本文關(guān)鍵詞：水裂解體系陽(yáng)極納米材料的制備及其催化性能的研究

  更多相關(guān)文章： Co基氫氧化物 超薄納米片 氧析出反應(yīng) 多孔金 光電化學(xué)析氫

【摘要】：世界能源市場(chǎng)主要依賴于化石燃料的供應(yīng)。到本世紀(jì)末,全球能源需求量預(yù)計(jì)將會(huì)增至當(dāng)今的三倍。由于它的不可再生性和其燃燒產(chǎn)物的污染性,使得尋找和發(fā)展新型的可再生清潔能源這一任務(wù)迫在眉睫。氫氣是一種無(wú)毒無(wú)害、高天然豐度的可再生燃料,與其它碳?xì)淙剂舷啾?每單位質(zhì)量的氫具有更大的內(nèi)能,且燃燒過程和產(chǎn)物對(duì)環(huán)境均無(wú)任何污染,因此它被視為最有潛力的傳統(tǒng)燃料的替代者。風(fēng)能和太陽(yáng)能等作為自然界生而有之的一次能源,由于晝夜交替和氣候變化所帶來(lái)的不穩(wěn)定性,會(huì)給能源系統(tǒng)引入不可預(yù)知的負(fù)載安全風(fēng)險(xiǎn)。因此,選擇合適的途徑將它們轉(zhuǎn)換為二次能源——?dú)淠?是至關(guān)重要的一步。(光)電解水制氫被認(rèn)為是生產(chǎn)超純氫氣的環(huán)境友好型途徑。就反應(yīng)物而言,水的來(lái)源豐富易得;就產(chǎn)物而言,氫氣燃燒后產(chǎn)生的水,又可作為裂解水產(chǎn)氫的反應(yīng)物循環(huán)使用�？梢哉f(shuō)這一方法包含了最多的可持續(xù)步驟。本文致力于發(fā)展新的、簡(jiǎn)便的合成策略來(lái)制備(光)電解水制氫的高效陽(yáng)極材料,通過先進(jìn)的表征手段來(lái)探究它們的形貌并進(jìn)行詳細(xì)的元素分析。我們?cè)O(shè)計(jì)并完成了如下工作：(1)電解水制氫的過程中,陽(yáng)極的氧析出反應(yīng)(oxygen evolution reaction,OER)是動(dòng)力學(xué)較為緩慢的步驟,因?yàn)樵摲磻?yīng)需要四電子參與,并涉及到O-H鍵的打破和O-O鍵的形成,它嚴(yán)重地限制了析氫效率的進(jìn)一步提升。而作為具有優(yōu)越催化性能的氧析出催化劑——Ir02和Ru02等,因其來(lái)源稀缺、價(jià)格昂貴及失活較快等因素限制了它們的實(shí)際應(yīng)用。基于以上考慮,我們以儲(chǔ)量豐富的過渡金屬化合物作為研究對(duì)象,通過一種全新的簡(jiǎn)便合成策略,在室溫下對(duì)乙酸Co基氫氧化物金屬有機(jī)框架(acetate hydroxide metal-organic frameworks, AHMOFs)前驅(qū)物進(jìn)行液相分解,制備了二維Co基氫氧化物超薄納米片(hydroxide ultrathin nanosheets,HUNSs) 。分解過程無(wú)需額外的剝離劑參與,只需加入KOH水溶液使氫氧根取代MOFs上的醋酸根,而水分子和釋放的醋酸根作為現(xiàn)成剝離劑進(jìn)行原位插層剝離,通過充分的超聲反應(yīng)進(jìn)而得到HUNSs。得益于該法較高的組分可控性和操作性,Co、CoZ n及CoNi HUNSs已被成功制得,其中,CoNi HUNSs展現(xiàn)出最高的氧析出反應(yīng)催化活性,優(yōu)于商業(yè)Ir02納米顆粒,且其在1.58 V(vs.RHE)的恒電位下也具有最佳的催化氧析出反應(yīng)的穩(wěn)定性。(2)進(jìn)一步地,我們通過引入可見光,完成光能到電能再到化學(xué)能(氫能)的轉(zhuǎn)變,借此探究一次能源到二次能源的有效轉(zhuǎn)換途徑。我們?cè)O(shè)計(jì)了具有等離子體效應(yīng)的納米多孔金/CdS納米異質(zhì)結(jié)(NPG/CdS nano-heterojunction, NPG/CdS NHJ)作為光電化學(xué)析氫系統(tǒng)的光陽(yáng)極材料。通過簡(jiǎn)單易控的原位自組裝電化學(xué)合成法,在NPG薄膜表面恒電流沉積了以其骨架為導(dǎo)向生長(zhǎng)而成的共形CdS納米層。