本文關(guān)鍵詞：新型氮雜碳材料的制備及其在選擇性加氫反應(yīng)中的應(yīng)用研究

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【摘要】：氮雜碳是一種新型的碳材料,其組成結(jié)構(gòu)不僅易于控制,而且還擁有比表面積高、酸堿性可調(diào)和熱穩(wěn)定性好等特性。同時(shí),氮雜碳結(jié)構(gòu)的調(diào)控可影響其在溶劑中的分散性。因此,與傳統(tǒng)的碳材料相比,氮雜碳是一種備受期待的新型的催化劑及催化劑載體。本論文中,我們制備了氮雜活性炭和介孔氮雜炭材料負(fù)載金屬(Ru, Pd)催化劑,并對(duì)其在水相加氫反應(yīng)中的應(yīng)用進(jìn)行了討論。1.探索了不同熱處理溫度的氮雜活性炭(NAC)的制備方法。以二氰二胺為氮源,對(duì)雙氧水處理過(guò)的活性炭進(jìn)行摻雜,再負(fù)載鈀納米顆粒,制成了一系列不同結(jié)構(gòu)的負(fù)載型催化劑Pd/NAC,用于苯甲酸的水相加氫反應(yīng)。利用XRD、FTIR、Raman、XPS、SEM、TEM等表征對(duì)NAC的結(jié)構(gòu)性質(zhì)進(jìn)行了分析。發(fā)現(xiàn)：熱處理溫度會(huì)影響材料的氮含量以及氮種類(lèi)的分布,從而影響了載體表面Pd納米顆粒的分散性和電子結(jié)構(gòu),進(jìn)而對(duì)催化劑的催化活性起到了重要的影響。2.探討幾種不同微孔以及介孔碳材料的制備方法及其應(yīng)用。以乙二胺為氮源,四氯化碳為碳源,納米SiO2為硬模板,合成介孔氮雜碳材料(MCN),再負(fù)載鈀納米顆粒,制成了負(fù)載型催化劑Pd/MCN,并用于催化苯甲酸的水相加氫反應(yīng)。利用XRD、FTIR、 Raman、 XPS、 SEM、 TEM等表征手段對(duì)介孔氮雜碳MCN的結(jié)構(gòu)性質(zhì)進(jìn)行了分析,發(fā)現(xiàn)：MCN的催化活性要優(yōu)于普通的活性炭(AC)以及NAC。這是因?yàn)镸CN的高含氮量使其具有大孔徑和表面有豐富的堿性位；同時(shí),Pd和N之間的相互作用也增強(qiáng)了Pd/MCN催化芳環(huán)在水中加氫反應(yīng)的活性。3.探討了幾種不同碳源制備的介孔氮雜碳材料的制備方法及應(yīng)用。分別以四氯化碳、氯仿、四氯乙烷為碳源,乙二胺為氮源,在加入模板劑的條件下制備了介孔氮雜碳材料CN-CT、 CN-CF和CN-TE,再負(fù)載鈀納米顆粒,合成負(fù)載型催化劑Pd/CN,用于催化香草醛的水相加氫反應(yīng)。用XRD、 FTIR、 Raman、 XPS、 SEM、 TEM等表征手段對(duì)介孔氮雜碳的結(jié)構(gòu)性質(zhì)進(jìn)行了分析,我們發(fā)現(xiàn)其中Pd/CN-CF的催化性能最好,以上這些結(jié)果說(shuō)明了CN-CF具有大孔徑以及表面有豐富的堿性位,CN-CF的介孔體積比達(dá)到了90.9%,這給傳質(zhì)過(guò)程和暴露活性位提供了大量的空間。CN-CF表面豐富的吡啶氮為固定金屬離子提供了一個(gè)天然的平臺(tái),而且Pd和N之間的相互作用增強(qiáng)了Pd/CN-CF的催化活性。
【關(guān)鍵詞】：氮雜碳 水相 堿性 電子作用 選擇性加氫
【學(xué)位授予單位】：湖北大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：TQ127.11;O643.36
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-14
• 第一章 文獻(xiàn)綜述14-29
• 1.1 氮雜碳材料的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)14-15
• 1.2 氮雜碳材料的合成15-19
• 1.2.1 后處理法合成氮雜碳材料15
• 1.2.2 原位法合成氮雜碳材料15-19
• 1.3 氮雜碳材料的應(yīng)用19-22
• 1.3.1 在電化學(xué)上的應(yīng)用19-20
• 1.3.2 在吸附上的應(yīng)用20-21
• 1.3.3 在非均相催化中的應(yīng)用21-22
• 1.4 本論文的研究目的及意義22-23
• 參考文獻(xiàn)23-29
• 第二章 氮雜碳負(fù)載鈀催化苯甲酸水相加氫的研究29-61
• 2.1 背景介紹29
• 2.2 制備與表征29-32
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器29-31
• 2.2.2 催化劑的制備31-32
• 2.2.2.1 氮雜碳的制備31-32
• 2.2.2.2 Pd負(fù)載的氮雜碳的制備32
• 2.2.3 活性考評(píng)32
• 2.3 結(jié)果與討論32-56
• 2.3.1 熱處理溫度對(duì)氮雜活性炭負(fù)載鈀催化劑結(jié)構(gòu)與活性的影響32-43
• 2.3.1.1 催化劑的表征結(jié)果與分析32-39
• 2.3.1.2 催化劑的優(yōu)化39-40
• 2.3.1.3 溶劑的影響40-42
• 2.3.1.5 催化劑的回收使用42
• 2.3.1.6 拓展反應(yīng)42-43
• 2.3.2 孔道結(jié)構(gòu)對(duì)氮雜碳負(fù)載鈀催化劑結(jié)構(gòu)與活性的影響43-56
• 2.3.2.1 催化劑的表征結(jié)果與分析43-51
• 2.3.2.2 催化劑的活性對(duì)比51-52
• 2.3.2.3 溶劑的影響52-53
• 2.3.2.4 載體的吸附實(shí)驗(yàn)53
• 2.3.2.5 催化劑的重復(fù)使用53-55
• 2.3.2.6 鈀負(fù)載量的影響55
• 2.3.2.7 拓展反應(yīng)55-56
• 2.4 本章小結(jié)56-58
• 參考文獻(xiàn)58-61
• 第三章 不同碳源制備的介孔氮雜碳及其在香草醛水相加氫中的研究61-80
• 3.1 背景介紹61
• 3.2 制備與表征61-64
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器61-63
• 3.2.2 催化劑的制備63-64
• 3.2.2.1 介孔氮雜碳的制備63
• 3.2.2.2 Pd負(fù)載的介孔氮雜碳的制備63-64
• 3.2.3 活性考評(píng)64
• 3.3 結(jié)果與討論64-77
• 3.3.1 催化劑的表征結(jié)果與分析64-72
• 3.3.2 催化劑的活性對(duì)比72-73
• 3.3.3 負(fù)載量的影響73-74
• 3.3.4 氫壓的影響74
• 3.3.5 溫度的影響74-75
• 3.3.6 反應(yīng)時(shí)間的影響75-76
• 3.3.7 催化劑的回收使用76-77
• 3.4 本章小結(jié)77-78
• 參考文獻(xiàn)78-80
• 結(jié)論80-81
• 附錄81-82
• 致謝82

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