本文關(guān)鍵詞：納米鐵基催化劑的制備及其光催化水氧化性能研究

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【摘要】：受到綠色植物和一些微生物在太陽輻照下發(fā)生光合作用的啟發(fā),人們將太陽能的開發(fā)與利用公認(rèn)為是解決環(huán)境和能源問題的最優(yōu)途徑。水分解反應(yīng)的一個半反應(yīng)-水氧化反應(yīng),是一個緩慢的動力學(xué)過程,所以該反應(yīng)需要快速、有效、穩(wěn)定、廉價的水氧化催化劑(WOCs)促進反應(yīng)的進行。到目前為止,對于鐵基納米材料的研究十分廣泛,人們熱衷于鐵基納米材料的研究不僅僅是因為它是過渡金屬材料中重要的一員,并且作為過渡金屬-鐵基納米材料存在特有的性質(zhì):來源廣泛、價格低廉、同時不缺乏應(yīng)有的金屬活性,在催化、水處理、傳感器等領(lǐng)域都有較好的潛力。本文首先利用通用合成策略-兩相溶劑熱法合成了花狀FeS_2納米材料;然后采用溶劑熱法和水熱法合成了一系列不同結(jié)構(gòu)的含鐵有機骨架化合物;另外將納米級MIL-88B-NH_2(Fe)作為模板焙燒碳化制備得到紡錘狀Fe_2C納米材料;將所合成的樣品進行物相、形貌、電化學(xué)等方面的表征,最后將鐵基納米材料應(yīng)用到光催化水氧化性能研究中。首先,本論文以硫酸亞鐵為鐵源、硫粉為硫源,通過簡單的兩相溶劑熱法合成出花狀FeS_2納米材料,研究發(fā)現(xiàn),通過改變硫粉用量和NaOH用量可以有效調(diào)控FeS_2納米材料的物相和形貌,并探討了兩相溶劑熱反應(yīng)體系充分發(fā)生硫化反應(yīng)生成純相FeS_2的形成機理。此外,在可見光的驅(qū)動下,將FeS_2作為水氧化催化劑(WOCs)催化發(fā)生水氧化反應(yīng),結(jié)果表明,FeS_2可以有效的催化發(fā)生水氧化反應(yīng),并且具有優(yōu)異的循環(huán)使用性能。其次,采用簡單的水熱法和溶劑熱法,通過改變Fe~(3+)、對苯二甲酸(H_2BDC)/氨基對苯二甲酸(NH_2-BDC)、N,N二甲基甲酰胺(DMF)三者之間的比例制備出六種不同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的含鐵有機骨架化合物(MOFs)。利用MOFs材料所特有的較大比表面積和高孔隙率等性質(zhì),將其應(yīng)用到光催化水氧化領(lǐng)域。相比其他鐵基催化劑,MIL-101(Fe)擁有較高的電流密度、較早的起始電位,展現(xiàn)出優(yōu)異的光催化水氧化性能。最后,通過簡單的水熱法合成得到納米級MIL-88B-NH_2(Fe)并將其作為前驅(qū)體,經(jīng)過600C°焙燒碳化處理制備得到Fe_2C納米材料。在可見光驅(qū)動下,由催化水氧化結(jié)果可以發(fā)現(xiàn),Fe_2C具有催化水氧化反應(yīng)的能力,并且在循環(huán)實驗的過程中,Fe_2C因為特有的磁學(xué)性質(zhì),方便有效的進行催化劑的回收與再次利用,揭示出磁性材料在催化領(lǐng)域的應(yīng)用價值。
【關(guān)鍵詞】：水氧化催化劑 FeS_2 MIL-101(Fe) Fe2C
【學(xué)位授予單位】：新疆大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要2-4
• ABSTRACT4-8
• 第一章 緒論8-18
• 引言8-9
• 1.1 光合作用9-12
• 1.1.1 自然光合作用9-11
• 1.1.2 人工光合作用11-12
