本文關(guān)鍵詞：助劑改性鈷鉬加氫脫硫催化劑制備過程研究

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【摘要】：隨著人類對石油資源需求量的增加,原油劣質(zhì)化日益嚴(yán)重,各國環(huán)保法規(guī)也越來越嚴(yán)格,生產(chǎn)更加清潔的石油化工產(chǎn)品越來越受到重視。為實現(xiàn)生產(chǎn)更加清潔能源產(chǎn)品的目標(biāo),重要手段之一就是研發(fā)更加高效的加氫催化劑。本論文主要從加氫催化劑制備和加氫催化劑的助劑改性等方面進(jìn)行了研究。本論文對Co Mo/γ-Al2O3催化劑制備進(jìn)行了研究,主要考察了鈷鉬浸漬順序、鈷鉬原子比和鈷鉬負(fù)載量對Co Mo/γ-Al2O3催化劑加氫脫硫活性的影響,加氫催化劑以Co和Mo為活性組分,以γ-Al2O3為載體,以噻吩的加氫脫硫反應(yīng)為研究對象。研究結(jié)果表明,最佳鈷鉬浸漬順序為鈷鉬共浸漬,最佳鈷鉬原子比為0.4,最佳鈷鉬負(fù)載量為5wt%和14.5wt%,此時加氫脫硫催化劑的脫硫率為94.4%。本論文進(jìn)行了助劑磷和螯合劑檸檬酸對CoMo/γ-Al2O3催化劑的改性研究,并應(yīng)用BET、XRD和TPR等表征技術(shù)對加氫催化劑樣品進(jìn)行了表征,評價了催化劑的加氫脫硫活性。實驗中對于助劑磷主要從添加方式和添加量兩方面展開研究,而對于螯合劑檸檬酸則主要從是否進(jìn)行焙燒處理、添加方式和添加量三個方面展開研究。研究結(jié)果表明,助劑磷的最佳添加順序為鈷鉬磷共浸漬;助劑磷的最佳添加量為2wt%,此時加氫脫硫催化劑的脫硫率為95.2%。檸檬酸改性的Co MoP-CA/γ-Al2O3催化劑前驅(qū)體省掉硫化前的焙燒步驟時催化劑加氫脫硫活性最高;檸檬酸最佳添加順序為鈷鉬磷檸檬酸共浸漬;檸檬酸最佳添加量為檸檬酸與鈷的摩爾比為1,此時加氫脫硫催化劑的脫硫率為96.0%。在助劑磷和螯合劑檸檬酸對鈷鉬加氫催化劑的改性研究中,磷和檸檬酸均可以減弱活性組分和載體之間的強(qiáng)相互作用,提高活性組分在載體表面的分散度,增加可還原鉬物種數(shù)量,提高催化劑活性。
【關(guān)鍵詞】：加氫催化劑 鈷鉬 脫硫 磷 檸檬酸
【學(xué)位授予單位】：青島科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-9
• 1 文獻(xiàn)綜述9-25
• 1.1 油品含硫化合物及脫除9-10
• 1.1.1 油品含硫化合物簡介9-10
• 1.1.2 油品中含硫化合物的脫除10
• 1.2 加氫脫硫催化劑10-21
• 1.2.1 加氫脫硫催化劑活性相10-13
• 1.2.2 活性組分13
• 1.2.3 載體13-15
• 1.2.4 助劑15-21
• 1.3 催化劑制備方法21-23
• 1.3.1 沉淀法22
• 1.3.2 浸漬法22
• 1.3.3 混合法22
• 1.3.4 離子交換法22-23
• 1.3.5 熔融法23
• 1.4 本論文的研究內(nèi)容23-25
• 2 實驗部分25-33
• 2.1 實驗試劑25-26
• 2.1.1 實驗試劑25
• 2.1.2 氧化鋁25-26
• 2.2 實驗儀器和設(shè)備26-27
• 2.3 催化劑的制備27-28
• 2.3.1 氧化鋁載體吸水率測定27
• 2.3.2 催化劑制備方法27-28
• 2.4 催化劑評價裝置及評價方法28-30
• 2.4.1 催化劑評價裝置28-29
• 2.4.2 評價方法29-30
• 2.5 催化劑表征30-33
• 2.5.1 X射線衍射分析（XRD）30-31
• 2.5.2 程序升溫還原（H2-TPR）31
• 2.5.3 比表面及孔結(jié)構(gòu)測定（BET）31-33
• 3 CoMo/γ-Al_2O_3催化劑制備33-51
• 3.1 引言33
• 3.2 噻吩定量分析方法33-37
• 3.2.1 噻吩標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制34
• 3.2.2 建立噻吩標(biāo)準(zhǔn)溶液工作曲線34-37
• 3.3 鈷鉬浸漬順序?qū)Υ呋瘎┟摿蚧钚缘挠绊?/span>37-42
• 3.3.1 催化劑制備37-39
• 3.3.2 催化劑表征39
• 3.3.3 催化劑活性39-42
• 3.4 鈷鉬原子比對催化劑脫硫活性的影響42-45
• 3.4.1 催化劑制備42
• 3.4.2 催化劑表征42-43
• 3.4.3 催化劑活性43-45
• 3.5 鈷鉬負(fù)載量對催化劑脫硫活性的影響45-49
• 3.5.1 催化劑制備45-46
• 3.5.2 催化劑表征46
• 3.5.3 催化劑活性46-49
• 3.6 本章小結(jié)49-51
• 4 助劑磷改性CoMo/γ-Al_2O_3催化劑研究51-65
• 4.1 引言51
• 4.2 磷的添加方式對CoMo P/γ-Al_2O_3催化劑的影響51-57
• 4.2.1 催化劑制備51-52
• 4.2.2 催化劑表征52-55
• 4.2.3 催化劑活性55-57
• 4.3 磷添加量對CoMo P/γ-Al_2O_3催化劑的影響57-62
• 4.3.1 催化劑制備58
• 4.3.2 催化劑表征58-61
• 4.3.3 催化劑活性61-62
• 4.4 本章小結(jié)62-65
• 5 螯合劑檸檬酸改性CoMoP/γ-Al_2O_3催化劑研究65-83
• 5.1 引言65
• 5.2 焙燒對Co MoP-CA/γ-Al_2O_3催化劑的影響65-70
• 5.2.1 催化劑制備65-66
• 5.2.2 催化劑表征66-68
• 5.2.3 催化劑活性68-70
• 5.3 檸檬酸添加順序?qū)o MoP-CA/γ-Al_2O_3催化劑的影響70-76
• 5.3.1 催化劑制備71-72
• 5.3.2 催化劑表征72-74
• 5.3.3 催化劑活性74-76
• 5.4 檸檬酸添加量對Co MoP-CA/γ-Al_2O_3催化劑的影響76-81
• 5.4.1 催化劑制備77
• 5.4.2 催化劑表征77-80
• 5.4.3 催化劑活性80-81
• 5.5 本章小結(jié)81-83
• 結(jié)論83-85
• 本文創(chuàng)新點85-87
• 參考文獻(xiàn)87-93
• 致謝93-94
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文94-95

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：706291