本文關鍵詞：鎳鎵合金的離子液體電沉積工藝及其催化性能研究

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【摘要】：CO_2是大氣污染物之一,同時也是最廉價的碳源,其轉化利用具有很大的實際應用價值,因此回收利用固化CO_2成為了工業(yè)化解決碳基能源循環(huán)利用最好的方法之一。本文提出在離子液體中電沉積Ni-Ga合金催化劑的研究課題,通過電化學方法制備晶體尺寸更小、催化性能更好的催化劑,將Ni-Ga合金用于催化CO_2生成醇類物質轉化的電催化過程,并研究其沉積機制和催化性能,目的是使催化反應可以穩(wěn)定高效的發(fā)生,生成更少的副產物,為碳基能源的循環(huán)利用制備一種具有優(yōu)良催化活性和穩(wěn)定性的催化劑。本文選取了1-丁基-3-甲基咪唑三氟甲烷磺酸鹽([BMIM][TFO])為離子液體溶劑,配制了不同主鹽濃度的混合電解液體系。通過對循環(huán)伏安曲線的研究,確定了Ni和Ga存在共沉積電勢,并采用了恒電勢沉積的方法分別探討了單金屬Ni和Ni-Ga合金的電沉積,實驗過程中分別研究了體系、基體、電勢、時間、溫度等一系列因素對Ni-Ga合金電沉積的影響,分析了不同工藝條件對合金成分和表面形貌的影響。實驗結果表明,本文成功地在離子液體中用電沉積的方法制備了Ni-Ga合金,微觀形貌為球狀納米顆粒,排列致密整齊。在含有40mmol/L Ni Cl2和60mmol/L Ga Cl3混合電解液體系中,控制溫度為75℃,電勢為-1.8V,在多孔碳材料上可沉積制備出尺寸為1~5nm的Ni-Ga納米合金顆粒。對電沉積制備的Ni-Ga合金進行了結構表征。XRD測試結果顯示,Ni-Ga合金主要為Ni7 Ga3,具有(1 0 0)、(2 2 0)、(2 0 0)三個晶面。通過XPS對合金的元素價態(tài)分析,認為本課題制備的Ni-Ga合金為Ni、Ga以及Ni7Ga3組成的混合物。分別在CO_2和Ar氣氛飽和的0.5mol/L KHCO3溶液中,通過循環(huán)伏安曲線和電流-時間曲線等電化學測試手段,對比研究了不同工藝條件下得到的Ni-Ga合金的催化性能。實驗結果表明,控制體系Ni和Ga離子濃度比為1:2,溫度為70℃,電勢為-1.8V,沉積時間為60s,基體為多孔碳材料時,所制備的NiGa合金的催化性能最好。
【關鍵詞】：Ni-Ga合金 離子液體 電沉積 二氧化碳 催化性能
【學位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TG146.15;O643.36
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第1章 緒論9-21
• 1.1 課題背景及研究的目的和意義9
• 1.2 固定CO_2研究現狀9-14
• 1.2.1 催化加氫法固化CO_210-11
• 1.2.2 CO_2分解成碳11
• 1.2.3 生物還原固化CO_211
• 1.2.4 光催化固化CO_211-12
• 1.2.5 CO_2電催化過程研究12-14
• 1.3 離子液體電沉積Ni-Ga合金研究14-18
• 1.3.1 離子液體簡介14-16
• 1.3.2 電沉積輕金屬及其合金16-17
• 1.3.3 電沉積貴金屬17
• 1.3.4 電沉積Ga及Ga合金的研究現狀17-18
• 1.3.5 電沉積Ni及Ni基金屬的研究現狀18
• 1.4 Ni-Ga合金的制備和催化性能研究現狀18-20
• 1.5 主要研究內容20-21
• 第2章 實驗的材料和測試方法21-28
• 2.1 實驗藥品和儀器21-23
• 2.1.1 實驗藥品和材料21-22
• 2.1.2 實驗儀器22
• 2.1.3 實驗裝置22-23
• 2.2 覆碳多孔電極的制備23-24
