本文關鍵詞：毛細管電泳—電感耦合等離子體質(zhì)譜測定貝類中砷和鉛的不同形態(tài)化合物及風險評估

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【摘要】：目的:建立CE-ICP-MS聯(lián)用技術分析檢測貝類中砷膽堿(As C)、砷甜菜堿(As B)、As(II)、二甲基砷酸(DMA)、甲基砷酸(MMA)和As(V)等六種形態(tài)砷化合物和氯化鉛(Pb(II))、氯化三甲基鉛(TML)和氯化三乙基鉛(TEL)等三種形態(tài)鉛化合物的方法。測定牡蠣和扇貝等貝類樣品中銅(Cu)、鉛(Pb)、鉻(Cr)、鎘(Cd)和砷(As)等重金屬的總量及樣品中不同形態(tài)砷和砷化合物的含量,并分別進行風險評估,為貝類海產(chǎn)品安全食用提供科學依據(jù),保障人類的生命健康。方法:1六種不同形態(tài)砷化合物提取方法的建立準確稱量一定量的干燥貝類樣品于圓底燒瓶中,加入CH3OH-H2O混合液為提取液,進行微波提取。將提取液離心并取上清液N2吹至近干,用緩沖液稀釋到合適濃度,過濾后待測。2六種不同形態(tài)砷化合物CE-ICP-MS最適條件的測定考察了不同提取方法、甲醇加入的量(0%,2%,3%,4%,5%,5.5%和6%(v/v))以及H3BO3-Na2B4O7混合緩沖液濃度(20:5.0,30:7.5,40:10.0和50:12.5)對As(III)、DMA、MMA、As(V)、As B與As C六種形態(tài)砷化合物分離效果的影響。3三種不同形態(tài)鉛化合物提取方法的建立有機鉛的提取方法:準確稱量一定量的干燥貝類樣品于圓底燒瓶中,加入CH3OH-H2O混合液為提取液,進行微波輔助提取。收集提取液,過濾分離,重復上述操作一次,收集兩次過濾液得到有機鉛提取液。無機鉛的提取方法:在以上剩余殘留物中加入乙酸用微波法進行提取,同樣收集提取液,進行過濾,重復上述上述操作一次,收集兩次過濾液。將兩種萃取液混合到一起,氮吹至近干,用少量的緩沖液稀釋待測,加入螯合劑螯合一定時間,進CE-ICP-MS。4三種不同形態(tài)鉛化合物CE-ICP-MS最適條件的測定考察了緩沖液體系、甲醇加入的濃度(0.5%,1%,1.5%,2%,2.5%,3%和4%(v/v))、CTAB(0.2,0.3,0.4,0.5和0.6mmo1/L)、p H值(8.60-9.10)范圍以及分離電壓(-11--15)對Pb(II)、TEL和TML三種形態(tài)鉛化合物分離效果的影響。5膳食消費量調(diào)查采取24小時膳食回顧法問卷調(diào)查,多階段分層隨機抽樣的方法,對食用牡蠣及扇貝等貝類產(chǎn)品的居民進行24h膳食回顧法調(diào)查,收集消費量,采用記賬法記錄消耗量數(shù)據(jù)。6結果分析方法計算樣品中不同形態(tài)砷和砷的含量,利用spss17.0分析軟件,做卡方檢驗和方差分析,分析不同種類和季節(jié)貝類中砷和鉛的含量分布情況。采用點評估法,計算兩種貝類膳食攝入砷、鉛及其不同形態(tài)的健康風險指數(shù)(HQ)并進行風險評估。結果:1建立測定貝類中不同形態(tài)砷和鉛化合物1.1建立CE-ICP-MS聯(lián)用技術測定貝類海產(chǎn)品中As(III)、As(V)、MMA、DMA、As B和As C等六種砷化合物的分離方法,在p H=9.10,電壓為18KV,40 mmol/L H3BO3-10 mmol/LNa2B4O7混合緩沖液下,進樣10s能完成分離。1.2建立CE-ICP-MS聯(lián)用技術測定貝類海產(chǎn)品中Pb(II)、TEL和TML等三種鉛化合物在p H為8.90,17.5 mmol/L Na2B4O7-70mmol/L H3BO3-0.4mmol/L CTAB緩沖溶液中,毛細管電泳的分離電壓為-13kV,進樣12s,在20min內(nèi)成功分離。2不同類別中重金屬含量分布情況2.1貝類樣品中As(III)、As(V)、MMA、DMA、As B和As C等六種砷化合物檢出率的比較在青島市幾大農(nóng)貿(mào)市場采集的貝類樣品中扇貝和牡蠣的DMA檢出率較高,差異有統(tǒng)計學意義(?2=8.417,P=0.004),扇貝中還檢出As(V)和As B等砷化合物,經(jīng)檢驗均有統(tǒng)計學意義(?2=5.096,P=0.024;?2=3.245,P=0.018),其余三種砷化合物差異均無統(tǒng)計學意義(As(III):?2=0.996,P=0.318;MMA:?2=0.250,P=0.617;As C:?2=0.542,P=0.216)。2.2貝類樣品中Pb(II)、TEL和TML等三種鉛化合物檢出率的比較在青島市幾大農(nóng)貿(mào)市場采集的貝類樣品中扇貝和牡蠣的Pb(II)檢出率較高,TML在扇貝中有檢出,TEL在牡蠣中有檢出,詳見表12。經(jīng)檢驗,三種鉛化合物差異均無統(tǒng)計學意義(Pb(II):?2=2.545,P=0.028;TML:?2=1.188,P=0.552;TEL:?2=0.0373,P=0.830)。2.3某養(yǎng)殖區(qū)貝類樣品銅(Cu)、鉛(Pb)、鉻(Cr)、鎘(Cd)和砷(As)等五種重金屬含量情況在扇貝中的平均含量高于牡蠣中的含量,其中Cr含量的最高值和最低值分別在扇貝體內(nèi)檢測到;牡蠣樣品中Cu的平均含量要稍微高于扇貝樣品Cu含量,扇貝中出現(xiàn)最高含量,最低含量則在牡蠣中檢測到;扇貝樣品中Cr、As、Cd和Pb的平均含量均高于牡蠣,三種重金屬的最高和最低量都在扇貝樣品里發(fā)現(xiàn),說明Cr、As、Cd和Pb在扇貝中的富集差異性較大。3貝類海產(chǎn)品攝入風險評估3.1貝類樣品中As(III)、As(V)、MMA、DMA、As B和As C等六種砷化合物的風險評估采集的青島市幾大農(nóng)貿(mào)市場中的牡蠣和扇貝等貝類,計算不同形態(tài)砷和鉛化合物的風險商HQ,結果顯示在牡蠣和扇貝中DMA風險商HQ小于1,風險較小;扇貝中As(V)和As B風險商HQ小于1,風險較小;其余形態(tài)均未檢出。3.2貝類樣品中Pb(II)、TEL和TML等三種鉛化合物的風險評估計算牡蠣和扇貝中Pb(II)風險商HQ小于1,風險較小;TEL和TML等鉛化合物均未檢出。3.3某養(yǎng)殖區(qū)貝類樣品銅(Cu)、鉛(Pb)、鉻(Cr)、鎘(Cd)和砷(As)等五種重金屬的風險評估在青島某養(yǎng)殖場測定的貝類中銅(Cu)、鉛(Pb)、鉻(Cr)、鎘(Cd)和砷(As)等重金屬,在牡蠣中風險商HQ均小于1,風險較小;計算得到的扇貝五種重金屬中Cr和Cd的風險商HQ大于1,風險較大;而銅(Cu)、鉛(Pb)、和砷(As)等重金屬風險商HQ小于1。結論:1.所建立方法穩(wěn)定,回收率高,操作簡單,靈敏度和精密度滿足檢測確證。2.不同種類貝類中重金屬種類和含量不同,不同采樣地點及季節(jié)中重金屬含量不同。3.重金屬污染已覆蓋食品中大多數(shù),就檢測的目前市面貝類樣品中重金屬的含量排除人為添加的可能,對人們生活暫時不構成危險風險,但后續(xù)長期受到污染對人類的影響有待進一步研究。
【關鍵詞】：毛細管電泳-電感耦合等離子體質(zhì)譜(CE-ICP-MS) 貝類 形態(tài)分析 砷 鉛 風險評估
【學位授予單位】：青島大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O657.63;R115
【目錄】：

