本文關(guān)鍵詞：三維有序介孔二氧化錳制備及其甲醛催化氧化性能（英文）

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【摘要】：空氣中的甲醛主要來(lái)源于化工、建材、涂料、裝潢材料以及機(jī)動(dòng)車尾氣.甲醛具有光化學(xué)活性,對(duì)人體具有致癌致畸作用.高濃度甲醛對(duì)人體健康和空氣環(huán)境危害極大,室內(nèi)低濃度甲醛對(duì)人體也有很大傷害.因此,消除室內(nèi)、機(jī)動(dòng)車尾氣以及工業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中的甲醛非常必要.目前,去除甲醛的方法主要有吸附法、光催化法和催化燃燒法.其中,催化燃燒法具有去除效率高、起燃溫度低、適用范圍廣、設(shè)備操作簡(jiǎn)單以及無(wú)二次污染等優(yōu)點(diǎn),因而非常適用于去除高濃度和低濃度甲醛.該方法的核心是催化劑的制備和篩選.近年來(lái),用于甲醛催化燃燒的催化劑主要是負(fù)載型貴金屬和金屬氧化物.由于貴金屬催化劑成本較高,所以金屬氧化物催化劑備受關(guān)注.MnO_2種類繁多,既包括人工合成的棒狀、線狀、管狀、球狀和孔狀等形貌,還包括自然界存在的α,β,γ和δ等類型.其中,介孔MnO_2因具有較大的比表面積和特殊的孔道而應(yīng)用于乙醇、甲苯、苯等揮發(fā)性有機(jī)物的催化氧化反應(yīng).目前,尚未見(jiàn)三維(3D)有序介孔MnO_2催化氧化甲醛的報(bào)道.本文以合成的3D有序介孔KIT-6分子篩為硬模板劑,采用納米澆筑法制備出3D有序介孔MnO_2材料.為了比較,采用水熱法合成了α-MnO_2和β-MnO_2納米棒.采用X射線粉末衍射、N_2吸附-脫附、透射電子顯微鏡和X射線能譜(XPS)等方法對(duì)催化劑進(jìn)行了表征.在微型固定床石英管反應(yīng)器上評(píng)價(jià)了催化劑催化甲醛氧化活性,采用氣相色譜(GC)聯(lián)接熱導(dǎo)檢測(cè)器(TCD)和質(zhì)譜檢測(cè)器(MSD)檢測(cè)產(chǎn)物和反應(yīng)物的含量.表征結(jié)果表明,3D-MnO_2復(fù)制了KIT-6硬模板的三維有序立方對(duì)稱介孔結(jié)構(gòu)(ia3d),且具有金紅石型β-MnO_2晶相,屬軟錳礦,具有較大的比表面積和雙孔分布介孔結(jié)構(gòu),最大孔徑分別位于3.7和11.4nm處.3D-MnO_2樣品具有清晰的孔道結(jié)構(gòu),而α-MnO_2和β-MnO_2納米棒為無(wú)孔的一維納米單晶材料.另外,3D-MnO_2表面暴露了較多的(110)晶面,有利于增加表面Mn~(4+)離子.XPS結(jié)果證實(shí)3D-MnO_2表面存在較多的Mn~(4+)離子,這些Mn~(4+)離子為甲醛催化反應(yīng)提供了豐富的活性位,有利于提高甲醛氧化活性.評(píng)價(jià)結(jié)果表明,3D-MnO_2具有良好的低溫催化性能,于130℃即可將甲醛完全轉(zhuǎn)化成CO_2和H_2O;而在同樣條件下,α-MnO_2納米棒和β-MnO_2納米棒分別在140和180℃才能完全轉(zhuǎn)化甲醛.3D-MnO_2具有良好的甲醛催化性能主要?dú)w因于特殊的介孔結(jié)構(gòu)、較大的比表面積和較多的表面Mn~(4+)離子.
【作者單位】： 中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院國(guó)家環(huán)境保護(hù)生態(tài)工業(yè)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院環(huán)境模擬與污染控制國(guó)家重點(diǎn)聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室;
【關(guān)鍵詞】： 三維有序材料 介孔結(jié)構(gòu) 二氧化錳 甲醛 催化氧化
【基金】：supported by the National Natural Science Foundation of China(21325731,21221004 and 51478241)~~
【分類號(hào)】：O614.711;O643.36
【正文快照】： Manganese oxides,including MnO,MnO2,Mn2O3,and Mn3O4,are important in a range of applications such as ion exchange,molecular adsorption,catalysis,electrochemical reactions,batteries,and magnetic processes,because of their structural flexibilityand novel c

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