本文關鍵詞：非均相鈷催化劑活化PMS降解染料的研究

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【摘要】：在環(huán)境催化領域,開發(fā)具有高效、綠色的氧化技術一直是十分重要且極具挑戰(zhàn)的課題。在眾多氧化技術中,活化過一硫酸氫鉀(PMS)因能產(chǎn)生具有高氧化還原電勢的硫酸根自由基,從而有效降解有機污染物引起了廣泛的關注。其中,鈷催化劑因其能高效活化PMS是目前該領域的研究重點。本論文從纖維材料的角度出發(fā),巧妙地將活性碳纖維(ACFs)的巨大比表面積、優(yōu)異的化學穩(wěn)定性和鈷催化特性結合,設計構筑非均相鈷催化纖維,以PMS為氧化劑,以染料為探針化合物研究催化纖維的性能。制備得到的催化纖維具有高效、穩(wěn)定、易再生利用及無二次污染等特性。論文重點研究催化劑活化PMS降解染料的性能、重復使用性能、催化機理等基礎理論問題。本論文不僅為制備新一代功能型纖維提供新思路,而且為處理工業(yè)廢水提供新思路,對解決日益嚴重的環(huán)境污染具有重要的學術和應用價值。主要研究內(nèi)容分為以下兩個部分:采用活性碳纖維(ACFs)為載體,鈷離子(Co2+)為催化中心,制備得到活性碳纖維負載鈷催化纖維(Co@ACFs),并通過原子吸收光譜、X射線光電子能譜、等溫氮氣吸附脫附等方法對其結構進行表征。以PMS為氧化劑,染料活性艷紅X-3B(RR X-3B)等為探針化合物,考察了Co@ACFs的催化活性和重復使用性能,研究ACFs對催化降解反應的影響,重點以叔丁醇、甲醇、碘化鉀等自由基捕獲劑結合電子順磁共振技術探究催化降解染料的機理。結果發(fā)現(xiàn):ACFs與Co2+之間存在絡合作用,且負載后的ACFs仍具有優(yōu)異的吸附性能;Co@ACFs能高效活化PMS降解RR X-3B、酸性橙7(AO7)、酸性紅1(AR1)、亞甲基藍(MB)等多種結構不同的染料,35 min染料的降解率接近100%;該催化劑循環(huán)使用7次后催化活性沒有明顯降低,且催化過程中未檢測到Co溢出,表明催化劑具有良好的重復使用性能和穩(wěn)定性;ACFs的高吸附容量對催化反應起促進作用,其上的大量自由電子極大加快了Co2+/Co3+催化循環(huán),從而增強了催化劑的催化活性;催化反應過程催化纖維表面產(chǎn)生了羥基自由基(?OH)和硫酸根自由基(SO4?-),從而高效降解RR X-3B,其中?OH在反應中占主導作用。為了構筑更穩(wěn)定的催化氧化體系,本文選擇了具有優(yōu)異穩(wěn)定性和高催化活性的鈷酞菁(CoPc)作為催化中心,將其通過共價鍵的方式負載到活性碳纖維(ACFs)上,構筑得到活性碳纖維負載鈷酞菁催化纖維(ACFs-CoPc),通過X射線光電子能譜等對其結構進行表征,考察其活化PMS降解染料酸性紅1(AR1)的催化活性,重點研究催化纖維的重復使用性能和穩(wěn)定性,以抗壞血酸、叔丁醇、甲醇、碘化鉀等自由基捕獲劑,結合電子順磁共振捕獲技術探究催化纖維活化PMS降解AR1的機理。實驗表明:ACFs-CoPc能有效活化PMS降解AR1生成可生物降解的小分子,50 min內(nèi)染料的去除率接近100%;催化纖維重復使用10次后對染料的降解率仍保持在98%以上,且循環(huán)后催化纖維上的CoPc結構未被破壞,反應溶液中未檢測到Co溢出,表明該催化纖維具有高催化活性及優(yōu)異的穩(wěn)定性;催化反應過程中,染料首先被吸附到纖維的表面,然后被催化纖維活化PMS產(chǎn)生的?OH和SO4?-原位降解,其中SO4?-在反應中起主導作用。
【關鍵詞】：活性碳纖維 非均相鈷催化劑 過一硫酸氫鉀 催化降解 機理
【學位授予單位】：浙江理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要7-9
• Abstract9-11
• 第一章 緒論11-23
• 1.1 高級氧化技術11-15
• 1.1.1 基于羥基自由基的高級氧化技術11-13
• 1.1.2 基于硫酸根自由基的高級氧化技術13-15
• 1.2 Co/PMS技術15-19
• 1.2.1 均相Co/PMS體系15-17
• 1.2.2 非均相Co/PMS體系17-19
• 1.3 活性碳纖維概述19-20
• 1.3.1 活性碳纖維的分類19
• 1.3.2 活性碳纖維的結構19-20
• 1.3.3 活性碳纖維的應用20
• 1.4 課題的提出及研究內(nèi)容20-23
• 1.4.1 課題的立論基礎20-21
• 1.4.2 論文研究內(nèi)容及實驗方案21-23
• 第二章 活性碳纖維負載鈷活化PMS降解染料的研究23-45
• 2.1 引言23-24
• 2.2 實驗部分24-27
• 2.2.1 實驗藥品24
• 2.2.2 實驗儀器24
• 2.2.3 活性碳纖維負載鈷的制備24-25
• 2.2.4 Co@ACFs的表征25
• 2.2.5 催化降解染料的分析方法25-27
• 2.2.6 Co@ACFs降解染料的機理27
• 2.3 結果與討論27-44
• 2.3.1 Co@ACFs的表征27-30
• 2.3.2 Co@ACFs降解染料的性能30-37
• 2.3.3 ACFs在降解染料中的作用37-41
• 2.3.4 Co@ACFs催化降解染料的機理41-44
• 2.4 小結44-45
• 第三章 活性碳纖維負載鈷酞菁活化PMS降解染料的研究45-62
• 3.1 引言45-46
• 3.2 實驗部分46-49
• 3.2.1 實驗藥品46
• 3.2.2 實驗儀器46-47
• 3.2.3 活性碳纖維負載鈷酞菁的制備47
• 3.2.4 ACFs-CoPc的表征47
• 3.2.5 催化降解染料的分析方法47-48
• 3.2.6 ACFs-CoPc降解染料的機理48-49
• 3.3 結果與討論49-61
• 3.3.1 ACFs-CoPc的表征49-50
• 3.3.2 ACFs-CoPc降解染料的性能50-54
• 3.3.3 ACFs-CoPc催化降解染料的機理54-61
• 3.4 小結61-62
• 第四章 結論與展望62-64
• 4.1 結論62-63
• 4.2 展望63-64
• 參考文獻64-77
• 碩士期間發(fā)表的論文77-79
• 致謝79

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本文編號：872325