• 1.2 水氧化催化劑12-15
• 1.2.1 基于金屬錳的水氧化催化劑12-13
• 1.2.2 基于貴金屬的水氧化催化劑13-14
• 1.2.3 基于過渡金屬（Fe、Co、Cu）的水氧化催化劑14-15
• 1.3 鐵基納米材料的催化應(yīng)用15-16
• 1.4 本文研究目的、意義和主要內(nèi)容16-18
• 第二章 兩相溶劑熱法合成二硫化鐵納米材料及其光催化水氧化性能研究18-35
• 2.1 引言18-19
• 2.2 實驗部分19-23
• 2.2.1 實驗所用試劑與儀器19-21
• 2.2.2 二硫化鐵（FeS_2）納米材料的制備21
• 2.2.3 材料的表征21-22
• 2.2.4 二硫化鐵（FeS_2）的電化學(xué)性能測試22
• 2.2.5 二硫化鐵（FeS_2）催化劑光催化水氧化實驗22-23
• 2.2.6 二硫化鐵（FeS_2）催化劑光催化水氧化循環(huán)實驗23
• 2.3 結(jié)果與討論23-34
• 2.3.1 二硫化鐵（FeS_2）的結(jié)構(gòu)和形貌表征23-29
• 2.3.2 常見鐵基催化劑的結(jié)構(gòu)和形貌表征29-30
• 2.3.3 二硫化鐵（FeS_2）電催化性能研究30-31
• 2.3.4 二硫化鐵（FeS_2）光催化水氧化性能研究31-33
• 2.3.5 二硫化鐵（FeS_2）光催化水氧化穩(wěn)定性研究33-34
• 2.4 結(jié)論34-35
• 第三章 鐵基MOFS催化劑光催化水氧化性能研究35-52
• 3.1 引言35-36
• 3.2 實驗部分36-39
• 3.2.1 原料與試劑36-37
• 3.2.2 鐵基MOFs的制備37
• 3.2.3 材料的表征37-38
• 3.2.4 鐵基MOFs催化劑電化學(xué)性能測試38
• 3.2.5 鐵基MOFs催化劑光催化水氧化實驗38-39
• 3.2.6 鐵基MOFs催化劑光催化水氧化循環(huán)實驗39
• 3.3 結(jié)果與討論39-51
• 3.3.1 MIL-101(Fe) 的結(jié)構(gòu)和形貌表征39-41
• 3.3.2 MIL-88B(Fe) 和MIL-53(Fe) 的結(jié)構(gòu)和形貌表征41-43
• 3.3.3 不同結(jié)構(gòu)的鐵基MOFs催化劑水氧化性能測試43-46
• 3.3.4 MIL-101(Fe)的光催化水氧化性能測試46-48
• 3.3.5 MIL-101(Fe)的光催化水氧化性能的穩(wěn)定性研究48-51
• 3.4 結(jié)論51-52
• 第四章 碳化鐵的合成及其光催化水氧化性能的研究52-60
• 4.1 引言52-53
• 4.2 實驗部分53-54
• 4.2.1 原料與試劑53
• 4.2.2 MIL-88B-NH2(Fe)納米材料的制備53
• 4.2.3 碳化鐵（Fe_2C）納米材料的制備53-54
• 4.2.4 材料的表征54
• 4.2.5 碳化鐵（Fe_2C）催化劑光催化實驗54
• 4.2.6 碳化鐵（Fe_2C）催化劑光催化循環(huán)實驗54
• 4.3 結(jié)果與討論54-58
• 4.3.1 產(chǎn)物的形貌和結(jié)構(gòu)表征54-56
• 4.3.2 光催化性能研究56-58
• 4.4 結(jié)論58-60
• 第五章 結(jié)論與展望60-62
• 5.1 結(jié)論60-61
• 5.2 展望61-62
• 參考文獻62-70
• 攻讀碩士期間發(fā)表論文情況70-71
• 致謝71-72

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