本文關(guān)鍵詞：合成鄰苯基苯酚的銅基催化劑催化性能的研究

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【摘要】：鄰苯基苯酚(OPP)是一種重要的精細化工產(chǎn)品,在熱穩(wěn)定劑、醫(yī)藥、印染助劑和殺菌防腐劑等領(lǐng)域均有著廣泛的應(yīng)用。在工業(yè)領(lǐng)域,環(huán)己烯基環(huán)己酮(CHCH)制備鄰苯基苯酚均采用貴金屬為活性組分,因此鄰苯基苯酚制備的成本較高,以非貴重金屬為替代組分有重要的意義。本文以非貴金屬為活性成分,目標在于提高非貴金屬催化劑的活性和穩(wěn)定性。本文首先改變Cu/Ni比,采用共沉淀法制備Cu/Ni/Mg/Al類水滑石催化劑前體,焙燒還原后得到一系列催化劑。從SEM的圖像中可以得出,少量Ni的引入會形成規(guī)整的水滑石結(jié)構(gòu)且OPP選擇性會提高,Cu:Ni:Mg:Al摩爾比為2：0.5：3.5：2時選擇性可達最高的72.47%。繼續(xù)引入Ni,催化劑穩(wěn)定性則會提高,Cu:Ni:Mg:Al摩爾比為1.5：1：3.5：2時,反應(yīng)6小時后穩(wěn)定性最佳,OPP選擇性達到了59.37%。改變Al/Zr比,采用共沉淀法制備Cu/Mg/Al/Zr催化劑前體,焙燒還原后得到目標催化劑。實驗表明,Zr的引入可以改變Cu納米粒子的粒徑,適量Zr的引入會減小Cu納米粒子粒徑,提高Cu的表面分散性,其催化性能也更好。同時當Cu:Mg:Al:Zr的摩爾比為2.5：3.5：1.5：0.5時,催化劑的強酸性位所占比例也最高,其OPP選擇性達到最高的85.85%,但穩(wěn)定性卻沒有明顯的改善。反應(yīng)后的Cu納米粒子會發(fā)生團聚,因此減緩銅納米粒子的團聚是接下來研究的重點。以碳納米管為載體,用浸漬法分別在管內(nèi)和管外負載活性金屬鹽溶液,還原后即可得到相應(yīng)催化劑。管外負載的催化劑初始活性較高,最高能達到51.89%,但穩(wěn)定性差。而管內(nèi)負載催化劑初始活性差,但穩(wěn)定性好,6小時以內(nèi)可以穩(wěn)定在35%-50%的范圍內(nèi)。但該方法和共沉淀法相比,其催化劑活性相差較大。
【關(guān)鍵詞】：鄰苯基苯酚 銅基催化劑 共沉淀法 類水滑石 碳納米管 浸漬法
【學(xué)位授予單位】：揚州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要2-3
• ABSTRACT3-7
• 第一章 緒論7-22
• 1.1 鄰苯基苯酚簡介7
• 1.2 鄰苯基苯酚的生產(chǎn)工藝7-14
• 1.2.1 分離殘渣法7-8
• 1.2.2 化學(xué)合成法8-9
• 1.2.3 環(huán)己酮二聚物脫氫催化制OPP研究概況9-14
• 1.3 水滑石材料的特點及應(yīng)用14-16
• 1.3.1 水滑石材料結(jié)構(gòu)組成14-15
• 1.3.2 水滑石材料的特性15-16
• 1.3.3 水滑石材料在催化方面的應(yīng)用16
• 1.4 碳納米管(CNTs)的特點及應(yīng)用16-18
• 1.4.1 碳納米管的結(jié)構(gòu)組成16-17
• 1.4.2 碳納米管在催化方面的應(yīng)用17-18
• 1.5 碳納米管負載型催化劑制備18-21
• 1.5.1 浸漬法19-20
• 1.5.2 共沉淀法20
• 1.5.3 液相還原法20
• 1.5.4 氣相沉積法20-21
• 1.6 本論文的研究內(nèi)容21-22
• 第二章 實驗部分22-31
• 2.1 實驗試劑與設(shè)備22-24
• 2.1.1 實驗試劑22
• 2.1.2 實驗設(shè)備與儀器22-24
• 2.2 催化劑的制備24-25
• 2.2.1 Cu/Mg/Al類水滑石的制備24-25
• 2.2.2 Cu/Mg/Al催化劑的制備25
• 2.3 催化劑催化性能評估25-26
• 2.4 產(chǎn)物的分析26-27
• 2.5 催化劑的表征27-31
• 2.5.1 X射線衍射(XRD)27-28
• 2.5.2 場發(fā)射掃描電鏡(SEM)28
• 2.5.3 熱重(TG-DTG)28
• 2.5.4 傅立葉紅外光譜(FT-IR)28-29
• 2.5.5 透射電子顯微鏡(TEM)29
• 2.5.6 高倍透射電子顯微鏡(HRTEM)29
• 2.5.7 化學(xué)吸附儀29-30
• 2.5.8 物理吸附儀30-31
• 第三章 Ni取代Cu對Cu/Mg/Al催化劑催化性能的影響31-41
• 3.1 催化劑的制備31-32
• 3.2 類水滑石催化劑前體表征32-35
• 3.2.1 XRD32
• 3.2.2 FT-IR32-33
• 3.2.3 SEM33-35
• 3.3 類水滑石催化劑焙燒后表征35-36
• 3.3.1 XRD35
• 3.3.2 FT-IR35-36
• 3.4 Cu/Ni/Mg/Al催化劑的催化性能36-39
• 3.5 本章小結(jié)39-41
• 第四章 Zr引入對Cu/Mg/Al催化劑催化性能的影響41-62
• 4.1 不同Zr含量催化劑的制備41
• 4.2 催化劑前體的表征41-45
• 4.3 催化劑焙燒還原后的表征45-56
• 4.4 催化劑的表現(xiàn)56-60
• 4.5 本章小結(jié)60-62
• 第五章 多壁碳納米管為載體負載Cu的催化研究62-68
• 5.1 碳納米管負載型催化劑的制備62-65
• 5.1.1 碳納米管預(yù)處理62-64
• 5.1.2 碳納米管外部負載64-65
• 5.1.3 碳納米管內(nèi)部負載65
• 5.2 內(nèi)部和外部負載的催化活性65-67
• 5.3 本章小結(jié)67-68
• 結(jié)論68-69
• 參考文獻69-76
• 致謝76-77
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文和專利目錄77-78

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前4條

1 繆應(yīng)純;侯能幫;翟忠標;;合成條件對Pt負載γ-Al_2O_3催化劑在鄰苯基苯酚合成中催化性能的影響[J];河北化工;2007年09期

2 李敏;崔\~;;納米催化劑研究進展[J];材料導(dǎo)報;2006年S1期

3 王德堂;周立雪;冷士良;吳昊;肖先舉;;高粘度苯基苯酚甲醛樹脂的固體酸催化法合成新工藝研究[J];化工時刊;2006年08期

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本文編號：880889