本文關(guān)鍵詞：石墨烯復(fù)合材料制備及吸附染料性能的研究

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【摘要】：人類對(duì)色彩有各種各樣需求,因此染料被廣泛的用于食品行業(yè),涂料行業(yè),造紙行業(yè)等。各種人工染料被合成出來,并被應(yīng)用于各行各業(yè)。由于廢水處理技術(shù)尚不完善,部分染料被排放到境中,造成環(huán)境污染。吸附法是一種常用的廢水處理方式。吸附法要求吸附劑具有較大比表面積,從而能吸附大量的污染物。石墨烯具有較大理論比表面積,熱穩(wěn)定性較好等特點(diǎn),是一種理想的吸附材料。本文在石墨烯表層負(fù)載四氧化三鐵與二氧化硅,將有效防止石墨烯團(tuán)聚,同時(shí)使材料具有磁性。此外,四氧化三鐵被二氧化硅包圍保護(hù),使之適用于更廣的pH范圍。我們還合成了氫氧化鎂和納米二氧化硅同時(shí)負(fù)載的石墨烯材料,氫氧化鋁和四氧化三鐵負(fù)載的石墨烯材料,并應(yīng)用于染料的吸附。1.磁性納米二氧化硅修飾的石墨烯復(fù)合材料應(yīng)用于吸附亞甲基藍(lán)。將氧化石墨烯固體、乙二醇、無水乙酸鈉、FeC 13·6H20超聲混合,將上述溶液倒入高壓反應(yīng)釜中,高溫條件下反應(yīng)8h,在外加磁場幫助下分離產(chǎn)物,收集到的產(chǎn)物即為磁性石墨烯復(fù)合材料。將G-Fe304與CTAB和TEOS溶液混合,用NaOH溶液調(diào)pH值到8.5,在水浴中恒溫?cái)嚢璺磻?yīng)20 h,得到磁性納米二氧化硅石墨烯復(fù)合材料,將上述復(fù)合材料(G-Fe304-SiO2)應(yīng)用于亞甲基藍(lán)(MB)吸附研究。通過XRD.XPS對(duì)復(fù)合材料進(jìn)行元素以及化合價(jià)分析,得出四氧化三鐵及二氧化硅成功負(fù)載于石墨烯表面,通過TEM和SEM圖分析可以得出納米二氧化硅將四氧化三鐵包裹,有效保護(hù)四氧化三鐵。研究MB溶液酸堿度、吸附時(shí)間、溫度以及MB初始濃度對(duì)G-Fe304-SiO2吸附性能的影響。通過實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析得出偽二級(jí)動(dòng)力學(xué)和Langmuir等溫吸附模型,較為準(zhǔn)確地說明并解釋了G-Fe3O4-SiO2復(fù)合材料吸附MB的過程和方式。得出G-Fe3O4-SiO2復(fù)合材料具有較大的吸附量,達(dá)到吸附平衡所需時(shí)間較短。2.氫氧化鎂、納米二氧化硅同時(shí)負(fù)載的氧化石墨烯材料應(yīng)用于吸附亞甲基藍(lán)。氧化石墨烯固體、二次水、Mg(NO3)2·6H2O、NdNO3、Na2C2O4、氨水和NaOH混合超聲分散,最后將上述溶液倒入50 mL高壓反應(yīng)釜中,在180℃密閉條件下反應(yīng)24 h,獲得氫氧化鎂氧化石墨烯復(fù)合材料(GO-Mg(OH)2)。GO-Mg(OH)2復(fù)合材料、CTAB, TEOS混合,調(diào)制體系pH值至8.5左右并超聲,上述溶液在40℃條件下攪拌20 h,從而得到黑色氫氧化鎂納米二氧化硅氧化石墨烯復(fù)合材料(GO-Mg(OH)2-SiO2)粉末。運(yùn)用XRD、XPS、TEM和SEM對(duì)復(fù)合材料分析,可得出氫氧化鎂及二氧化硅成功負(fù)載于石墨烯表面,納米二氧化硅負(fù)載于氫氧化鎂表面。研究了MB溶液酸堿度、吸附時(shí)間、溫度以及MB初始濃度對(duì)GO-Mg(OH)2-SiO2吸附性能的影響。通過實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析得出偽二級(jí)動(dòng)力學(xué)和Langmuir等溫吸附模型可以較為準(zhǔn)確地說明并解釋了GO-Mg(OH)2-SiO2復(fù)合材料吸附MB的過程和方式。得出GO-Mg(OH)2-SiO2復(fù)合材料具有較大的吸附量,達(dá)到吸附平衡所需時(shí)間較短,該吸附過程為吸熱過程。3.氫氧化鋁負(fù)載的磁性石墨烯復(fù)合材料吸附亞甲基藍(lán)。將氧化石墨烯固體、乙二醇、無水乙酸鈉、FeCl3-6H2O超聲混合,上述混合液倒入到高壓反應(yīng)釜中,高溫條件下反應(yīng)8 h,在外加磁場幫助下分離產(chǎn)物,得到磁性石墨烯材料。將一定量的磁性石墨烯分散到水中,加入偏鋁酸鈉和二次水,用氫氧化鈉調(diào)節(jié)pH到7.5和9之間,超聲24 h,得到G-Fe3O4-Al(OH)s復(fù)合材料。運(yùn)用TEM、SEM、XRD等手段對(duì)復(fù)合材料進(jìn)行表征。見上述復(fù)合材料應(yīng)用于MB的吸附,研究其吸附效果、吸附動(dòng)力學(xué)以及吸附熱力學(xué)。