• 摘要2-5
• abstract5-11
• 引言11-12
• 第一章 方法建立12-35
• 第一節(jié) 貝類海產(chǎn)品中重金屬銅（CU）、鉛（PB）、鉻（CR）、鎘（CD）和砷（AS）總量的測定12-16
• 1.1 試劑與儀器12
• 1.2 實驗方法12-13
• 1.3 結果13-14
• 1.4 討論14-16
• 第二節(jié) 毛細管電泳-電感耦合等離子體質(zhì)譜法測定貝類中3種不同形態(tài)的鉛化合物16-25
• 1.1 試劑與儀器16-17
• 1.2 實驗方法17-18
• 1.3 結果18-23
• 1.4 討論23-25
• 第三節(jié) 毛細管電泳-電感耦合等離子體質(zhì)譜法測定貝類中6種不同形態(tài)的砷化合物25-35
• 1.1 試劑與儀器25-26
• 1.2 實驗方法26-27
• 1.3 結果27-33
• 1.4 討論33-35
• 第二章 樣品分析35-46
• 2.1 樣品采集與名稱35
• 2.2 方法35-36
• 2.3 結果36-41
• 2.4 討論41-44
• 2.5 結論44-46
• 參考文獻46-49
• 綜述49-58
• 參考文獻55-58
• 攻讀碩士期間研究成果58-59
• 致謝59-60

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前8條

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本文編號：703822