多相含鐵類-Fenton催化劑的制備及性能研究
本文關鍵詞:多相含鐵類-Fenton催化劑的制備及性能研究
更多相關文章: Fe~ⅢLysSiW催化劑 Wool-Fe/NH_2OH·HCl催化劑 4-CP 類-Fenton 生活污水
【摘要】:Fenton氧化技術能夠有效的去除污水中的有機污染物,但依然存在著反應條件苛刻、礦化效率低等問題。針對Fenton技術中的這些缺點,本文制備出Fe~ⅢLys SiW和Wool-Fe/NH_2OH·HCl兩種新型固體催化劑用于降解對氯苯酚(4-CP),并對其在中性條件下的礦化能力和作用機理進行了研究。以三氯化鐵(Fe~Ⅲ)、賴氨酸(Lys)和硅鎢酸(SiW)合成含鐵硅鎢酸催化劑Fe~ⅢLysSiW,考察了Fe~ⅢLysSi W在pH 6.5下催化H_2O_2去除4-CP的催化性能。結果表明,該催化劑能快速分解H_2O_2降解4-CP:光反應條件下完全去除4-CP僅需15 min,暗態(tài)下也只需40 min,且相對應的TOC除去率3 h內分別高達98.8%和71.3%。反應后溶液中的鐵析出量在光態(tài)和暗態(tài)下分別為0.51和0.48 ppm,均低于歐盟標準2 ppm。重復實驗表明,催化劑結構依然穩(wěn)定,并且催化劑的催化活性也沒有明顯下降。以羊毛為載體,通過對其改性,合成含鐵羊毛Wool-Fe/X(X為改性羊毛所用的試劑:CH_2=CHCOOH、NH_2OH·HCl)催化劑,考察了其在pH 6.5下催化H_2O_2去除4-CP的催化性能。結果表明,不同改性方法所得催化劑的活性不同,各催化劑在光照條件下催化降解4-CP的引發(fā)時間和降解時間分別為Wool-Fe 120,180 min;Wool-Fe/CH_2=CHCOOH70,130 min;Wool-Fe/NH_2OH·HCl 50,110 min。相對應的TOC移除率6 h內分別是9.09%、29.69%和52.12%。其中,Wool-Fe/NH_2OH·HCl催化劑降解能力最強,且反應過程鐵析出量最少,為0.79 ppm。由于催化劑中鐵含量的析出,催化劑的重復利用效果不太理想。兩種催化劑在降解4-CP過程中,HO?自由基湮滅劑正丁醇的加入,使得4-CP的移除均被明顯抑制,說明反應過程中礦化4-CP的主要活性物種是HO?。在紫外光照條件下,Fe~ⅢLysSi W/H_2O_2系統(tǒng)中,Fe~Ⅲ?FeII和SiW12O404-?SiW12O405-兩個氧化還原循環(huán)過程協同降解4-CP;Wool-Fe/NH_2OH·HCl和H_2O_2系統(tǒng)中,主要通過循環(huán)過程Fe~Ⅲ?FeII產生的高活性HO?來移除4-CP。兩種催化劑在降解實際污水時,對比了兩者在處理污水時的能力強弱。實驗結果表明,H_2O_2濃度為50 mmol/L,在pH 6.5時,Fe~ⅢLys SiW和Wool-Fe/NH_2OH·HCl礦化污水的能力較弱,6 h TOC移除率分別為14.24%和3.62%;而pH 3.0時,礦化效果相對較優(yōu),分別為43.49%和18.73%。初步實驗表明,兩種催化劑在降解生活污水時均表現出一定的催化活性。
【關鍵詞】:Fe~ⅢLysSiW催化劑 Wool-Fe/NH_2OH·HCl催化劑 4-CP 類-Fenton 生活污水
【學位授予單位】:昌吉學院
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:X703;O643.36
【目錄】:
- 摘要5-6
- Abstract6-11
- 第1章 緒論11-19
- 1.1 問題的研究背景11-12
- 1.1.1 我國水資源的現狀及污染情況11
