本文關(guān)鍵詞：天然鐵電氣石對鹵氧化鉍固溶體光催化活性的影響規(guī)律及其成因機制

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【摘要】：能源短缺及環(huán)境污染是全球范圍面臨的重大挑戰(zhàn)。光催化技術(shù)直接利用太陽光作為反應(yīng)光源,即可以制氫,又可以降解有機污染物,被視為具有巨大發(fā)展?jié)摿Φ母咝录夹g(shù)。在眾多光催化劑中,鹵氧化鉍(Bi OX,X=Cl,Br,I)具有特殊的層狀結(jié)構(gòu),表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化性能。本研究在討論鹵氧化鉍固溶體光催化活性的基礎(chǔ)上,重點研究了天然鐵電氣石對鹵氧化鉍固溶體光催化活性的影響規(guī)律及其成因機制。首先,采用常溫下的醇解法制備鹵氧化鉍固溶體,包括Bi OCl_x Br_(1-x)、Bi OBr_x I_(1-x)、Bi OCl_x I_(1-x)(0≤x≤1)。X射線衍射(XRD)結(jié)果表明所制備的三組固溶體都具有極高的純度和單一相;掃描電子顯微鏡(SEM)和透射電子顯微鏡(TEM)觀察發(fā)現(xiàn)所有鹵氧化鉍固溶體均呈現(xiàn)為疏松的片層結(jié)構(gòu);紫外-可見漫反射光譜測試(UV-vis DRS)結(jié)果表明三組固溶體中,隨著x值的減小,催化劑對可見光的吸收逐漸增強,禁帶寬度不斷降低。以羅丹明B(Rh B)為目標污染物,評價了鹵氧化鉍固溶體的光催化反應(yīng)效能,實驗結(jié)果表明:Bi OCl_x Br_(1-x)固溶體中,當Cl:Br=1:1時樣品的光催化效果最佳,Bi OCl_(0.5)Br_(0.5)光催化劑的用量為1 g/L、光催化時間為1.5 h時,20 mg/L的Rh B脫色率可達到100%;Bi OBr_x I_(1-x)固溶體中,Br:I=3:1時樣品的光催化效果最佳,Bi OBr_(0.75)I_(0.25)光催化劑用量為1 g/L、光催化時間為2.5 h時,可使20 mg/L Rh B的脫色率達到100%;Bi OCl_x I_(1-x)固溶體中,Cl:I=3:1時樣品的光催化效果最佳,Bi OCl_(0.75)I_(0.25)光催化劑用量為1 g/L、光催化為1.5 h時,20 mg/L的Rh B脫色率也可達到100%。然后,采用超聲輔助的醇解法制備了電氣石與最優(yōu)化學(xué)計量比的鹵氧化鉍固溶體復(fù)合光催化材料,標記為Bi OCl_(0.5)Br_(0.5)/電氣石、Bi OBr_(0.75)I_(0.25)/電氣石、Bi OCl_(0.75)I_(0.25)/電氣石。XRD結(jié)果表明少量電氣石的加入不會改變鹵氧化鉍固溶體的晶體結(jié)構(gòu);SEM和TEM觀察發(fā)現(xiàn)所有鹵氧化鉍固溶體均為疏松的片層結(jié)構(gòu)并且與電氣石成功復(fù)合。光催化實驗研究表明,在Bi OCl_(0.5)Br_(0.5)/電氣石體系中,合成溫度為50℃、合成時間為8 h、電氣石復(fù)合比例為5%條件下制備出的Bi OCl_(0.5)Br_(0.5)/電氣石樣品具有最優(yōu)的光催化活性,電氣石對Bi OCl_(0.5)Br_(0.5)光催化活性具有增強作用,UV-vis DRS結(jié)果表明電氣石的加入降低了Bi OCl_(0.5)Br_(0.5)的禁帶寬度。此外,電氣石微粒表面存在永久的自發(fā)極化電場,可降低電子-空穴復(fù)合率,從而提高了Bi OCl_(0.5)Br_(0.5)的光催化活性。然而,在Bi OBr_(0.75)I_(0.25)/電氣石及Bi OCl_(0.75)I_(0.25)/電氣石體系中,電氣石的加入并未對Bi OBr_(0.75)I_(0.25)及Bi OCl_(0.75)I_(0.25)的光催化性能產(chǎn)生正面影響,UV-vis DRS結(jié)果表明電氣石的加入增加了Bi OBr_(0.75)I_(0.25)及Bi OCl_(0.75)I_(0.25)的禁帶寬度。因此,電氣石對于不同帶隙鹵氧化鉍固溶體光催化活性的影響是不同的,電氣石自發(fā)極化電場更易使寬帶隙半導(dǎo)體的禁帶變窄,而易使窄帶隙半導(dǎo)體的禁帶變寬,為電氣石調(diào)制半導(dǎo)體帶隙提供了重要的理論和實踐參考。
