本文關(guān)鍵詞：非均相鈷催化劑活化PMS降解染料的研究

  更多相關(guān)文章： 活性碳纖維 非均相鈷催化劑 過一硫酸氫鉀 催化降解 機(jī)理

【摘要】：在環(huán)境催化領(lǐng)域,開發(fā)具有高效、綠色的氧化技術(shù)一直是十分重要且極具挑戰(zhàn)的課題。在眾多氧化技術(shù)中,活化過一硫酸氫鉀(PMS)因能產(chǎn)生具有高氧化還原電勢(shì)的硫酸根自由基,從而有效降解有機(jī)污染物引起了廣泛的關(guān)注。其中,鈷催化劑因其能高效活化PMS是目前該領(lǐng)域的研究重點(diǎn)。本論文從纖維材料的角度出發(fā),巧妙地將活性碳纖維(ACFs)的巨大比表面積、優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性和鈷催化特性結(jié)合,設(shè)計(jì)構(gòu)筑非均相鈷催化纖維,以PMS為氧化劑,以染料為探針化合物研究催化纖維的性能。制備得到的催化纖維具有高效、穩(wěn)定、易再生利用及無二次污染等特性。論文重點(diǎn)研究催化劑活化PMS降解染料的性能、重復(fù)使用性能、催化機(jī)理等基礎(chǔ)理論問題。本論文不僅為制備新一代功能型纖維提供新思路,而且為處理工業(yè)廢水提供新思路,對(duì)解決日益嚴(yán)重的環(huán)境污染具有重要的學(xué)術(shù)和應(yīng)用價(jià)值。主要研究內(nèi)容分為以下兩個(gè)部分:采用活性碳纖維(ACFs)為載體,鈷離子(Co2+)為催化中心,制備得到活性碳纖維負(fù)載鈷催化纖維(Co@ACFs),并通過原子吸收光譜、X射線光電子能譜、等溫氮?dú)馕矫摳降确椒▽?duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。以PMS為氧化劑,染料活性艷紅X-3B(RR X-3B)等為探針化合物,考察了Co@ACFs的催化活性和重復(fù)使用性能,研究ACFs對(duì)催化降解反應(yīng)的影響,重點(diǎn)以叔丁醇、甲醇、碘化鉀等自由基捕獲劑結(jié)合電子順磁共振技術(shù)探究催化降解染料的機(jī)理。結(jié)果發(fā)現(xiàn):ACFs與Co2+之間存在絡(luò)合作用,且負(fù)載后的ACFs仍具有優(yōu)異的吸附性能;Co@ACFs能高效活化PMS降解RR X-3B、酸性橙7(AO7)、酸性紅1(AR1)、亞甲基藍(lán)(MB)等多種結(jié)構(gòu)不同的染料,35 min染料的降解率接近100%;該催化劑循環(huán)使用7次后催化活性沒有明顯降低,且催化過程中未檢測到Co溢出,表明催化劑具有良好的重復(fù)使用性能和穩(wěn)定性;ACFs的高吸附容量對(duì)催化反應(yīng)起促進(jìn)作用,其上的大量自由電子極大加快了Co2+/Co3+催化循環(huán),從而增強(qiáng)了催化劑的催化活性;催化反應(yīng)過程催化纖維表面產(chǎn)生了羥基自由基(?OH)和硫酸根自由基(SO4?-),從而高效降解RR X-3B,其中?OH在反應(yīng)中占主導(dǎo)作用。為了構(gòu)筑更穩(wěn)定的催化氧化體系,本文選擇了具有優(yōu)異穩(wěn)定性和高催化活性的鈷酞菁(CoPc)作為催化中心,將其通過共價(jià)鍵的方式負(fù)載到活性碳纖維(ACFs)上,構(gòu)筑得到活性碳纖維負(fù)載鈷酞菁催化纖維(ACFs-CoPc),通過X射線光電子能譜等對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,考察其活化PMS降解染料酸性紅1(AR1)的催化活性,重點(diǎn)研究催化纖維的重復(fù)使用性能和穩(wěn)定性,以抗壞血酸、叔丁醇、甲醇、碘化鉀等自由基捕獲劑,結(jié)合電子順磁共振捕獲技術(shù)探究催化纖維活化PMS降解AR1的機(jī)理。實(shí)驗(yàn)表明:ACFs-CoPc能有效活化PMS降解AR1生成可生物降解的小分子,50 min內(nèi)染料的去除率接近100%;催化纖維重復(fù)使用10次后對(duì)染料的降解率仍保持在98%以上,且循環(huán)后催化纖維上的CoPc結(jié)構(gòu)未被破壞,反應(yīng)溶液中未檢測到Co溢出,表明該催化纖維具有高催化活性及優(yōu)異的穩(wěn)定性;催化反應(yīng)過程中,染料首先被吸附到纖維的表面,然后被催化纖維活化PMS產(chǎn)生的?OH和SO4?-原位降解,其中SO4?-在反應(yīng)中起主導(dǎo)作用。
