本文關鍵詞：光Fenton-光催化復合催化劑的制備及其催化降解有機染料的研究

  更多相關文章： 光催化劑 異相Fenton催化劑 復合 協(xié)同 氧化石墨烯/MnFe_2O_4 α-Fe_2O_3/g-C_3N_4 Cu_2(OH)PO_4/g-C_3N_4

【摘要】：由于安全、簡單、清潔等特點,利用新型的高級氧化過程(AOTs)降解難處理的有機廢水已經成為國內外研究熱點。但單一法處理廢水中的有機物面臨著處理成本高、降解不徹底等問題。為了避免這些弊端,多種AOTs的聯用技術受到了研究者的重視。而Fenton氧化技術與光催化劑相結合可以大大提高廢水中有機污染物礦化效率,因此其作為一種新的復合氧化技術在處理廢水有機污染物中占有重要地位。本論文的主要研究工作是將光催化技術與異相Fenton氧化技術聯用來礦化廢水中的有機染料。將光催化劑與異相Fenton試劑復合,不僅可以提高有機染料的礦化效率,而且復合催化劑可以重復循環(huán),減少了成本費用,并且避免均相Fenton試劑可能帶來的二次污染�；谒幚砑夹g的研究現狀及我們實驗室在這方面的研究積累,本論文開展了以下三個方面的研究工作。本論文第二章選用比表面積高、電子傳輸能力強的氧化石墨烯(GO)與異相類Fenton催化劑MnFe2O4復合。首先利用超聲法制備出含有不同GO質量分數的GO/MnFe2O4。利用復合催化劑在可見光和H2O2存在下催化降解亞甲基藍(MB),發(fā)現含4%GO的復合催化劑顯示出最優(yōu)的催化效率,其降解速率達到0.053 min-1,是使用MnFe2O4作為Fenton催化劑時的降解速率(0.0061 min-1)的8.7倍。通過對比GO/MnFe2O4在有無光照、有無添加H2O2等條件下的催化降解反應,證明光催化劑GO和異相Fenton催化劑MnFe2O4在催化降解過程中具有協(xié)同效應。在本章最后為GO/MnFe2O4 在 H2O2和光照同時存在下的催化過程提出了一個可能的反應機理。本論文第三章采用光催化劑g-C3N4與異相Fenton試劑α-Fe2O3/H2O2復合催化降解羅丹明B(RhB)。首先將合成的α-Fe2O3與尿素混合煅燒得到不同α-Fe2O3投料比的α-Fe2O3/g-C3N4。在可見光照和H2O2存在下催化降解RhB,0.38% α-Fe2O3/g-C3N4顯示最優(yōu)的催化活性,其一級反應速率達到0.11 min-1,分別是利用g-C3N4作為光催化劑(0.066 min-1)和利用α-Fe2O3作為光Fenton催化劑(0.0066min-1)時的反應速率的1.7和17倍。通過對比復合催化劑在有無光照、有無添加H2O2等條件下的催化降解反應,證明光催化劑g-C3N4和異相Fenton試劑α-Fe2O3在催化降解RhB過程中具有協(xié)同作用,并據此為復合催化劑在H2O2和光照同時存在下的催化過程提出了一個可能的反應機理。最后利用循環(huán)實驗、以及光催化反應后XRD圖譜的對比驗證了α-Fe2O3/g-C3N4具有較好的穩(wěn)定性。本論文第四章采用非金屬材料g-C3N4與異相類Fenton試劑Cu2(OH)PO4/H2O2復合。首先利用傳統(tǒng)水熱法合成出含不同Cu2(OH)PO4質量分數的Cu2(OH)PO4在可見光和H2O2存在下催化降解RhB,發(fā)現30%Cu2(OH)PO4顯示出最優(yōu)的催化效率,其一級反應速率為0.093min-1,分別是Cu2(OH)PO4的Fenton氧化過程和g-C3N4光催化過程反應速率的12和2.4倍。通過對比復合催化劑在有無光照、有無添加H2O2等條件下的催化降解反應,證明光催化劑g-C3N4和異相類Fenton試劑Cu2(OH)PO4在催化氧化過程中具有協(xié)同效應。且論文在文獻研究和實驗基礎上,為Cu2(OH)PO4/g-C3N4復合催化劑在H2O2和光照同時存在下的催化過程提出了一個可能的反應機理。最后利用循環(huán)實驗以及催化反應后XRD圖譜的對比驗證了復合催化劑具有良好的穩(wěn)定性。本論文將光催化氧化與類Fenton氧化過程聯用,使其成為一種新型的AOT,并探究了復合催化劑在有無光照、有無添加H2O2等條件下的各種催化效應,為AOTs的聯用提供了新的研究思路。通過各種效應的對比,我們發(fā)現復合催化劑的催化反應速率要大于光催化反應和Fenton反應速率的加和,證明在可見光照射以及H2O2作用下,光催化反應與光Fenton氧化之間存在協(xié)同作用。由此可見,光催化氧化和類Fenton氧化技術的組合,它們之間的協(xié)同作用可以彌補單一技術的缺陷,使其可以充分利用各自的優(yōu)勢,加速廢水中有機染料的催化降解,因此在處理廢水領域有著重要地位。