【關(guān)鍵詞】：石墨烯 復(fù)合材料 亞甲基藍(lán) 吸附 動(dòng)力學(xué) 熱力學(xué)
【學(xué)位授予單位】：浙江師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X703;O647.3
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-13
• 第一章 緒論13-24
• 1.1 染料概述13-14
• 1.2 染料廢水處理技術(shù)14-15
• 1.2.1 化學(xué)法14
• 1.2.2 生物法14-15
• 1.2.3 物理化學(xué)法15
• 1.3 染料廢水處理吸附劑15-18
• 1.3.1 活性炭15-16
• 1.3.2 被修飾活性炭16
• 1.3.3 其他吸附材料16-17
• 1.3.4 新型碳納米材料17-18
• 1.4 石墨烯的性能18-19
• 1.4.1 力學(xué)特性18-19
• 1.4.2 電學(xué)特性19
• 1.4.3 熱學(xué)特性19
• 1.4.4 化學(xué)特性19
• 1.5 石墨烯制備方法19-20
• 1.5.1 氧化還原法19-20
• 1.5.2 機(jī)械剝離法20
• 1.5.3 化學(xué)氣相沉積法20
• 1.5.4 外延生長法20
• 1.6 石墨烯復(fù)合材料分類及其應(yīng)用20-21
• 1.6.1 金屬石墨烯復(fù)合材料20-21
• 1.6.2 非金屬及有機(jī)物石墨烯復(fù)合材料21
• 1.7 石墨烯及其復(fù)合材料在染料處理方面的應(yīng)用21-22
• 1.8 課題研究目標(biāo)、內(nèi)容及意義22-24
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分24-31
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器24-25
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑24-25
• 2.1.2 亞甲基藍(lán)(MB)理化性質(zhì)和結(jié)構(gòu)式25
• 2.1.3 實(shí)驗(yàn)儀器25
• 2.2 復(fù)合材料表征分析儀器25-26
• 2.3 MB吸附實(shí)驗(yàn)26-27
• 2.4 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析27-31
• 2.4.1 配制MB溶液以及標(biāo)準(zhǔn)曲線27
• 2.4.2 吸附率計(jì)算27-28
• 2.4.3 吸附劑的吸附量計(jì)算28
• 2.4.4 吸附動(dòng)力學(xué)計(jì)算及擬合28-29
• 2.4.5 吸附熱力學(xué)計(jì)算及擬合29
• 2.4.6 吸附熱力學(xué)參數(shù)計(jì)算29-31
• 第三章 磁性納米二氧化硅石墨烯復(fù)合材料制備及吸附MB應(yīng)用研究31-48
• 3.1 引言31-32
• 3.2 實(shí)驗(yàn)方法32-34
• 3.2.1 G-Fe_3O_4-SiO_2復(fù)合材料的合成32-33
• 3.2.1.1 GO的制備32
• 3.2.1.2 G-Fe_3O_4復(fù)合材料制備32
• 3.2.1.3 G-Fe_3O_4-SiO_2復(fù)合材料制備32-33
• 3.2.2 G-Fe_3O_4-SiO_2復(fù)合材料對(duì)MB吸附實(shí)驗(yàn)33-34
• 3.2.2.1 G-Fe_3O_4-SiO_2復(fù)合材料脫色性能研究33-34
• 3.3 結(jié)果與討論34-46
• 3.3.1 表征34-40
• 3.3.1.1 GO及G-Fe_3O_4-SiO_2復(fù)合材料的SEM和TEM分析34-35
• 3.3.1.2 GO及G-Fe_3O_4-SiO_2復(fù)合材料的FT-IR分析35-37
• 3.3.1.3 G-Fe_3O_4-SiO_2復(fù)合材料XPS譜圖分析37-38
• 3.3.1.4 G-Fe_3O_4-SiO_2復(fù)合材料XRD分析38-39
• 3.3.1.5 G-Fe_3O_4-SiO_2復(fù)合材料TG分析39-40
• 3.3.2 G-Fe_3O_4-SiO_2對(duì)MB吸附研究40-46
• 3.3.2.1 MB溶液pH值對(duì)G-Fe_3O_4-SiO_2吸附效果影響40-41
• 3.3.2.2 不同G-Fe_3O_4-SiO_2用量對(duì)吸附效果影響41