該NHJ是以高導(dǎo)電率且具有三維雙連續(xù)多孔結(jié)構(gòu)的NPG作為基底,為載流子提供高質(zhì)量的傳輸通道,加之其內(nèi)部發(fā)生著強(qiáng)烈的等離子體-激子相互耦合效應(yīng),可以說(shuō)NPG/CdS NHJ是一個(gè)將宏觀和微觀性質(zhì)進(jìn)行有效結(jié)合的三維平臺(tái)。經(jīng)測(cè)試,發(fā)現(xiàn)它擁有優(yōu)越的光學(xué)性能和較高的瞬時(shí)光電流。另外,由于NPG能捕獲CdS價(jià)帶上具有強(qiáng)氧化性的光生空穴來(lái)防止CdS被光腐蝕,使得該光陽(yáng)極具有穩(wěn)定的光電化學(xué)析氫性能。
【關(guān)鍵詞】：Co基氫氧化物 超薄納米片 氧析出反應(yīng) 多孔金 光電化學(xué)析氫
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要8-10
• ABSTRACT10-12
• 符號(hào)說(shuō)明12-14
• 第一章 緒論14-44
• 1.1 制氫體系的研究現(xiàn)狀14-20
• 1.1.1 世界能源狀況和開發(fā)氫能的必要性14-15
• 1.1.2 制氫技術(shù)15-20
• 1.2 電解水制氫陽(yáng)極氧析出反應(yīng)的研究現(xiàn)狀20-26
• 1.2.1 電解水制氫陽(yáng)極氧析出反應(yīng)的機(jī)理20-21
• 1.2.2 電解水制氫陽(yáng)極氧析出催化劑的研究現(xiàn)狀21-26
• 1.3 光電解水制氫光陽(yáng)極材料的研究現(xiàn)狀26-31
• 1.4 本論文的研究目的和主要研究?jī)?nèi)容31-33
• 參考文獻(xiàn)33-44
• 第二章 Co基氫氧化物二維超薄納米片電解水陽(yáng)極的制備及其對(duì)氧析出反應(yīng)催化性能的研究44-64
• 2.1 引言44-45
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分45-48
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與表征儀器45-46
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)步驟46-48
• 2.3 結(jié)果與討論48-57
• 2.4 本章小節(jié)57-58
• 參考文獻(xiàn)58-64
• 第三章 多孔金/CdS三維共形納米異質(zhì)結(jié)光電解水柔性光陽(yáng)極的制備及其對(duì)光電化學(xué)析氫反應(yīng)催化性能的研究64-88
• 3.1 引言64-66
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分66-68
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與表征儀器66-67
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)步驟67-68
• 3.3 結(jié)果與討論68-80
• 3.3.1 NPG/CdS NHJ光陽(yáng)極的組裝過程及其結(jié)構(gòu)成分的表征68-73
• 3.3.2 NPG/CdS NHJ中等離子體一激子間的相互作用及對(duì)其PEC-HER催化活性的探究73-80
• 3.4 本章小節(jié)80-82
• 參考文獻(xiàn)82-88
• 致謝88-90
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表和待發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄90-91
• 學(xué)位論文閱及答辯情況表91

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