本文關(guān)鍵詞：鎳基鈣鈦礦催化劑在甲烷二氧化碳重整反應(yīng)中的研究

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【摘要】：眾所周知,在21世紀的今天,能源安全以及環(huán)境問題受到了全世界各個國家的廣泛關(guān)注。2013年中國碳排放超過歐盟和美國的總和,達到100億噸。同時,中國的人均碳排放量首次超過歐盟,達到7.2噸。天然氣(CH_4)作為未來最具發(fā)展?jié)摿Φ那鍧嵞茉丛谌蚰茉唇Y(jié)構(gòu)中將占據(jù)越來越重要的位置,因此天然氣重整制取合成氣對優(yōu)化能源結(jié)構(gòu),降低石油依存度具有重要的意義。本文主要通過制備鎳基鈣鈦礦催化劑,研究其在甲烷二氧化碳重整反應(yīng)中的性能。實驗采用溶膠凝膠法制備LaNiO_3催化劑并摻雜不同含量的Ce元素對其進行改性,通過考察反應(yīng)溫度、反應(yīng)空速和活化氣體對其催化活性的影響,對比不同含量Ce摻雜對反應(yīng)活性的影響,尋找到最佳的Ce摻雜量。并通過X射線衍射(XRD)、熱重分析(TG-DTG)、掃描電鏡(SEM)等技術(shù)手段對催化劑結(jié)構(gòu)和形貌進行分析,結(jié)果表明：LaNiO_3催化劑表現(xiàn)出良好的活性和穩(wěn)定性,反應(yīng)最佳溫度為1073K,最佳反應(yīng)空速10000ml/h·gcat,催化劑在氫氣的活化氣氛下具有最佳的催化性能。在不同含量Ce摻雜改性中,La_(0.8)Ce_(0.2)NiO_3具有最佳的催化活性,甲烷和二氧化碳的轉(zhuǎn)化率為80%和84%,氫氣和一氧化碳的收率為58%和65%。本文同時研究使用溶膠凝膠法制備了La_2NiO_4催化劑,并與LaNiO_3和Ni/La_2O_3催化劑的活性進行對比,同時使用不同含量的堿土金屬Ca、Sr對其進行摻雜改性。研究結(jié)果表明,La_2NiO_4與LaNiO_3和Ni/La_2O_3相比表現(xiàn)出良好的催化活性,同時具有較小的Ni0粒徑。不同含量Ca摻雜改性中,La1.6Ca0.4NiO4具有最佳的催化活性,甲烷和二氧化碳的轉(zhuǎn)化率為78.6%和90%,氫氣和一氧化碳的收率為63%和68%。不同含量Sr摻雜改性中,La1.6Sr0.4NiO4具有最佳的催化活性,甲烷和二氧化碳的轉(zhuǎn)化率為84%和91%,氫氣和一氧化碳的收率為66%和71%。
【關(guān)鍵詞】：甲烷 二氧化碳 催化重整 LaNiO_3 La_2NiO_4
【學位授予單位】：大連理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 引言10-11
• 1 文獻綜述11-25
• 1.1 課題背景11-12
• 1.2 甲烷重整的研究現(xiàn)狀12-13
• 1.2.1 水蒸氣重整技術(shù)12-13
• 1.2.2 甲烷部分氧化技術(shù)13
• 1.2.3 甲烷二氧化碳重整技術(shù)13
• 1.3 甲烷二氧化碳重整的研究進展13-20
• 1.3.1 甲烷二氧化碳重整的熱力學研究13-15
• 1.3.2 催化劑活性組分的研究15-16
• 1.3.3 載體的研究16-17
• 1.3.4 助催化劑的作用17-18
• 1.3.5 催化劑的失活研究18-19
• 1.3.6 等離子技術(shù)的應(yīng)用19-20
• 1.4 鈣鈦礦催化劑在甲烷二氧化碳重整中的應(yīng)用20-23
• 1.5 本課題的研究意義及內(nèi)容23-25
• 2 LaNiO_3催化劑的制備改性與CH_4/CO_2重整反應(yīng)性能25-46
• 2.1 實驗部分25-26
• 2.1.1 實驗藥品25
• 2.1.2 實驗儀器25-26
• 2.2 催化劑的制備26
• 2.3 催化劑的活性評價與表征26-30
• 2.3.1 催化劑活性評價裝置26-27
