本文關(guān)鍵詞：多功能貴金屬納米顆粒的設(shè)計(jì)合成及催化性能的研究

  更多相關(guān)文章： 金納米顆粒 金-鈀雙金屬納米顆粒 空心結(jié)構(gòu) 磁性 催化劑

【摘要】：貴金屬金、鈀等及其雙金屬納米顆粒因其具有獨(dú)特的光學(xué)、電學(xué)和協(xié)同催化性能引起了科研人員的廣泛關(guān)注。尤其在催化領(lǐng)域,設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)合理和可循環(huán)使用的納米催化劑以降低成本及提高利用率已經(jīng)成為該領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。此外,具有空心或孔結(jié)構(gòu)納米材料由于比表面積高、密度低和材料消耗低等特點(diǎn),不但具有高的催化效率,還能夠有效的節(jié)約貴金屬資源。同時(shí),利用磁性納米顆粒作為載體,使貴金屬材料能夠作為可循環(huán)使用的催化劑,可以降低成本提高利用率。四氧化三鐵納米顆粒(Fe_3O_4 NPs)具有粒徑小、磁響應(yīng)性強(qiáng)、便于磁性分離回收等優(yōu)點(diǎn),使得超順磁性Fe_3O_4 NPs為載體合成磁性貴金屬納米復(fù)合材料成為研究熱點(diǎn)之一。本文用一步無(wú)模板法制備金納米空心球,種子生長(zhǎng)法合成Fe_3O_4@Au空心球,利用Fe_3O_4作為模板設(shè)計(jì)合成了雙金屬Au-Pd磁性復(fù)合納米顆粒,并利用透射電子顯微鏡(TEM)、高角環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電鏡(HAADF-STEM)、掃描電子顯微鏡(SEM)及能譜(EDX)、X-射線粉末衍射(XRD)、X-射線光電子能譜(XPS)等分析方法對(duì)其形貌、成分和結(jié)構(gòu)充分的進(jìn)行了表征,利用典型的硼氫化鈉(NaBH4)還原對(duì)硝基苯酚(4-NP)和鐵氰化鉀(K_3Fe(CN)_6)的催化反應(yīng)來(lái)驗(yàn)證金納米空心球,Fe_3O_4@Au空心球,Fe_3O_4@Au-Pd復(fù)合納米顆粒這3種材料的催化活性,同時(shí)其催化性能用紫外可見(jiàn)吸收光譜系統(tǒng)跟蹤表征。具體的研究?jī)?nèi)容如下:(1)利用2-巰基噻唑啉(2-MT)作為還原劑和穩(wěn)定劑,通過(guò)一步無(wú)模板法合成了金空心納米球(GHNSs)。GHNSs是空心球殼,尺寸均勻,具有大的比表面積,外徑約為120 nm,內(nèi)徑約為90 nm,球殼壁厚為20-25 nm,組成球殼的Au NPs尺寸約為5 nm。GHNSs用于催化NaBH4還原4-NP和K_3Fe(CN)_6溶液,具有較高的催化性能,并且能夠回收重復(fù)利用,至少能夠重復(fù)使用5次,結(jié)果表明GHNSs具有高效的催化活性、良好的循環(huán)性和穩(wěn)定性。(2)以具有孔結(jié)構(gòu)的Fe_3O_4球作為模板,設(shè)計(jì)合成Fe_3O_4@Au空心球,利用尺寸為3.5 nm的Au NPs均勻的修飾在Fe_3O_4空心球內(nèi)外表面,基于金納米種子,在金生長(zhǎng)溶液中,Au NPs進(jìn)一步原位生長(zhǎng)到6 nm左右,得到Fe_3O_4@Au空心球。利用Fe_3O_4@Au空心球作為催化劑,催化NaBH4還原4-NP和K_3Fe(CN)_6溶液,表現(xiàn)出較高的催化性能,利用磁鐵能夠容易地從反應(yīng)后的溶液中分離出催化劑Fe_3O_4@Au空心球,并且,回收的Fe_3O_4@Au空心球重復(fù)使用6次后仍具有催化活性,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明Fe_3O_4@Au空心球具有較高的催化活性和較好的穩(wěn)定性和循環(huán)性。(3)在Fe_3O_4空心球?yàn)槟０宓幕A(chǔ)上合成Fe_3O_4@Pd和Fe_3O_4@Au-Pd復(fù)合納米顆粒。通過(guò)TEM和SEM表征Fe_3O_4@Pd和Fe_3O_4@Au-Pd,尺寸約為20 nm的Pd NPs均勻分散在Fe_3O_4空心球上,通過(guò)HAADF-STEM表征Fe_3O_4@Au-Pd表面的納米顆粒為Au-Pd的雙金屬結(jié)構(gòu),尺寸為20-25 nm�？疾霧e_3O_4@Pd和Fe_3O_4@Au-Pd復(fù)合納米顆粒的催化性能,催化NaBH4還原4-NP和K_3Fe(CN)_6反應(yīng),具有較高的催化活性,并且Fe_3O_4@Au-Pd的催化活性明顯高于Fe_3O_4@Pd。利用磁鐵能夠容易地從反應(yīng)后的溶液中回收Fe_3O_4@Pd和Fe_3O_4@Au-Pd催化劑,并且至少能夠循環(huán)使用6次,且能夠?qū)崿F(xiàn)4-NP和K_3Fe(CN)_6的轉(zhuǎn)化率高于99%,結(jié)果表明Fe_3O_4@Pd和Fe_3O_4@Au-Pd具有高效的催化活性、較好的穩(wěn)定性和循環(huán)性。
【關(guān)鍵詞】：金納米顆粒 金-鈀雙金屬納米顆粒 空心結(jié)構(gòu) 磁性 催化劑
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;O614.123
【目錄】：

