本文關(guān)鍵詞：水滑石的制備及其催化氧化反應(yīng)

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【摘要】：水滑石類化合物是一種層狀的雙羥基金屬化合物,金屬陽(yáng)離子構(gòu)成其骨架層板結(jié)構(gòu),層間由陰離子組成,化學(xué)通式是[M2+1-xM3+x(OH)2]x+(An-)x/n·mH2O。層板金屬陽(yáng)離子M2+和M3+可以是不同的金屬,層間陰離子An-的選擇也具有多樣性,這種特性使得水滑石具有廣泛的應(yīng)用,在催化領(lǐng)域的具有廣泛的應(yīng)用前景。本文用共沉淀恒定pH值法將堿金屬Ba和Ca、堿土金屬K、過(guò)渡金屬Co和Cu取代層板Mg制備出Mg_3Al_1、Ba_1Mg_2Al_1、Ca1Mg2Al1、K1Mg2Al1、Co3Al1、Mg3Cu1Al1和Co3Cu1Al1類水滑石化合物,用XRD對(duì)這幾類水滑石的晶型進(jìn)行了表征,發(fā)現(xiàn)用該法制備出的水滑石結(jié)晶度高、晶相單一、晶型良好。用氮?dú)馕摳窖芯堪l(fā)現(xiàn)這幾種水滑石均屬于中孔孔徑材料,并且出現(xiàn)了Ⅳ型吸脫附等溫線。用熱重差熱分析發(fā)現(xiàn),含堿金屬或堿土金屬的水滑石一般有兩個(gè)脫附階段,第一個(gè)階段是層間水和物理吸附水的脫除,第二個(gè)階段是層間CO32-的脫除,用堿金屬或堿土金屬取代的水滑石其熱穩(wěn)定性降低。本論文用CO_2-TPD測(cè)量了含堿金屬或堿土金屬的Mg_3Al_1、Ba_1Mg_2Al_1、Ca1Mg2Al1、 K1Mg2Al1表面堿性中心的強(qiáng)度和數(shù)量,研究發(fā)現(xiàn)固體堿表面堿性中心的數(shù)量與金屬層板陽(yáng)離子的金屬性相一致,金屬性越強(qiáng),堿性中心的數(shù)量越多。同時(shí)用漸進(jìn)法測(cè)量了以上幾種水滑石及其450‰焙燒產(chǎn)物和750℃焙燒產(chǎn)物的堿性,發(fā)現(xiàn)用漸進(jìn)法測(cè)得的水滑石堿性中心數(shù)量的多少與用CO_2-TPD測(cè)得的結(jié)果一致。本文采用Mg_3Al_1、Mg3Cu1Al1、Co3Cu1Al1和Co3Al1類水滑石化合物為催化劑,催化氧化對(duì)甲酚制備對(duì)羥基苯甲醛,研究了反應(yīng)液溫度、反應(yīng)時(shí)間、氧氣流速等因素對(duì)該反應(yīng)的影響,并對(duì)氧化反應(yīng)的機(jī)理進(jìn)行研究。研究發(fā)現(xiàn)Co是氧化對(duì)甲酚制備對(duì)羥基苯甲醛的主催化劑,Cu是有效的助催化劑,即Co3Cu1Al1具有最佳的催化效果。該反應(yīng)的最佳溫度是70℃C,最佳反應(yīng)時(shí)間是12 h,氧氣的最佳流速為20 mL/min,在該反應(yīng)條件下對(duì)羥基苯甲醛的收率達(dá)72.08%。
【關(guān)鍵詞】：固體堿催化 水滑石 對(duì)甲酚 催化氧化 對(duì)羥基苯甲醛
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;O621.251
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 引言8-9
• 1 文獻(xiàn)綜述9-26
• 1.1 固體堿催化劑的簡(jiǎn)介9-11
• 1.1.1 固體堿催化劑的研究現(xiàn)狀9-10
• 1.1.2 固體堿的分類10-11
• 1.1.3 固體堿催化劑在催化反應(yīng)中的應(yīng)用11
• 1.2 水滑石類化合物的簡(jiǎn)介11-20
• 1.2.1 水滑石類化合物的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)12-14
• 1.2.2 水滑石類化合物的制備方法14-16
• 1.2.3 水滑石類化合物的表征16-18
• 1.2.4 水滑石類化合物的應(yīng)用18-20
• 1.3 對(duì)羥基苯甲醛的合成20-25
• 1.3.1 均相催化氧化法合成對(duì)羥基苯甲醛21
• 1.3.2 非均相催化氧化法合成對(duì)羥基苯甲醛21-25
• 1.4 論文選題的目的、內(nèi)容及意義25-26
• 1.4.1 論文的研究意義25
• 1.4.2 論文的研究?jī)?nèi)容25-26
• 2 水滑石類化合物的制備及表征26-39
• 2.1 實(shí)驗(yàn)部分26-28
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器和藥品26-27
• 2.1.2 LDHs的制備27
• 2.1.3 LDHs的表征27-28
• 2.2 結(jié)果與討論28-38
• 2.3 本章小結(jié)38-39
• 3 固體堿表面堿性的分析39-46
• 3.1 實(shí)驗(yàn)部分39
• 3.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器和藥品39
• 3.1.2 實(shí)驗(yàn)過(guò)程39
• 3.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論39-45
• 3.2.1 程序升溫脫附(TPD)40-41
• 3.2.2 Hammett指示劑苯甲酸滴定法41-45
• 3.3 本章小結(jié)45-46
• 4 水滑石類催化劑催化氧化對(duì)甲酚制備對(duì)羥基苯甲醛46-60
• 4.1 實(shí)驗(yàn)部分46-47
• 4.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器和藥品46
• 4.1.2 LDHs催化劑催化氧化對(duì)甲酚46-47
• 4.2 結(jié)果與討論47-59
• 4.2.1 高效液相色譜(HPLC)方法確立47-49
• 4.2.2 LDHs氧化對(duì)甲酚制備對(duì)羥基苯甲醛反應(yīng)條件的研究49-55
• 4.2.3 反應(yīng)機(jī)理的研究55-59
• 4.3 本章小結(jié)59-60
• 結(jié)論60-61
• 參考文獻(xiàn)61-66
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況66-67
• 致謝67-68

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