- 1.1.2 污水處理常用手段11-12
- 1.2 國內外研究狀況12-16
- 1.2.1 Fenton氧化技術12-14
- 1.2.2 非均相類-Fenton固體催化劑的研究進展14-15
- 1.2.3 Fenton及類-Fenton氧化技術在工業(yè)中的應用15-16
- 1.3 氯酚類污染物的特性及去除方法16-18
- 1.3.1 氯酚類污染物的特性及來源16
- 1.3.2 氯酚類污染物的去除方法16-18
- 1.4 本文的研究意義、思路與主要內容18-19
- 1.4.1 研究意義18
- 1.4.2 研究思路18
- 1.4.3 主要研究內容18-19
- 第2章 高效含鐵雜多酸催化劑的制備及催化性能研究19-33
- 2.1 引言19-20
- 2.2 實驗部分20-21
- 2.2.1 實驗試劑與藥品20
- 2.2.2 實驗儀器與設備20
- 2.2.3 催化劑的制備20-21
- 2.2.4 催化劑的活性測試及分析方法21
- 2.2.5 催化劑的表征手段21
- 2.3 結果與討論21-32
- 2.3.1 Fe~ⅢLysSiW催化劑的表征21-25
- 2.3.2 Fe~ⅢLysSiW催化劑催化性能的研究25-26
- 2.3.3 4-CP降解初始反應參數的影響26-29
- 2.3.4 Fe~ⅢLysSiW催化劑的穩(wěn)定性及重復利用效果研究29-30
- 2.3.5 Fe~ⅢLysSiW催化劑降解 4-CP類-Fenton體系過程中的機理研究30-32
- 2.4 本章小結32-33
- 第3章 新型高效生物含鐵催化劑的制備及催化性能研究33-44
- 3.1 引言33-34
- 3.2 實驗部分34-36
- 3.2.1 實驗試劑與藥品34
- 3.2.2 實驗儀器與設備34
- 3.2.3 含鐵羊毛催化劑的制備及改性34-36
- 3.2.4 含鐵羊毛催化劑的性能測試36
- 3.2.5 含鐵羊毛催化劑的表征36
- 3.3 結果與討論36-43
- 3.3.1 含鐵羊毛催化劑的表征36-37
- 3.3.2 含鐵羊毛催化劑在光降解 4-CP過程中的催化活性研究37-39
- 3.3.3 含鐵羊毛催化劑的穩(wěn)定性研究39-41
- 3.3.4 Wool-Fe/NH_2OH·HCl催化降解 4-CP的研究41-42
- 3.3.5 Wool-Fe/NH_2OH·HCl光降解 4-CP過程中反應機理的研究42-43
- 3.4 本章小結43-44
- 第4章 非均相含鐵催化劑處理昌吉市生活污水的研究44-48
- 4.1 引言44
- 4.1.1 昌吉排水有限責任公司的污水處理簡介44
- 4.1.2 實驗目的44
- 4.2 實驗部分44
- 4.2.1 污水取樣44
- 4.2.2 污水處理44
- 4.2.3 測試方法44
- 4.3 結果與討論44-47
- 4.3.1 昌吉排水有限責任公司進、出水口的水質測定44-45
- 4.3.2 催化劑降解生活污水研究45-47
- 4.4 本章小結47-48
- 第5章 結論、不足與展望48-50
- 5.1 全文總結48-49
- 5.2 存在問題及展望49-50
- 第6章 探索性實驗50-52
- 6.1 實驗思路50
- 6.2 實驗方法50
- 6.3 性能測試50-51
- 6.4 影響催化劑性能的可能因素51
- 6.5 存在問題及研究意義51-52
- 參考文獻52-56
- 攻讀碩士學位期間所取得的科研及實踐成果56-57
- 致謝57-58
- 作者簡介58
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