• 2.3.2 反應(yīng)原料27-28
• 2.3.3 實驗操作28
• 2.3.4 實驗計算方法28-29
• 2.3.5 催化劑的表征方法29-30
• 2.4 LaNiO_3催化劑的表征與性能評價30-40
• 2.4.1 LaNiO_3催化劑的表征分析30-35
• 2.4.2 反應(yīng)溫度對LaNiO_3催化劑活性的影響35-36
• 2.4.3 反應(yīng)空速對LaNiO_3催化劑活性的影響36-37
• 2.4.4 活化氣氛對LaNiO_3催化活性的影響37-40
• 2.5 Ce摻雜改性LaNiO_3催化劑的表征與催化性能評價40-44
• 2.5.1 Ce元素摻雜的表征分析40-42
• 2.5.2 Ce元素摻雜的催化活性42-43
• 2.5.3 催化劑的穩(wěn)定性試驗43-44
• 2.6 小結(jié)44-46
• 3 La_2NiO_4鈣鈦礦催化劑的制備改性與CH_4/CO_2重整反應(yīng)性能46-65
• 3.1 試驗部分46
• 3.1.1 實驗藥品46
• 3.1.2 實驗設(shè)備46
• 3.2 催化劑的制備46-47
• 3.3 催化劑的活性與評價與表征47
• 3.3.1 催化劑的評價裝置47
• 3.3.2 反應(yīng)原料47
• 3.3.3 實驗操作47
• 3.3.4 計算方法47
• 3.3.5 催化劑表征方法47
• 3.4 La_2NiO_4催化劑的表征與性能評價47-54
• 3.4.1 La_2NiO_4催化劑表征分析47-51
• 3.4.2 La_2NiO_4催化劑的活性分析51-53
• 3.4.3 反應(yīng)空速對于La_2NiO_4催化劑的影響53-54
• 3.5 Ca摻雜改性La_2NiO_4催化劑的表征與性能評價54-59
• 3.5.1 Ca元素摻雜的XRD分析55-56
• 3.5.2 不同Ca摻雜量的催化活性評價56-58
• 3.5.3 催化劑穩(wěn)定性實驗58-59
• 3.6 Sr元素摻雜改性La_2NiO_4催化劑的表征與性能評價59-63
• 3.6.1 不同Sr摻雜量的XRD分析60-61
• 3.6.2 不同Sr摻雜量的催化活性61-63
• 3.6.3 穩(wěn)定性實驗63
• 3.7 小結(jié)63-65
• 結(jié)論65-67
• 參考文獻67-72
• 附錄A 附錄流量計校正曲線72-74
• 附錄B 氣相色譜校正因子74-75
• 致謝75-76

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4 田景新,張艷華;三羥甲基丙烷三丙烯酸酯合成方法的改進[J];遼寧化工;1997年03期

5 徐三魁,王文祥,李利民,蘇運來;低壓合成甲醇含鋯催化劑的電鏡研究[J];鄭州大學學報(自然科學版);1997年03期

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7 李學富;周卓華;;神奇的催化劑[J];化學教育;1993年06期

8 楊得鎖;順丁烯二酸二丁酯合成的催化劑[J];寶雞文理學院學報(自然科學版);2002年02期

9 于開錄,劉昌俊,夏清,鄒吉軍,Balder Eliasson;低溫等離子體技術(shù)在催化劑領(lǐng)域的應(yīng)用[J];化學進展;2002年06期

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1 黃緒耕;張巍;榮峻峰;;制備壓力對HDC催化劑生產(chǎn)樹脂堆密度的影響[A];第十三屆全國催化學術(shù)會議論文集[C];2006年

2 郎笑梅;柏曉紅;王淑英;張銘輝;母瀛;;新型單茂鈦催化劑的合成及催化丙烯聚合反應(yīng)[A];中國化工學會2005年石油化工學術(shù)年會論文集[C];2005年

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