【關(guān)鍵詞】：光催化 醇解法 鹵氧化鉍 電氣石
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;O644.1
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第1章 緒論11-16
• 1.1 課題的研究背景11-12
• 1.2 鹵氧化鉍光催化材料的研究現(xiàn)狀12-14
• 1.2.1 鹵氧化鉍的結(jié)構(gòu)特點12
• 1.2.2 單元鹵氧化鉍光催化材料的研究現(xiàn)狀12-13
• 1.2.3 二元鹵氧化鉍光催化材料的研究現(xiàn)狀13
• 1.2.4 鹵氧化鉍光催化材料的改性研究13-14
• 1.3 電氣石礦物材料14-15
• 1.4 課題研究目的及內(nèi)容15-16
• 1.4.1 課題研究目的15
• 1.4.2 課題的研究內(nèi)容15-16
• 第2章 實驗部分16-21
• 2.1 實驗原料與儀器設(shè)備16-17
• 2.1.1 實驗原料16
• 2.1.2 主要儀器與設(shè)備16-17
• 2.2 制備方法17-19
• 2.2.1 鹵氧化鉍固溶體的制備17-18
• 2.2.2 電氣石與鹵氧化鉍固溶體復(fù)合光催化劑的制備18-19
• 2.3 表征方法19
• 2.3.1 X射線衍射(XRD)19
• 2.3.2 掃描電子顯微鏡(SEM)19
• 2.3.3 透射電子顯微鏡(TEM)19
• 2.3.4 紫外-可見漫反射光譜(UV-vis DRS)19
• 2.3.5 比表面積測試(SBET)19
• 2.4 光催化實驗19-20
• 2.5 本章小結(jié)20-21
• 第3章 鹵氧化鉍固溶體光催化性能評價21-33
• 3.1 BiOCl_xBr_(1-x)固溶體表征與光催化性能21-25
• 3.1.1 表征結(jié)果分析21-24
• 3.1.2 光催化性能評價24-25
• 3.2 BiOBr_xI_(1-x)固溶體表征與光催化性能25-28
• 3.2.1 表征結(jié)果分析25-27
• 3.2.2 光催化性能評價27-28
• 3.3 BiOCl_xI_(1-x)固溶體表征與光催化性能28-32
• 3.3.1 表征結(jié)果分析28-31
• 3.3.2 光催化性能評價31-32
• 3.4 鹵氧化鉍固溶體光催化機理分析32
• 3.5 本章小結(jié)32-33
• 第4章 電氣石對寬帶隙鹵氧化鉍固溶體光催化活性的影響及機理33-49
• 4.1 BiOCl_(0.5)Br_(0.5)/電氣石表征分析33-39
• 4.2 BiOCl_(0.5)Br_(0.5)/電氣石的形成機理39-40
• 4.3 BiOCl_(0.5)Br_(0.5)/電氣石光催化性能評價40-45
• 4.4 電氣石增強BiOCl_(0.5)Br_(0.5) 光催化活性的機理分析45-48
• 4.5 本章小結(jié)48-49
• 第5章 電氣石對窄帶隙鹵氧化鉍固溶體光催化活性的影響及機理49-57
• 5.1 BiOBr_(0.75)I_(0.25)/電氣石表征與光催化性能評價49-52
• 5.1.1 BiOBr_(0.75)I_(0.25)/電氣石表征分析49-51
• 5.1.2 BiOBr_(0.75)I_(0.25)/電氣石光催化性能評價51-52
• 5.2 BiOCl_(0.75)I_(0.25)/電氣石表征與光催化性能評價52-54
• 5.2.1 BiOCl_(0.75)I_(0.25)/電氣石表征分析52-53
• 5.2.2 BiOCl_(0.75)I_(0.25)/電氣石光催化性能評價53-54
• 5.3 電氣石影響窄帶隙鹵氧化鉍固溶體光催化活性的機理54-56
• 5.4 本章小結(jié)56-57
• 結(jié)論57-58
• 參考文獻58-63
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文63-64
• 致謝64

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