本文關(guān)鍵詞：復(fù)合BiOI材料的制備及其在印染廢水中的應(yīng)用

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【摘要】：本論文就光催化技術(shù)中光催化劑材料存在的易團(tuán)聚、穩(wěn)定性不高、與催化體系分離困難、催化降解的選擇性不夠高等問題對BiOI光催化材料進(jìn)行改進(jìn)研究,具體內(nèi)容如下：(1)采用五水合硝酸鉍(Bi(NO_3)_3·5H_2O)和碘化鉀(KI)分別作為Bi源和I源,乙二醇(EG)作為助劑與水一起作為溶劑,通過水熱法合成BiOI。采用單一元素變量法,通過研究反應(yīng)液條件對BiOI光催化材料的催化活性及結(jié)構(gòu)的影響,來篩選出新型光催化材料BiOI的最佳制備條件。通過SEM、XRD、UV-Vis等對合成材料的結(jié)構(gòu)和形貌等性質(zhì)進(jìn)行表征,通過光催化降解亞甲基藍(lán)(25mg/L MB)和羅丹明B(10mg/L RhB)模型來對此光催化劑的催化活性進(jìn)行評價。實驗結(jié)果表明：在反應(yīng)溶液pH=5、水熱反應(yīng)溫度T=160℃、水熱反應(yīng)時間t=16h的條件下合成的BiOI樣品的光催化活性最高,可見光照射30min對MB和RhB的降解率都能夠達(dá)到98%。(2)針對BiOI的形貌和高吸附性能問題,在BiOI的基礎(chǔ)上摻雜了具有高吸附性能的IZSM-5合成了BiOI/HZSM-5復(fù)合光催化材料,采用水熱法合成了花狀的BiOI/HZSM-5催化劑,不僅具有高的吸附性,而且還保持高的催化活性。合成的復(fù)合催化劑具有很高的比表面積(SBET=70.2 m2/g)�？梢姽庹丈�1h后,HZSM-5/BiOI對MB和RhB的降解率可達(dá)99.6%和98.6%。相比較而言,BiOI對MB和RhB的降解率卻只有86.8%和68.5%。經(jīng)過3次循環(huán)再降解實驗得知復(fù)合光催化劑具有良好的穩(wěn)定性。(3)針對上述制備的光催化劑粉末與被處理溶液的分離與回收再利用的問題,本論文將BiOI與磁性Fe2O3進(jìn)行復(fù)合來制備磁性復(fù)合BiOI材料,利用外加磁場的協(xié)助能夠?qū)崿F(xiàn)此光催化劑與溶液體系的快速分離以便進(jìn)一步再次利用。先利用共沉淀法合成納米Fe2O3粒子,采用同BiOI的制備過程相似的方法和步驟,將Fe2O3在裝釜前加入到反應(yīng)體系中反應(yīng)2h,將Fe2O3引入BiOI中制備出磁性復(fù)合光催化劑。通過不同表征手段考察復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)、形貌等性質(zhì),并通過光催化降解實驗探討磁性復(fù)合催化劑的光催化活性、降解機(jī)理及回收再利用的效果。實驗結(jié)果表明,5%Fe2O3/BiOI磁性復(fù)合材料的光催化活性最高,在可見光照射60min后MB和RhB的降解率分別達(dá)95%和99%。在后續(xù)放大實驗中,模擬降解1L及3L的目標(biāo)降解污染物的降解率分別仍能達(dá)到95%以上,對苯酚也具有一定的降解效果。光催化劑的回收循環(huán)實驗表明,三次循環(huán)利用后的降解率僅有很小幅度的下降,證明此復(fù)合催化劑(Fe2O3/BiOI)具有很好的重復(fù)穩(wěn)定性,且在外加磁場的作用下可實現(xiàn)催化劑的快速分離與回收。(4)本文還嘗試采用制備高分子/BiOI復(fù)合材料的方法來提升催化劑的分離效果。通過在有機(jī)玻璃(PMMA)合成過程中通過添加BiOI來制備PMMA/BiOI復(fù)合材料。以甲基丙烯酸甲酯作為聚合單體,采用懸浮聚合法制備球狀PMMA,通過選用不同的分散劑和反應(yīng)時間來控制材料球體的大小。在聚合反應(yīng)時間為1.5～2h,觀察到PMMA小顆粒變硬時加入BiOI粉末,再聚合形成復(fù)合PMMA/BiOI材料的小球。實驗得采用過氧化苯甲酰(BPO)作為引發(fā)劑反應(yīng)2.5h后合成直徑0.1～0.2cm大小的PMMA/BiOI復(fù)合光催化劑。實驗結(jié)果表明,制備的PMMA/BiOI復(fù)合材料可以明顯提高分離效果,但PMMA對BiOI的包裹也影響到了催化劑的活性,可見光下對MB和RhB的降解率分別降為33.3%和45.3%,未能達(dá)到預(yù)期目標(biāo)。(5)針對如何提高光催化降解過程中選擇性的問題,本文結(jié)合分子印跡技術(shù),采用表面聚合法合成分子印跡型復(fù)合BiOI(SMIP-BiOI)光催化劑。選用pH5條件下水相沉淀制備的BiOI為載體,中性紅作為模板分子合成SMIP-BiOI光催化劑。此分子印跡型SMIP-BiOI在可見光照射60min后,對中性紅的降解率可達(dá)95%,但對MB的降解率僅有37%。與之相對應(yīng)的是,在同樣的條件下BiOI光催化劑對MB和中性紅的光催化降解沒有區(qū)別,降解率均可達(dá)到98%。實驗證明合成的SMIP-BiOI對中性紅具有優(yōu)先選擇降解性能。
【關(guān)鍵詞】：BiOI 可見光 光催化 磁性復(fù)合 分子印跡技術(shù)
【學(xué)位授予單位】：寧夏大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X791;O643.36
【目錄】：

