本文關(guān)鍵詞：光Fenton-光催化復(fù)合催化劑的制備及其催化降解有機(jī)染料的研究

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【摘要】：由于安全、簡(jiǎn)單、清潔等特點(diǎn),利用新型的高級(jí)氧化過(guò)程(AOTs)降解難處理的有機(jī)廢水已經(jīng)成為國(guó)內(nèi)外研究熱點(diǎn)。但單一法處理廢水中的有機(jī)物面臨著處理成本高、降解不徹底等問(wèn)題。為了避免這些弊端,多種AOTs的聯(lián)用技術(shù)受到了研究者的重視。而Fenton氧化技術(shù)與光催化劑相結(jié)合可以大大提高廢水中有機(jī)污染物礦化效率,因此其作為一種新的復(fù)合氧化技術(shù)在處理廢水有機(jī)污染物中占有重要地位。本論文的主要研究工作是將光催化技術(shù)與異相Fenton氧化技術(shù)聯(lián)用來(lái)礦化廢水中的有機(jī)染料。將光催化劑與異相Fenton試劑復(fù)合,不僅可以提高有機(jī)染料的礦化效率,而且復(fù)合催化劑可以重復(fù)循環(huán),減少了成本費(fèi)用,并且避免均相Fenton試劑可能帶來(lái)的二次污染。基于水處理技術(shù)的研究現(xiàn)狀及我們實(shí)驗(yàn)室在這方面的研究積累,本論文開(kāi)展了以下三個(gè)方面的研究工作。本論文第二章選用比表面積高、電子傳輸能力強(qiáng)的氧化石墨烯(GO)與異相類(lèi)Fenton催化劑MnFe2O4復(fù)合。首先利用超聲法制備出含有不同GO質(zhì)量分?jǐn)?shù)的GO/MnFe2O4。利用復(fù)合催化劑在可見(jiàn)光和H2O2存在下催化降解亞甲基藍(lán)(MB),發(fā)現(xiàn)含4%GO的復(fù)合催化劑顯示出最優(yōu)的催化效率,其降解速率達(dá)到0.053 min-1,是使用MnFe2O4作為Fenton催化劑時(shí)的降解速率(0.0061 min-1)的8.7倍。通過(guò)對(duì)比GO/MnFe2O4在有無(wú)光照、有無(wú)添加H2O2等條件下的催化降解反應(yīng),證明光催化劑GO和異相Fenton催化劑MnFe2O4在催化降解過(guò)程中具有協(xié)同效應(yīng)。在本章最后為GO/MnFe2O4 在 H2O2和光照同時(shí)存在下的催化過(guò)程提出了一個(gè)可能的反應(yīng)機(jī)理。本論文第三章采用光催化劑g-C3N4與異相Fenton試劑α-Fe2O3/H2O2復(fù)合催化降解羅丹明B(RhB)。首先將合成的α-Fe2O3與尿素混合煅燒得到不同α-Fe2O3投料比的α-Fe2O3/g-C3N4。在可見(jiàn)光照和H2O2存在下催化降解RhB,0.38% α-Fe2O3/g-C3N4顯示最優(yōu)的催化活性,其一級(jí)反應(yīng)速率達(dá)到0.11 min-1,分別是利用g-C3N4作為光催化劑(0.066 min-1)和利用α-Fe2O3作為光Fenton催化劑(0.0066min-1)時(shí)的反應(yīng)速率的1.7和17倍。通過(guò)對(duì)比復(fù)合催化劑在有無(wú)光照、有無(wú)添加H2O2等條件下的催化降解反應(yīng),證明光催化劑g-C3N4和異相Fenton試劑α-Fe2O3在催化降解RhB過(guò)程中具有協(xié)同作用,并據(jù)此為復(fù)合催化劑在H2O2和光照同時(shí)存在下的催化過(guò)程提出了一個(gè)可能的反應(yīng)機(jī)理。最后利用循環(huán)實(shí)驗(yàn)、以及光催化反應(yīng)后XRD圖譜的對(duì)比驗(yàn)證了α-Fe2O3/g-C3N4具有較好的穩(wěn)定性。本論文第四章采用非金屬材料g-C3N4與異相類(lèi)Fenton試劑Cu2(OH)PO4/H2O2復(fù)合。首先利用傳統(tǒng)水熱法合成出含不同Cu2(OH)PO4質(zhì)量分?jǐn)?shù)的Cu2(OH)PO4在可見(jiàn)光和H2O2存在下催化降解RhB,發(fā)現(xiàn)30%Cu2(OH)PO4顯示出最優(yōu)的催化效率,其一級(jí)反應(yīng)速率為0.093min-1,分別是Cu2(OH)PO4的Fenton氧化過(guò)程和g-C3N4光催化過(guò)程反應(yīng)速率的12和2.4倍。通過(guò)對(duì)比復(fù)合催化劑在有無(wú)光照、有無(wú)添加H2O2等條件下的催化降解反應(yīng),證明光催化劑g-C3N4和異相類(lèi)Fenton試劑Cu2(OH)PO4在催化氧化過(guò)程中具有協(xié)同效應(yīng)。且論文在文獻(xiàn)研究和實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)上,為Cu2(OH)PO4/g-C3N4復(fù)合催化劑在H2O2和光照同時(shí)存在下的催化過(guò)程提出了一個(gè)可能的反應(yīng)機(jī)理。最后利用循環(huán)實(shí)驗(yàn)以及催化反應(yīng)后XRD圖譜的對(duì)比驗(yàn)證了復(fù)合催化劑具有良好的穩(wěn)定性。本論文將光催化氧化與類(lèi)Fenton氧化過(guò)程聯(lián)用,使其成為一種新型的AOT,并探究了復(fù)合催化劑在有無(wú)光照、有無(wú)添加H2O2等條件下的各種催化效應(yīng),為AOTs的聯(lián)用提供了新的研究思路。通過(guò)各種效應(yīng)的對(duì)比,我們發(fā)現(xiàn)復(fù)合催化劑的催化反應(yīng)速率要大于光催化反應(yīng)和Fenton反應(yīng)速率的加和,證明在可見(jiàn)光照射以及H2O2作用下,光催化反應(yīng)與光Fenton氧化之間存在協(xié)同作用。由此可見(jiàn),光催化氧化和類(lèi)Fenton氧化技術(shù)的組合,它們之間的協(xié)同作用可以彌補(bǔ)單一技術(shù)的缺陷,使其可以充分利用各自的優(yōu)勢(shì),加速?gòu)U水中有機(jī)染料的催化降解,因此在處理廢水領(lǐng)域有著重要地位。