• 3.3.2.3 G-Fe_3O_4-SiO_2吸附動(dòng)力學(xué)分析41-43
• 3.3.2.4 G-Fe_3O_4-SiO_2吸附熱力學(xué)分析43-45
• 3.3.2.5 G-Fe_3O_4-SiO_2復(fù)合材料吸附參數(shù)45-46
• 3.4 本章小結(jié)46-48
• 第四章 氫氧化鎂納米二氧化硅氧化石墨烯復(fù)合材料制備及吸附MB應(yīng)用研究48-63
• 4.1 引言48-49
• 4.2 實(shí)驗(yàn)方法49-51
• 4.2.1 GO-Mg(OH)_2-SiO_2復(fù)合材料的合成49-50
• 4.2.1.1 GO的制備49
• 4.2.1.2 GO-Mg(OH)_2復(fù)合材料制備49
• 4.2.1.3 GO-Mg(OH)_2-SiO_2復(fù)合材料制備49-50
• 4.2.2 GO-Mg(OH)_2-SiO_2復(fù)合材料對(duì)MB吸附實(shí)驗(yàn)50-51
• 4.2.2.1 GO-Mg(OH)_2-SiO_2復(fù)合材料脫色性能研究50-51
• 4.3 結(jié)果與討論51-61
• 4.3.1 表征51-55
• 4.3.1.1 GO及GO-Mg(OH)_2-SiO_2復(fù)合材料的SEM和TEM分析51-52
• 4.3.1.2 GO及GO-GO-Mg(OH)_2-SiO_2復(fù)合材料的FT-IR分析52-53
• 4.3.1.3 GO-Mg(OH)_2-SiO_2復(fù)合材料XPS譜圖分析53-54
• 4.3.1.4 GO-Mg(OH)_2-SiO_2復(fù)合材料XRD分析54-55
• 4.3.2 GO-Mg(OH)_2-SiO_2對(duì)MB吸附研究55-61
• 4.3.2.1 MB溶液pH值對(duì)GO-Mg(OH)_2-SiO_2吸附效果影響55
• 4.3.2.2 不同GO-Mg(OH)_2-SiO_2用量對(duì)吸附效果影響55-56
• 4.3.2.3 GO-Mg(OH)2-SiO_2吸附動(dòng)力學(xué)分析56-58
• 4.3.2.4 GO-Mg(OH)2-SiO_2吸附熱力學(xué)分析58-60
• 4.3.2.5 GO-Mg(OH)2-SiO_2復(fù)合材料吸附參數(shù)60-61
• 4.4 本章小結(jié)61-63
• 第五章 磁性氫氧化鋁石墨烯復(fù)合材料制備及吸附MB應(yīng)用研究63-78
• 5.1 引言63
• 5.2 實(shí)驗(yàn)方法63-65
• 5.2.1 G-Fe_3O_4-Al(OH)_3復(fù)合材料的合成63-64
• 5.2.1.1 GO的制備63-64
• 5.2.1.2 G-Fe_3O_4復(fù)合材料制備64
• 5.2.1.3 G-Fe_3O_4-Al(OH)_3復(fù)合材料制備64
• 5.2.2 G-Fe_3O_4-Al(OH)_3復(fù)合材料對(duì)MB吸附實(shí)驗(yàn)64-65
• 5.2.2.1 G-Fe_3O_4-Al(OH)_3復(fù)合材料脫色性能研究65
• 5.3 結(jié)果與討論65-76
• 5.3.1 表征66-69
• 5.3.1.1 GO及G-Fe_3O_4-Al(OH)_3復(fù)合材料的SEM和TEM分析66-67
• 5.3.1.2 GO及G-Fe_3O_4-Al(OH)_3復(fù)合材料的FT-IR分析67-68
• 5.3.1.3 G-Fe_3O_4-Al(OH)_3復(fù)合材料XPS譜圖分析68
• 5.3.1.4 G-Fe_3O_4-Al(OH)_3復(fù)合材料XRD分析68-69
• 5.3.2 G-Fe_3O_4-Al(OH)_3對(duì)MB吸附研究69-76
• 5.3.2.1 MB溶液pH值對(duì)G-Fe_3O_4-Al(OH)_3吸附效果影響69-70
• 5.3.2.2 不同G-Fe_3O_4-Al(OH)_3用量對(duì)吸附效果影響70-71
• 5.3.2.3 G-Fe_3O_4-Al(OH)_3吸附動(dòng)力學(xué)分析71-73
• 5.3.2.4 G-Fe_3O_4-Al(OH)_3吸附熱力學(xué)分析73-75
• 5.3.2.5 G-Fe_3O_4-Al(OH)_3復(fù)合材料吸附參數(shù)75-76
• 5.4 本章小結(jié)76-78
• 第六章 總結(jié)與展望78-79
• 6.1 本文總結(jié)78
• 6.2 課題展望78-79
• 參考文獻(xiàn)79-89
• 致謝89-90
• 作者簡介、攻讀學(xué)位期間取得的研究成果90-92
• 浙江師范大學(xué)學(xué)位論文誠信承諾書92

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