• 摘要3-5
• Abstract5-9
• 第一章 緒論9-23
• 1.1 引言9
• 1.2 工業(yè)廢水處理技術(shù)簡介9-11
• 1.3 光催化技術(shù)11-14
• 1.4 常見的光催化材料14-17
• 1.5 BiOI光催化材料的簡介17-21
• 1.6 光催化技術(shù)目前存在的問題21
• 1.7 課題研究意義21-22
• 1.8 課題研究路線22-23
• 第二章 實驗部分23-28
• 2.1 試劑與儀器23-24
• 2.2 光催化劑的制備24
• 2.3 樣品的表征方法24-26
• 2.4 催化活性的評價26-27
• 2.5 羥基自由基(·OH)的測定27-28
• 第三章 BiOI光催化材料的合成及性能的研究28-38
• 3.1 引言28
• 3.2 BiOI樣品的制備28-29
• 3.3 實驗優(yōu)化設(shè)計29
• 3.4 樣品的表征29-33
• 3.5 樣品的催化活性評價33-36
• 3.6 循環(huán)及放大實驗36-37
• 3.7 本章小結(jié)37-38
• 第四章 BiOI/HZSM-5復(fù)合光催化材料的合成及性能的研究38-45
• 4.1 引言38
• 4.2 BiOI/HZSM-5樣品的制備38
• 4.3 樣品的表征38-41
• 4.4 樣品的催化活性評價41-43
• 4.5 穩(wěn)定性測試43
• 4.6 光催化機(jī)理的研究43-44
• 4.7 本章小結(jié)44-45
• 第五章 Fe_2O_3/BiOI光催化材料的合成及性能的研究45-55
• 5.1 引言45
• 5.2 Fe_2O_3/BiOI樣品的制備45-46
• 5.3 實驗的優(yōu)化設(shè)計46
• 5.4 樣品的表征46-50
• 5.5 樣品的催化活性評價50-52
• 5.6 循環(huán)及放大實驗52-53
• 5.7 光催化機(jī)理的研究53-54
• 5.8 模擬工藝流程圖54
• 5.9 本章小結(jié)54-55
• 第六章 PMMA/BiOI的制備及光催化性能的研究55-59
• 6.1 引言55
• 6.2 PMMA/BiOI樣品的制備55-56
• 6.3 實驗的優(yōu)化設(shè)計及結(jié)果56-57
• 6.4 樣品的光催化活性評價57-58
• 6.5 本章小結(jié)58-59
• 第七章 分子印跡型光催化材料的制備及性能的研究59-63
• 7.1 引言59
• 7.2 分子印跡型BiOI的制備59-60
• 7.3 樣品的表征60-61
• 7.4 樣品的催化活性評價61-62
• 7.5 中性紅降解機(jī)理62
• 7.6 本章小結(jié)62-63
• 第八章 結(jié)論63-65
• 參考文獻(xiàn)65-72
• 致謝72-73
• 個人簡介73
• 論文發(fā)表情況73

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