【關(guān)鍵詞】：光催化劑 異相Fenton催化劑 復(fù)合 協(xié)同 氧化石墨烯/MnFe_2O_4 α-Fe_2O_3/g-C_3N_4 Cu_2(OH)PO_4/g-C_3N_4
【學(xué)位授予單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-14
• 第一章 緒論14-29
• 1.1 引言14-15
• 1.2 光催化技術(shù)15-20
• 1.2.1 光催化技術(shù)概述15-16
• 1.2.2 半導(dǎo)體光催化氧化機(jī)理16-18
• 1.2.3 可見(jiàn)光催化劑18-20
• 1.3 Fenton氧化技術(shù)20-24
• 1.3.1 Fenton氧化技術(shù)概述20
• 1.3.2 Fenton反應(yīng)及光-Fenton反應(yīng)的氧化機(jī)理20-22
• 1.3.3 異相Fenton和類(lèi)Fenton技術(shù)的應(yīng)用22-24
• 1.4 Fenton氧化-光催化協(xié)同技術(shù)研究進(jìn)展24-26
• 1.4.1 協(xié)同作用的定義與評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)24-25
• 1.4.2 Fenton技術(shù)-光催化協(xié)同催化技術(shù)研究進(jìn)展25-26
• 1.5 論文的選題思路和主要研究?jī)?nèi)容26-29
• 第二章 氧化石墨烯/MnFe_2O_4復(fù)合催化劑的制備及其催化降解有機(jī)染料的研究29-40
• 2.1 引言29-30
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分30-33
• 2.2.1 主要試劑30-31
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器31
• 2.2.3 GO/MnFe_2O_4復(fù)合催化劑的制備31-32
• 2.2.4 催化劑的表征及其催化活性的評(píng)價(jià)32-33
• 2.3 結(jié)果與討論33-39
• 2.3.1 X射線(xiàn)粉末衍射光譜33-34
• 2.3.2 拉曼光譜34-35
• 2.3.3 復(fù)合催化劑的催化性能35-38
• 2.3.4 催化劑反應(yīng)機(jī)理探究38-39
• 2.4 小結(jié)39-40
• 第三章 α-Fe_20_3/g-C_3N_4復(fù)合催化劑的制備及其催化降解有機(jī)染料的研究40-54
• 3.1 引言40-41
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分41-44
• 3.2.1 主要試劑41-42
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器42
• 3.2.3 α-Fe_2O_3/g-C_3N_4復(fù)合催化劑的制備42-43
• 3.2.4 催化劑的表征和及其催化性能的評(píng)價(jià)43-44
• 3.3 結(jié)果與討論44-52
• 3.3.1 X射線(xiàn)粉末衍射光譜44-45
• 3.3.2 傅里葉紅外光譜45-46
• 3.3.3 掃描電鏡圖(SEM)46-47
• 3.3.4 紫外可見(jiàn)漫反射光譜47
• 3.3.5 復(fù)合催化劑的催化性能測(cè)試47-50
• 3.3.6 催化劑的催化反應(yīng)機(jī)理探究50-51
• 3.3.7 α-Fe_2O_3/g-C_3N_4在催化反應(yīng)過(guò)程的穩(wěn)定性探究51-52
• 3.4 小結(jié)52-54
• 第四章 Cu_2(OH)PO_4/g-C_3N_4復(fù)合催化劑的制備及其催化降解有機(jī)染料的研究54-68
• 4.1 引言54-55
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分55-56
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑55-56
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器56
• 4.2.3 Cu_2(OH)PO_4/g-C_3N_4復(fù)合催化劑的制備56
• 4.2.4 催化劑的催化性能測(cè)試和及其評(píng)價(jià)56
• 4.3 結(jié)果與討論56-67
• 4.3.1 X射線(xiàn)粉末衍射光譜56-57
• 4.3.2 傅里葉紅外光譜57-59
• 4.3.3 掃描電鏡圖(SEM)59-60
• 4.3.4 紫外可見(jiàn)漫反射光譜60-61
• 4.3.5 復(fù)合催化劑的催化性能測(cè)試61-64
• 4.3.6 催化劑反應(yīng)機(jī)理探究64-66
• 4.3.7 Cu_2(OH)PO_4/g-C_3N_4在催化反應(yīng)過(guò)程的穩(wěn)定性探究66-67
• 4.4 小結(jié)67-68
• 第五章 結(jié)論及論文創(chuàng)新性68-71
• 5.1 結(jié)論68-69
• 5.2 本論文創(chuàng)新性69-71
• 參考文獻(xiàn)71-83
• 研究生期間發(fā)表的科研成果83-84
• 致謝84

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