多相含鐵類-Fenton催化劑的制備及性能研究
本文關(guān)鍵詞:多相含鐵類-Fenton催化劑的制備及性能研究
更多相關(guān)文章: Fe~ⅢLysSiW催化劑 Wool-Fe/NH_2OH·HCl催化劑 4-CP 類-Fenton 生活污水
【摘要】:Fenton氧化技術(shù)能夠有效的去除污水中的有機(jī)污染物,但依然存在著反應(yīng)條件苛刻、礦化效率低等問題。針對(duì)Fenton技術(shù)中的這些缺點(diǎn),本文制備出Fe~ⅢLys SiW和Wool-Fe/NH_2OH·HCl兩種新型固體催化劑用于降解對(duì)氯苯酚(4-CP),并對(duì)其在中性條件下的礦化能力和作用機(jī)理進(jìn)行了研究。以三氯化鐵(Fe~Ⅲ)、賴氨酸(Lys)和硅鎢酸(SiW)合成含鐵硅鎢酸催化劑Fe~ⅢLysSiW,考察了Fe~ⅢLysSi W在pH 6.5下催化H_2O_2去除4-CP的催化性能。結(jié)果表明,該催化劑能快速分解H_2O_2降解4-CP:光反應(yīng)條件下完全去除4-CP僅需15 min,暗態(tài)下也只需40 min,且相對(duì)應(yīng)的TOC除去率3 h內(nèi)分別高達(dá)98.8%和71.3%。反應(yīng)后溶液中的鐵析出量在光態(tài)和暗態(tài)下分別為0.51和0.48 ppm,均低于歐盟標(biāo)準(zhǔn)2 ppm。重復(fù)實(shí)驗(yàn)表明,催化劑結(jié)構(gòu)依然穩(wěn)定,并且催化劑的催化活性也沒有明顯下降。以羊毛為載體,通過對(duì)其改性,合成含鐵羊毛Wool-Fe/X(X為改性羊毛所用的試劑:CH_2=CHCOOH、NH_2OH·HCl)催化劑,考察了其在pH 6.5下催化H_2O_2去除4-CP的催化性能。結(jié)果表明,不同改性方法所得催化劑的活性不同,各催化劑在光照條件下催化降解4-CP的引發(fā)時(shí)間和降解時(shí)間分別為Wool-Fe 120,180 min;Wool-Fe/CH_2=CHCOOH70,130 min;Wool-Fe/NH_2OH·HCl 50,110 min。相對(duì)應(yīng)的TOC移除率6 h內(nèi)分別是9.09%、29.69%和52.12%。其中,Wool-Fe/NH_2OH·HCl催化劑降解能力最強(qiáng),且反應(yīng)過程鐵析出量最少,為0.79 ppm。由于催化劑中鐵含量的析出,催化劑的重復(fù)利用效果不太理想。兩種催化劑在降解4-CP過程中,HO?自由基湮滅劑正丁醇的加入,使得4-CP的移除均被明顯抑制,說明反應(yīng)過程中礦化4-CP的主要活性物種是HO?。在紫外光照條件下,Fe~ⅢLysSi W/H_2O_2系統(tǒng)中,Fe~Ⅲ?FeII和SiW12O404-?SiW12O405-兩個(gè)氧化還原循環(huán)過程協(xié)同降解4-CP;Wool-Fe/NH_2OH·HCl和H_2O_2系統(tǒng)中,主要通過循環(huán)過程Fe~Ⅲ?FeII產(chǎn)生的高活性HO?來移除4-CP。兩種催化劑在降解實(shí)際污水時(shí),對(duì)比了兩者在處理污水時(shí)的能力強(qiáng)弱。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,H_2O_2濃度為50 mmol/L,在pH 6.5時(shí),Fe~ⅢLys SiW和Wool-Fe/NH_2OH·HCl礦化污水的能力較弱,6 h TOC移除率分別為14.24%和3.62%;而pH 3.0時(shí),礦化效果相對(duì)較優(yōu),分別為43.49%和18.73%。初步實(shí)驗(yàn)表明,兩種催化劑在降解生活污水時(shí)均表現(xiàn)出一定的催化活性。
【關(guān)鍵詞】:Fe~ⅢLysSiW催化劑 Wool-Fe/NH_2OH·HCl催化劑 4-CP 類-Fenton 生活污水
【學(xué)位授予單位】:昌吉學(xué)院
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:X703;O643.36
【目錄】:
- 摘要5-6
- Abstract6-11
- 第1章 緒論11-19
- 1.1 問題的研究背景11-12
- 1.1.1 我國水資源的現(xiàn)狀及污染情況11
- 1.1.2 污水處理常用手段11-12