• 摘要11-13
• Abstract13-15
• 第1章 緒論15-34
• 1.1 研究背景15-16
• 1.2 貴金屬納米顆粒的概述16-23
• 1.2.1 貴金屬納米顆粒的制備方法16-19
• 1.2.2 貴金屬納米顆粒的性質(zhì)19-22
• 1.2.3 貴金屬納米顆粒的應(yīng)用22-23
• 1.3 空心結(jié)構(gòu)納米材料的概述23-32
• 1.3.1 空心結(jié)構(gòu)納米材料的制備方法24-30
• 1.3.1.1 硬模板法24-25
• 1.3.1.2 軟模板法25-27
• 1.3.1.3 犧牲模板法27-28
• 1.3.1.4 無(wú)模板法28-30
• 1.3.2 空心結(jié)構(gòu)納米材料的應(yīng)用30-32
• 1.4 本課題研究意義及主要內(nèi)容32-34
• 第2章 金納米空心球的合成及其催化性能的研究34-48
• 2.1 引言34-35
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分35-36
• 2.2.1 主要試劑35
• 2.2.2 主要實(shí)驗(yàn)儀器35-36
• 2.2.3 金納米空心球的合成36
• 2.2.4 對(duì)硝基苯酚的催化還原36
• 2.2.5 K3Fe(CN)6 的催化還原36
• 2.3 結(jié)果與討論36-47
• 2.3.1 金納米空心球形成機(jī)理36-38
• 2.3.2 XRD和XPS結(jié)果分析38-39
• 2.3.3 TEM和SEM結(jié)果分析39-40
• 2.3.4 金納米空心球催化NaBH4還原對(duì)硝基苯酚的結(jié)果和循環(huán)性分析40-44
• 2.3.5 金納米空心球的穩(wěn)定性分析44-45
• 2.3.6 金納米空心球催化NaBH4還原K3Fe(CN)6 循環(huán)性分析45-47
• 2.4 本章小結(jié)47-48
• 第3章 Fe_3O_4@Au空心球的制備及可回收高效催化性的研究48-65
• 3.1 引言48-49
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分49-52
• 3.2.1 主要試劑49-50
• 3.2.2 主要實(shí)驗(yàn)儀器50
• 3.2.3 磁性Fe_3O_4納米空心球的制備50
• 3.2.4 APTES修飾磁性Fe_3O_4空心球50-51
• 3.2.5 Fe_3O_4@Au空心球的合成51
• 3.2.6 對(duì)硝基苯酚的催化還原51
• 3.2.7 K3Fe(CN)6 的催化還原51-52
• 3.3 結(jié)果與討論52-64
• 3.3.1 TEM和SEM及N2吸附結(jié)果分析52-54
• 3.3.2 XRD和XPS結(jié)果分析54-55
• 3.3.3 磁滯回線結(jié)果分析55-56
• 3.3.4 Fe_3O_4@Au空心球催化NaBH4還原對(duì)硝基苯酚和循環(huán)性分析56-59
• 3.3.5 催化劑Fe_3O_4@Au空心球的穩(wěn)定性分析59-61
• 3.3.6 Fe_3O_4@Au空心球催化NaBH4還原K3Fe(CN)6 循環(huán)性分析61-64
• 3.4 本章小結(jié)64-65
• 第4章 磁性雙金屬Fe_3O_4@Au-Pd復(fù)合納米顆粒的設(shè)計(jì)合成及催化性能的研究65-83
• 4.1 前言65-66
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分66-68
• 4.2.1 主要試劑66
• 4.2.2 主要實(shí)驗(yàn)儀器66-67
• 4.2.3 磁性Fe_3O_4納米空心球的制備67
• 4.2.4 Fe_3O_4@Pd復(fù)合納米顆粒的合成67
• 4.2.5 Fe_3O_4@Au-Pd復(fù)合納米顆粒的合成67-68
• 4.2.6 對(duì)硝基苯酚的催化還原68
• 4.2.7 K3Fe(CN)6 的催化還原68
• 4.3 結(jié)果與討論68-82
• 4.3.1 合成路線分析68-69
• 4.3.2 XRD結(jié)果分析69-70
• 4.3.3 TEM和SEM及N2吸附結(jié)果分析70-73
• 4.3.4 XPS和磁滯回線結(jié)果分析73-74
• 4.3.5 Fe_3O_4@Au-Pd復(fù)合納米顆粒催化NaBH4還原對(duì)硝基苯酚和循環(huán)性及穩(wěn)定性的結(jié)果分析74-79
• 4.3.6 Fe_3O_4@Au-Pd復(fù)合納米顆粒催化NaBH4還原K3Fe(CN)6 和循環(huán)性的結(jié)果分析79-82
• 4.4 本章小結(jié)82-83
• 結(jié)論83-84
• 參考文獻(xiàn)84-99
• 攻讀碩士期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文99-101
• 致謝101

【相似文獻(xiàn)】

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1 杜松濤,熊貴光;復(fù)合金屬納米顆粒多孔硅的光學(xué)非線性特性[J];武漢大學(xué)學(xué)報(bào)(理學(xué)版);2003年05期

2 何武強(qiáng),何寶林,陳益賢,廖小娟,劉漢范;溶劑穩(wěn)定的鈀金屬納米顆粒的制備[J];中南民族大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2004年04期

3 杜天倫;楊修春;黃文e，

本文編號(hào)：746512