性最高,達(dá)3.80 L.g~(-1)h-,壽命長達(dá)20 h,是P25的1.54倍,總產(chǎn)氫量提高了4.7%。以介孔二氧化鈦前驅(qū)體合成的La-m-TiO_2和N-m-TiO_2系列樣品,紫外光下,當(dāng)摻雜量(n_(La)/n_(TiO_2))為0.01的La-m-TiO_2的產(chǎn)氫活性達(dá)4.45 L·g-lh~(-1),摻雜量(nN/n_(TiO_2))為4的N-m-TiO_2樣品達(dá)4.50 L.g~(-1)h~(-1),較未摻雜樣品分別提高了17%和18%。在可見光下,La-m-TiO_2(n_(La)/n_(TiO_2)=0.01)和N-m-TiO_2(nN/n_(TiO_2)=4)的產(chǎn)氫活性分別達(dá)137 mL.g~(-1)h~(-1)和164mL·g~(-1)h~(-1)。(3)采用水熱法合成的rGO/m-TiO_2樣品,當(dāng)石墨烯量(n_(TGO)/n_(TiO_2))為0.01時(shí),樣品在紫外光下的產(chǎn)氫活性為5.40L·g~(-1)h~(-1),較未復(fù)合樣品提高了42%；在可見光條件下,其產(chǎn)氫活性最高達(dá)196mL·g~(-1)h~(-1)。
【關(guān)鍵詞】：光催化 二氧化鈦 介孔前驅(qū)體 銳鈦礦 產(chǎn)氫活性
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;TQ116.2
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 引言10-12
• 1 文獻(xiàn)綜述12-31
• 1.1 光催化材料的產(chǎn)氫過程和機(jī)理12-14
• 1.1.1 半導(dǎo)體光催化材料的產(chǎn)氫過程12
• 1.1.2 半導(dǎo)體光催化材料的產(chǎn)氫機(jī)理12-14
• 1.2 不同形貌的TiO_2型半導(dǎo)體光催化材料的制備及性能14-20
• 1.2.1 TiO_2型半導(dǎo)體納米顆粒15-16
• 1.2.2 TiO_2型半導(dǎo)體薄膜16
• 1.2.3 TiO_2型半導(dǎo)體微球體16-19
• 1.2.4 TiO_2型半導(dǎo)體納米纖維和納米管19
• 1.2.5 TiO_2型半導(dǎo)體納米片19-20
• 1.3 TiO_2型半導(dǎo)體光催化劑的改性20-27
• 1.3.1 貴金屬負(fù)載20-21
• 1.3.2 半導(dǎo)體復(fù)合21-22
• 1.3.3 離子摻雜22-26
• 1.3.4 染料敏化26-27
• 1.4 硫化物及固溶體類化合物27-29
• 1.4.1 硫化物半導(dǎo)體27-28
• 1.4.2 固溶體類化合物28-29
• 1.5 新型光催化材料29-30
• 1.5.1 層狀結(jié)構(gòu)化合物29
• 1.5.2 鈣鈦礦型結(jié)構(gòu)化合物29-30
• 1.5.3 鈮基化合物30
• 1.6 論文研究目的和內(nèi)容30-31
• 2 實(shí)驗(yàn)部分31-36
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器31-32
• 2.2 二氧化鈦光催化材料的合成方法32-34
• 2.2.1 納米二氧化鈦的合成32
• 2.2.2 摻雜型納米二氧化鈦的合成32-33
• 2.2.3 介孔二氧化鈦的合成33
• 2.2.4 摻雜型介孔二氧化鈦的合成33-34
• 2.2.5 石墨烯復(fù)合介孔二氧化鈦的合成34
• 2.3 合成材料的表征34-35
• 2.3.1 X-射線衍射(XRD)34
• 2.3.2 氮?dú)馕锢砦?N_2-adsorption)34
• 2.3.3 傅立葉紅外吸收(FT-IR)34-35
• 2.3.4 紫外-可見漫反射吸收光譜分析(UV-vis)35
• 2.3.5 透射電子顯微鏡分析(TEM)35
• 2.4 光催化產(chǎn)氫反應(yīng)35-36
• 2.4.1 紫外光條件35
• 2.4.2 可見光條件35-36
• 3 水熱法合成摻雜型納米二氧化鈦及其光催化產(chǎn)氫活性36-46
• 3.1 水熱法合成納米二氧化鈦36-37
• 3.2 水熱法合成金屬摻雜型納米二氧化鈦及其光催化產(chǎn)氫活性37-41
• 3.2.1 水熱法合成M-TiO_2-NP樣品及其光催化產(chǎn)氫活性37-40
• 3.2.2 水熱法合成La-TiO_2-NP樣品及其光催化產(chǎn)氫活性40-41
• 3.3 水熱法合成非金屬摻雜型納米二氧化鈦及其光催化產(chǎn)氫活性41-44
• 3.3.1 水熱法合成X-TiO_2-NP樣品及其光催化產(chǎn)氫活性41-43
• 3.3.2 水熱法合成S-TiO_2-NP樣品及其光催化產(chǎn)氫活性43-44
• 3.4 本章小結(jié)44-46
• 4 以介孔前驅(qū)體合成二氧化鈦及其光催化產(chǎn)氫活性46-63
• 4.1 m-TiO_2的合成及其光催化產(chǎn)氫活性46-49
• 4.2 合成條件對(duì)m-TiO_2樣品光催化產(chǎn)氫活性的影響49-55
• 4.2.1 合成溫度的影響49
• 4.2.2 模板劑用量(n_(CATB)/n_(TiO_2))的影響49-51
• 4.2.3 水量的(n_(H2O)/n_(TiO_2))的影響51-52
• 4.2.4 焙燒溫度的影響52-55
• 4.3 反應(yīng)條件對(duì)m-TiO_2樣品光催化產(chǎn)氫活性的影響55-57
• 4.3.1 Pt負(fù)載量的影響55
• 4.3.2 催化劑用量的影響55-56
• 4.3.3 甲醇濃度的影響56-57
• 4.4 以介孔前驅(qū)體合成摻雜型m-TiO_2及其光催化產(chǎn)氫活性57-61
• 4.4.1 以介孔前驅(qū)體合成La-m-TiO_2樣品及其光催化產(chǎn)氫活性57-59
• 4.4.2 以介孔前驅(qū)體合成N-m-TiO_2樣品及其光催化產(chǎn)氫活性59-61
• 4.5 本章小結(jié)61-63
• 5 水熱法合成石墨烯復(fù)合型二氧化鈦及光催化制氫性能研究63-67
• 5.1 水熱法合成石墨烯復(fù)合型rGO-m-TiO_2樣品63-65
• 5.2 石墨烯復(fù)合型rGO-m-TiO_2樣品的光催化產(chǎn)氫活性65-66
• 5.3 本章小結(jié)66-67
• 結(jié)論67-68
• 參考文獻(xiàn)68-74
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況74-75
• 致謝75-76

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本文編號(hào)：977362