• 2.3 離子液體電解液的配制24
• 2.4 恒電勢沉積24-25
• 2.5 電化學測試25-26
• 2.5.1 極化曲線測試25
• 2.5.2 循環(huán)伏安測試25-26
• 2.6 材料的表征方法26-28
• 2.6.1 掃描電子顯微鏡26
• 2.6.2 電子能譜分析26
• 2.6.3 X射線衍射分析26
• 2.6.4 X射線光電子能譜分析26-27
• 2.6.5 透射電子顯微鏡測試27-28
• 第3章 離子液體中電沉積Ni-Ga合金工藝研究28-50
• 3.1 單金屬Ni的電沉積和工藝研究28-32
• 3.1.1 Ni在[Bmim][ TFO]中的沉積行為28
• 3.1.2 電勢對單金屬Ni沉積的影響28-29
• 3.1.3 溫度對單金屬Ni沉積的影響29-31
• 3.1.4 時間對單金屬Ni沉積的影響31-32
• 3.2 Ni-Ga合金在銅基體上的電沉積行為32-39
• 3.2.1 單金屬Ga的電沉積行為32
• 3.2.2 Ni-Ga合金的電沉積行為研究32-33
• 3.2.3 電勢對低主鹽濃度下Ni-Ga合金共沉積的影響33-34
• 3.2.4 電勢對高鎵濃度體系下Ni-Ga合金共沉積的影響34-36
• 3.2.5 電勢對超高濃度體系下Ni-Ga合金工藝探究36-37
• 3.2.6 溫度對Ni-Ga共沉積過程的影響37
• 3.2.7 體系中Ni和Ga元素含量配比對Ni-Ga共沉積的影響37-38
• 3.2.8 時間對Ni-Ga合金表面形貌的影響38-39
• 3.3 Ni-Ga合金在CP基體上的電沉積行為研究39-48
• 3.3.1 電勢對CP基體上Ni-Ga共沉積的影響39-40
• 3.3.2 溫度對CP基體上Ni-Ga共沉積的影響40-41
• 3.3.3 時間對CP基體上Ni-Ga共沉積的影響41-42
• 3.3.4 鍍液體系對以CP基體的Ni-Ga共沉積的影響42-48
• 3.4 本章小結48-50
• 第4章 Ni-Ga合金電還原CO_2的催化性能研究50-73
• 4.1 GCE電極上的鎳鎵合金的催化性能研究50-52
• 4.1.1 GCE電極上Ni和Ni-Ga合金催化性能研究50-51
• 4.1.2 GCE電極上沉積不同時間的Ni-Ga合金的催化性能測試51-52
• 4.2 CP對CO_2的催化性能測試52-53
• 4.3 電沉積溫度對Ni-Ga合金催化性能的影響53-60
• 4.3.1 50℃下沉積的Ni-Ga合金顆粒的催化性能研究53-55
• 4.3.2 60℃下沉積的Ni-Ga合金顆粒的催化性能研究55-56
• 4.3.3 70℃下沉積的Ni-Ga合金顆粒的催化性能研究56-58
• 4.3.4 80℃下沉積的Ni-Ga合金顆粒的催化性能研究58-60
• 4.4 電沉積時間對Ni-Ga合金催化性能的影響60-67
• 4.4.1 電沉積 30s所生成的Ni-Ga合金顆粒的催化性能60-61
• 4.4.2 電沉積 60s所生成的Ni-Ga合金顆粒的催化性能61-63
• 4.4.3 電沉積 120s所生成的Ni-Ga合金顆粒的催化性能63-64
• 4.4.4 電沉積 300s所生成的Ni-Ga合金顆粒的催化性能64-67
• 4.5 主鹽濃度對Ni-Ga合金催化性能的影響67-68
• 4.6 Ni-Ga合金的催化穩(wěn)定性68-72
• 4.6.1 催化反應后Ni-Ga合金顆粒的形貌68-69
• 4.6.2 催化反應后Ni-Ga合金元素分析69-72
• 4.7 本章小結72-73
• 結論73-74
• 參考文獻74-80
• 攻讀碩士學位期間發(fā)表的論文及其它成果80-82
• 致謝82

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本文編號：699105