【關(guān)鍵詞】：活性碳纖維 非均相鈷催化劑 過一硫酸氫鉀 催化降解 機(jī)理
【學(xué)位授予單位】：浙江理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要7-9
• Abstract9-11
• 第一章 緒論11-23
• 1.1 高級(jí)氧化技術(shù)11-15
• 1.1.1 基于羥基自由基的高級(jí)氧化技術(shù)11-13
• 1.1.2 基于硫酸根自由基的高級(jí)氧化技術(shù)13-15
• 1.2 Co/PMS技術(shù)15-19
• 1.2.1 均相Co/PMS體系15-17
• 1.2.2 非均相Co/PMS體系17-19
• 1.3 活性碳纖維概述19-20
• 1.3.1 活性碳纖維的分類19
• 1.3.2 活性碳纖維的結(jié)構(gòu)19-20
• 1.3.3 活性碳纖維的應(yīng)用20
• 1.4 課題的提出及研究內(nèi)容20-23
• 1.4.1 課題的立論基礎(chǔ)20-21
• 1.4.2 論文研究內(nèi)容及實(shí)驗(yàn)方案21-23
• 第二章 活性碳纖維負(fù)載鈷活化PMS降解染料的研究23-45
• 2.1 引言23-24
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分24-27
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品24
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器24
• 2.2.3 活性碳纖維負(fù)載鈷的制備24-25
• 2.2.4 Co@ACFs的表征25
• 2.2.5 催化降解染料的分析方法25-27
• 2.2.6 Co@ACFs降解染料的機(jī)理27
• 2.3 結(jié)果與討論27-44
• 2.3.1 Co@ACFs的表征27-30
• 2.3.2 Co@ACFs降解染料的性能30-37
• 2.3.3 ACFs在降解染料中的作用37-41
• 2.3.4 Co@ACFs催化降解染料的機(jī)理41-44
• 2.4 小結(jié)44-45
• 第三章 活性碳纖維負(fù)載鈷酞菁活化PMS降解染料的研究45-62
• 3.1 引言45-46
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分46-49
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品46
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器46-47
• 3.2.3 活性碳纖維負(fù)載鈷酞菁的制備47
• 3.2.4 ACFs-CoPc的表征47
• 3.2.5 催化降解染料的分析方法47-48
• 3.2.6 ACFs-CoPc降解染料的機(jī)理48-49
• 3.3 結(jié)果與討論49-61
• 3.3.1 ACFs-CoPc的表征49-50
• 3.3.2 ACFs-CoPc降解染料的性能50-54
• 3.3.3 ACFs-CoPc催化降解染料的機(jī)理54-61
• 3.4 小結(jié)61-62
• 第四章 結(jié)論與展望62-64
• 4.1 結(jié)論62-63
• 4.2 展望63-64
• 參考文獻(xiàn)64-77
• 碩士期間發(fā)表的論文77-79
• 致謝79

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本文編號(hào)：872325