本文關鍵詞：生物質多級孔碳材料的制備及其吸附水中磺胺二甲基嘧啶性能研究

  更多相關文章： 環(huán)境污染物 多級孔碳材料 生物質材料 磺胺二甲基嘧啶 吸附分離

【摘要】：磺胺類抗生素是人工合成的一類抗菌性藥物,在人、畜及水生生物感染性疾病的治療與預防方面起到了重要的作用。但長期持久的使用使得水體中磺胺類抗生素殘留超標,破壞生態(tài)系統(tǒng)的平衡。吸附法由于其能耗較低,無副產(chǎn)物且吸附劑可循環(huán)利用等特點已成為去除水環(huán)境中磺胺類抗生素殘留最常用的方法。為了解決傳統(tǒng)吸附劑合成原料種類繁多,價格昂貴,生產(chǎn)工藝復雜,比表面積較小,吸附速率較低等缺點,本文以單一、廉價的生物質材料為碳源,通過先碳化后活化的生產(chǎn)工藝,制備出具有高比表面積、較強吸附速率的吸附劑材料。本論文選取磺胺二甲基嘧啶(SMZ)為研究對象。以廉價、產(chǎn)量豐富、可再生且富含碳元素及氮元素的蝦殼、牛骨、酵母菌三種生物質材料為碳源。首先將原材料在N2的保護下高溫碳化,然后經(jīng)KOH高溫活化制備出一系列的多級孔吸附材料,并通過表征及靜態(tài)吸附試驗判定出最佳活化條件。通過掃描電子顯微鏡(SEM),透射電子顯微鏡(TEM)等先進的表征手段分析產(chǎn)物的結構和形貌等特點。通過吸附等溫線、吸附動力學和再生性能測試等方法來研究生物質多級孔碳材料的吸附特征。具體研究工作如下:(1)以蝦殼為原料,通過自模板法碳化和KOH活化制備出蝦殼基N摻雜多級孔碳材料(N-HPCs)。分別對其形貌特征、各元素含量百分比及比表面積等參數(shù)進行表征。結果表明:產(chǎn)物的比表面積、孔隙率及產(chǎn)量與KOH質量比、活化溫度有關�？疾靺�(shù)影響發(fā)現(xiàn):當KOH與碳化蝦殼的質量比為2:1且活化溫度為850oC時,所制備的吸附劑材料(N-HPC-850-2)產(chǎn)量較高且比表面積和孔體積最大分別為3171 m2 g-1和1.934 cm3 g-1,是最佳制備條件。與Freundlich模型相比吸附實驗數(shù)據(jù)更好的吻合Langmuir吸附等溫線模型能,且隨溫度的升高吸附量增大。準二級動力學模型可以更好的描述吸附動力學數(shù)據(jù)。同時再生性實驗表明N-HPC-850-2具有良好的再生穩(wěn)定性,為快速、高效的去除水環(huán)境中磺胺類抗生素的殘留提供了可能。(2)以牛骨為原材料采用KOH活化方法制備出擁有優(yōu)良性能的牛骨基多級孔碳材料,且其具有較大的比表面積和孔隙率、較好的化學穩(wěn)定性和多種尺寸的孔道結構。通過FT-IR,SEM,TEM,Raman及元素分析等方法對多級孔碳材料的物理化學性質進行了表征。分析結果表明:當活化溫度大于700oC時有利于孔道結構的發(fā)展,當活化溫度達到850oC且KOH與碳化牛骨的質量比為3:1時,BHPC-850-3的比表面積和總孔隙率均達到最大值分別為3232m2 g-1和1.976cm3g-1。通過SEM,TEM和FT-IR的表征圖中可以看到活化前后材料的形貌結構發(fā)生了較大變化。由Freundlich和Langmuir吸附方程對實驗數(shù)據(jù)進行分析。準一級和準二級動力學模型對吸附動力學數(shù)據(jù)進行擬合。靜態(tài)吸附結果表明:與Freundlich等溫線方程相比BHPC-850-3對SMZ的吸附數(shù)據(jù)更符合Langmuir等溫模型。準二級動力學曲線擬合能更好的符合動力學行為。從熱力學實驗參數(shù)(ΔG°,ΔS°和ΔH°)可以看出BHPC-850-3對SMZ的吸附是自發(fā)的吸熱過程。同時BHPC-850-3表現(xiàn)出良好的再生性和穩(wěn)定性,為生物質材料在高效去除水環(huán)境中磺胺類抗生素殘留提供了可行性方案。(3)酵母菌作為繁殖能力強、環(huán)境友好型可再生生物質資源,其含有大量的碳元素及氮元素,是制備吸附性碳材料的優(yōu)選原料。通過自模板法碳化及KOH活化兩步制備出富含多級孔的碳材料(YHPC-3)。通過FT-IR、SEM、Raman及元素分析等表征方法其物理化學性質進行分析。結果顯示YHPC-3具有最大的比表面積(3808 m2 g-1)和最高的空隙率(2.202 cm3 g-1),且能高效地去除水環(huán)境中殘留的SMZ。靜態(tài)吸附結果表明:SMZ的去除率隨反應溫度的升高而增長,但溶液的pH值對其影響較小。YHPC-3對SMZ的去除過程屬于Langmuir單分子層吸附,準二級動力學曲線能更好的描述吸附動力學過程。熱力學實驗參數(shù)表明YHPC-3對SMZ的去除過程為自發(fā)的吸熱反應。同時通過再生性實驗YHPC-3展現(xiàn)出了良好的穩(wěn)定性和再生性。YHPC-3展現(xiàn)出優(yōu)良的吸附性能和良好的化學穩(wěn)定性,為環(huán)境中抗生素殘留的有效去除提供了重要的參考價值。