【關鍵詞】：光催化劑 異相Fenton催化劑 復合 協(xié)同 氧化石墨烯/MnFe_2O_4 α-Fe_2O_3/g-C_3N_4 Cu_2(OH)PO_4/g-C_3N_4
【學位授予單位】：華東師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-14
• 第一章 緒論14-29
• 1.1 引言14-15
• 1.2 光催化技術15-20
• 1.2.1 光催化技術概述15-16
• 1.2.2 半導體光催化氧化機理16-18
• 1.2.3 可見光催化劑18-20
• 1.3 Fenton氧化技術20-24
• 1.3.1 Fenton氧化技術概述20
• 1.3.2 Fenton反應及光-Fenton反應的氧化機理20-22
• 1.3.3 異相Fenton和類Fenton技術的應用22-24
• 1.4 Fenton氧化-光催化協(xié)同技術研究進展24-26
• 1.4.1 協(xié)同作用的定義與評價標準24-25
• 1.4.2 Fenton技術-光催化協(xié)同催化技術研究進展25-26
• 1.5 論文的選題思路和主要研究內容26-29
• 第二章 氧化石墨烯/MnFe_2O_4復合催化劑的制備及其催化降解有機染料的研究29-40
• 2.1 引言29-30
• 2.2 實驗部分30-33
• 2.2.1 主要試劑30-31
• 2.2.2 實驗儀器31
• 2.2.3 GO/MnFe_2O_4復合催化劑的制備31-32
• 2.2.4 催化劑的表征及其催化活性的評價32-33
• 2.3 結果與討論33-39
• 2.3.1 X射線粉末衍射光譜33-34
• 2.3.2 拉曼光譜34-35
• 2.3.3 復合催化劑的催化性能35-38
• 2.3.4 催化劑反應機理探究38-39
• 2.4 小結39-40
• 第三章 α-Fe_20_3/g-C_3N_4復合催化劑的制備及其催化降解有機染料的研究40-54
• 3.1 引言40-41
• 3.2 實驗部分41-44
• 3.2.1 主要試劑41-42
• 3.2.2 實驗儀器42
• 3.2.3 α-Fe_2O_3/g-C_3N_4復合催化劑的制備42-43
• 3.2.4 催化劑的表征和及其催化性能的評價43-44
• 3.3 結果與討論44-52
• 3.3.1 X射線粉末衍射光譜44-45
• 3.3.2 傅里葉紅外光譜45-46
• 3.3.3 掃描電鏡圖(SEM)46-47
• 3.3.4 紫外可見漫反射光譜47
• 3.3.5 復合催化劑的催化性能測試47-50
• 3.3.6 催化劑的催化反應機理探究50-51
• 3.3.7 α-Fe_2O_3/g-C_3N_4在催化反應過程的穩(wěn)定性探究51-52
• 3.4 小結52-54
• 第四章 Cu_2(OH)PO_4/g-C_3N_4復合催化劑的制備及其催化降解有機染料的研究54-68
• 4.1 引言54-55
• 4.2 實驗部分55-56
• 4.2.1 實驗試劑55-56
• 4.2.2 實驗儀器56
• 4.2.3 Cu_2(OH)PO_4/g-C_3N_4復合催化劑的制備56
• 4.2.4 催化劑的催化性能測試和及其評價56
• 4.3 結果與討論56-67
• 4.3.1 X射線粉末衍射光譜56-57
• 4.3.2 傅里葉紅外光譜57-59
• 4.3.3 掃描電鏡圖(SEM)59-60
• 4.3.4 紫外可見漫反射光譜60-61
• 4.3.5 復合催化劑的催化性能測試61-64
• 4.3.6 催化劑反應機理探究64-66
• 4.3.7 Cu_2(OH)PO_4/g-C_3N_4在催化反應過程的穩(wěn)定性探究66-67
• 4.4 小結67-68
• 第五章 結論及論文創(chuàng)新性68-71
• 5.1 結論68-69
• 5.2 本論文創(chuàng)新性69-71
• 參考文獻71-83
• 研究生期間發(fā)表的科研成果83-84
• 致謝84

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