- 1.2 國內(nèi)外研究狀況12-16
- 1.2.1 Fenton氧化技術(shù)12-14
- 1.2.2 非均相類-Fenton固體催化劑的研究進(jìn)展14-15
- 1.2.3 Fenton及類-Fenton氧化技術(shù)在工業(yè)中的應(yīng)用15-16
- 1.3 氯酚類污染物的特性及去除方法16-18
- 1.3.1 氯酚類污染物的特性及來源16
- 1.3.2 氯酚類污染物的去除方法16-18
- 1.4 本文的研究意義、思路與主要內(nèi)容18-19
- 1.4.1 研究意義18
- 1.4.2 研究思路18
- 1.4.3 主要研究內(nèi)容18-19
- 第2章 高效含鐵雜多酸催化劑的制備及催化性能研究19-33
- 2.1 引言19-20
- 2.2 實(shí)驗(yàn)部分20-21
- 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與藥品20
- 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備20
- 2.2.3 催化劑的制備20-21
- 2.2.4 催化劑的活性測(cè)試及分析方法21
- 2.2.5 催化劑的表征手段21
- 2.3 結(jié)果與討論21-32
- 2.3.1 Fe~ⅢLysSiW催化劑的表征21-25
- 2.3.2 Fe~ⅢLysSiW催化劑催化性能的研究25-26
- 2.3.3 4-CP降解初始反應(yīng)參數(shù)的影響26-29
- 2.3.4 Fe~ⅢLysSiW催化劑的穩(wěn)定性及重復(fù)利用效果研究29-30
- 2.3.5 Fe~ⅢLysSiW催化劑降解 4-CP類-Fenton體系過程中的機(jī)理研究30-32
- 2.4 本章小結(jié)32-33
- 第3章 新型高效生物含鐵催化劑的制備及催化性能研究33-44
- 3.1 引言33-34
- 3.2 實(shí)驗(yàn)部分34-36
- 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與藥品34
- 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備34
- 3.2.3 含鐵羊毛催化劑的制備及改性34-36
- 3.2.4 含鐵羊毛催化劑的性能測(cè)試36
- 3.2.5 含鐵羊毛催化劑的表征36
- 3.3 結(jié)果與討論36-43
- 3.3.1 含鐵羊毛催化劑的表征36-37
- 3.3.2 含鐵羊毛催化劑在光降解 4-CP過程中的催化活性研究37-39
- 3.3.3 含鐵羊毛催化劑的穩(wěn)定性研究39-41
- 3.3.4 Wool-Fe/NH_2OH·HCl催化降解 4-CP的研究41-42
- 3.3.5 Wool-Fe/NH_2OH·HCl光降解 4-CP過程中反應(yīng)機(jī)理的研究42-43
- 3.4 本章小結(jié)43-44
- 第4章 非均相含鐵催化劑處理昌吉市生活污水的研究44-48
- 4.1 引言44
- 4.1.1 昌吉排水有限責(zé)任公司的污水處理簡介44
- 4.1.2 實(shí)驗(yàn)?zāi)康?/span>44
- 4.2 實(shí)驗(yàn)部分44
- 4.2.1 污水取樣44
- 4.2.2 污水處理44
- 4.2.3 測(cè)試方法44
- 4.3 結(jié)果與討論44-47
- 4.3.1 昌吉排水有限責(zé)任公司進(jìn)、出水口的水質(zhì)測(cè)定44-45
- 4.3.2 催化劑降解生活污水研究45-47
- 4.4 本章小結(jié)47-48
- 第5章 結(jié)論、不足與展望48-50
- 5.1 全文總結(jié)48-49
- 5.2 存在問題及展望49-50
- 第6章 探索性實(shí)驗(yàn)50-52
- 6.1 實(shí)驗(yàn)思路50
- 6.2 實(shí)驗(yàn)方法50
- 6.3 性能測(cè)試50-51
- 6.4 影響催化劑性能的可能因素51
- 6.5 存在問題及研究意義51-52
- 參考文獻(xiàn)52-56
- 攻讀碩士學(xué)位期間所取得的科研及實(shí)踐成果56-57
- 致謝57-58
- 作者簡介58
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