【關鍵詞】：環(huán)境污染物 多級孔碳材料 生物質材料 磺胺二甲基嘧啶 吸附分離
【學位授予單位】：江蘇大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O647.3
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 緒論12-25
• 1.1 磺胺類抗生素的簡介及處理方法12-16
• 1.1.1 磺胺類抗生素簡介12
• 1.1.2 環(huán)境中磺胺類抗生素的主要來源12-14
• 1.1.3 環(huán)境中磺胺類抗生素殘留的危害14
• 1.1.4 環(huán)境中磺胺類抗生素殘留常用的處理方法14-16
• 1.2 生物質資源的簡介及利用現(xiàn)狀16-19
• 1.2.1 生物質資源簡介16-17
• 1.2.2 生物質資源的排放與環(huán)境污染17-18
• 1.2.3 生物質資源利用現(xiàn)狀18-19
• 1.3 生物質多級孔碳材料的簡介及應用19-22
• 1.3.1 生物質多級孔碳材料簡介19-20
• 1.3.2 生物質多級孔碳的制備方法20-21
• 1.3.3 生物質多級孔碳在生態(tài)環(huán)境方面的應用21-22
• 1.4 選題依據(jù)及主要研究內容22-25
• 1.4.1 選題依據(jù)22-23
• 1.4.2 研究內容23-25
• 第二章 蝦殼基多級孔碳材料的制備及其吸附水中磺胺二甲基嘧啶性能研究25-44
• 2.1 引言25-26
• 2.2 實驗部分26-28
• 2.2.1 實驗試劑26
• 2.2.2 實驗儀器26
• 2.2.3 蝦殼基多級孔碳材料的制備26-27
• 2.2.4 吸附實驗27-28
• 2.3 結果與討論28-42
• 2.3.1 蝦殼基多級孔碳材料的表征28-32
• 2.3.2 活化參數(shù)對吸附過程的影響32-33
• 2.3.3 KOH在多孔碳材料形成過程中的作用33-34
• 2.3.4 溶液pH值對吸附性能的影響34
• 2.3.5 吸附等溫線研究34-36
• 2.3.6 吸附動力學研究36-40
• 2.3.7 吸附熱力學研究40-41
• 2.3.8 再生性能研究41-42
• 2.3.9 吸附機理42
• 2.4 結論42-44
• 第三章 牛骨基多級孔碳材料的制備及其吸附水中磺胺二甲基嘧啶性能研究44-60
• 3.1 引言44-45
• 3.2 實驗部分45-46
• 3.2.1 實驗試劑45
• 3.2.2 實驗儀器45
• 3.2.3 牛骨基多級孔碳材料的制備45-46
• 3.3 結果與討論46-59
• 3.3.1 牛骨基多級孔碳材料的表征46-51
• 3.3.2 最佳吸附劑選擇51-52
• 3.3.3 溶液的pH對吸附量的影響52-53
• 3.3.4 吸附等溫線研究53-54
• 3.3.5 吸附動力學研究54-57
• 3.3.6 吸附熱力學研究57-58
• 3.3.7 再生性研究58-59
• 3.4 BHPC8503 與其他骨碳的性能比較59
• 3.5 結論59-60
• 第四章 酵母菌基多級孔碳材料的制備及其吸附水中磺胺二甲基嘧啶性能研究60-73
• 4.1 引言60-61
• 4.2 實驗部分61-62
• 4.2.1 實驗試劑61
• 4.2.2 實驗儀器61
• 4.2.3 酵母菌基多級孔碳材料的制備61-62
• 4.3 結果與討論62-72
• 4.3.1 表征62-66
• 4.3.2 溶液的pH對吸附量的影響66-67
• 4.3.3 吸附等溫線67-68
• 4.3.4 吸附動力學68-71
• 4.3.5 吸附熱力學研究71
• 4.3.6 再生性研究71-72
• 4.4 結論72-73
• 第五章 結論、創(chuàng)新點及下一步工作建議73-76
• 5.1 結論73-74
• 5.2 創(chuàng)新點74
• 5.3 進一步工作建議74-76
• 參考文獻76-83
• 致謝83-84
• 碩士期間的主要研究成果84

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本文編號：947331