本文關鍵詞：半導體納米異質光催化劑的構建及其光生載流子動力學的研究

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【摘要】：面對全世界范圍內的能源危機和環(huán)境問題,半導體光催化技術受到了人們極大的關注,因為它具有巨大的潛力來解決這些問題,比如光催化產氫與光催化降解污染物。然而單一半導體光催化劑存在著一系列缺陷,例如光生電子空穴對快速的復合,對太陽光譜范圍的響應有限以及穩(wěn)定性很差,從而使得它們的光催化效率很低。在過去近10年內很多技術方法都被發(fā)展來解決這些問題,其中最常用的技術方法是構建半導體異質結構。最近在這個領域取得的很多成果都意味著構建異質結構可以促進半導體光催化劑的效率。然而,目前這個領域還沒有能構成為一個完善的系統,異質結構想要光催化效率更高,更加廉價以及更穩(wěn)定仍然需要進一步探索。根據上述的背景以及我們的條件,我們設計了一系列的半導體異質結構光催化劑用于光裂解水產氫以及污水處理。具體細節(jié)內容如下：1.利用化學氣相沉積法(CVD)兩步合成了垂直站立的納米異質結構納米片陣列,其中核為三氧化鉬而殼為可調控的二硫化鉬。合成的MoS2/MoOx異質結構納米片在可見光下對有機染料的催化活性增強了,并且在寬泛的pH值下擁有很好的兼容性,這些優(yōu)勢對實際生產應用是很有意義的。垂直站立的納米片構建成了三維的網狀結構,構建了更大的比表面積,增強對太陽光的吸收以及增多了催化反應的活性位點。最為重要的是,少層的二硫化鉬的復合可以優(yōu)化能帶結構從而促進可見光的吸收以及光生電子空穴對的有效分離,與此同時,二硫化鉬的保護殼使得該催化劑能夠在寬泛的pH值下抵抗光腐蝕。2.利用溶膠凝膠法將氧化鋅量子點均勻分散在含有S2-和S032-基團的空穴犧牲劑矩陣中用于高效的光催化產氫。氧化鋅量子點與空穴犧牲劑有序的雜化是通過一個水溶于乙醇的動力學過程,形成一個穩(wěn)定的氧化鋅量子點與空穴犧牲劑的復合水溶膠。這樣一個復合結構擁有一個穩(wěn)定持續(xù)并且較高的產氫效率達到260μmol h-1 g-1,大約是單純氧化鋅量子點產氫效率的五十倍。提高的光催化效率以及穩(wěn)定性來源于氧化鋅量子點與空穴犧牲劑的復合帶來的比表面積增大,捕捉更多的光子,鈍化缺陷,消除空穴以及收集光生電子等一系列的協同效應。3.多元的納米異質結構作為最有吸引力的復合材料已經被應用于能源的轉換。就目前來看,構建更為精致的異質結構用于半導體系統內部的電子導向流動傳輸還需要進一步去研究。因此,我們通過有序的自組裝過程構建了一個大面積的三維枝狀CuxO/Zn0@Au異質結構包括了氧化銅納米線以及嫁接的復合了金顆粒的氧化鋅納米碟。這樣一個樹狀的納米異質結構在p-n異質結,氧化鋅極性面和金等離子體振的共同作用下,保證了光生電子和空穴被很好的引導流動傳輸,分別流向氧化鋅納米碟和氧化銅納米線樹干,從而顯著的提高了光催化產氫的效率。
【關鍵詞】：半導體異質結構 光生載流子傳輸 光催化
【學位授予單位】：揚州大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;O644.1
【目錄】：

• 摘要2-4
• Abstract4-8
• 第一章 緒論8-22
• 1.1 引言8-9
• 1.2 半導體異質結構光催化研究現狀9-17
• 1.2.1 半導體能帶理論9-10
• 1.2.2 半導體光催化的分類及其基本原理10-13
• 1.2.3 半導體異質結構的設計方向的現狀13-17
• 1.3 光催化異質結構領域存在的問題以及發(fā)展方向17-19
• 1.4 本論文主要的研究內容和目的19-20
• 參考文獻20-22
• 第二章 MoS_2/MoO_x異質結納米片對可見光降解有機染料效率以及穩(wěn)定性的增強22-38
• 2.1 引言22-23
• 2.2 樣品制備與表征23-25
• 2.2.1 實驗材料23
• 2.2.2 制備方法23-24
• 2.2.3 表征手段24-25
• 2.2.4 光催化降解測試25
• 2.3 結果與討論25-33
• 2.3.1 MSO異質結構的形貌與微結構25-29
• 2.3.2 吸收光譜29-30
• 2.3.3 光催化降解30-32
• 2.3.4 MSO異質結構的光催化機制32-33
• 2.4 本章小結33-34
• 參考文獻34-38
• 第三章 ZnO量子點與空穴犧牲基團的復合結構對光催化產氫的增強38-48
• 3.1 引言38-39
• 3.2 樣品制備與表征39-41
• 3.2.1 實驗材料39
• 3.2.2 制備方法39-40
• 3.2.3 表征手段40-41
• 3.2.4 光催化產氫測試41
• 3.3 結果與討論41-46
• 3.3.1 ZnO/HS形貌與微結構41-42
• 3.3.2 量子點表面基團復合修飾的證實42-43
• 3.3.3 光致發(fā)光譜(PL譜)43-44
• 3.3.4 ZnO/HS復合結構光催化產氫及機制44-46
• 3.4 本章小結46
• 參考文獻46-48
• 第四章 3D枝狀Cu_xO/ZnO@Au多元異質結構用于高效的光催化產氫48-73
• 4.1 引言48-50
• 4.2 樣品制備與表征50-53
• 4.2.1 實驗材料50
• 4.2.2 制備方法50-52
• 4.2.3 表征手段52
• 4.2.4 光催化產氫測試52-53
• 4.3 結果與討論53-65
• 4.3.1 三維枝狀Cu_xO/ZnO@Au異質結的形貌與微結構53-58
• 4.3.2 吸收光譜58-59
• 4.3.3 光催化產氫59-61
• 4.3.4 CZD2@Au異質結構的光催化機制61-62
• 4.3.5 光催化載流子遷移機制的證明62-65
• 4.4 本章小結65-66
• 參考文獻66-73
• 第五章 總結和展望73-75
• 參考文獻75-76
• 致謝與感悟76-78
• 攻讀碩士學位期間論文發(fā)表和專利申報情況78-80

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