本文關鍵詞：新型氮雜碳材料的制備及其在選擇性加氫反應中的應用研究

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【摘要】：氮雜碳是一種新型的碳材料,其組成結構不僅易于控制,而且還擁有比表面積高、酸堿性可調和熱穩(wěn)定性好等特性。同時,氮雜碳結構的調控可影響其在溶劑中的分散性。因此,與傳統(tǒng)的碳材料相比,氮雜碳是一種備受期待的新型的催化劑及催化劑載體。本論文中,我們制備了氮雜活性炭和介孔氮雜炭材料負載金屬(Ru, Pd)催化劑,并對其在水相加氫反應中的應用進行了討論。1.探索了不同熱處理溫度的氮雜活性炭(NAC)的制備方法。以二氰二胺為氮源,對雙氧水處理過的活性炭進行摻雜,再負載鈀納米顆粒,制成了一系列不同結構的負載型催化劑Pd/NAC,用于苯甲酸的水相加氫反應。利用XRD、FTIR、Raman、XPS、SEM、TEM等表征對NAC的結構性質進行了分析。發(fā)現(xiàn)：熱處理溫度會影響材料的氮含量以及氮種類的分布,從而影響了載體表面Pd納米顆粒的分散性和電子結構,進而對催化劑的催化活性起到了重要的影響。2.探討幾種不同微孔以及介孔碳材料的制備方法及其應用。以乙二胺為氮源,四氯化碳為碳源,納米SiO2為硬模板,合成介孔氮雜碳材料(MCN),再負載鈀納米顆粒,制成了負載型催化劑Pd/MCN,并用于催化苯甲酸的水相加氫反應。利用XRD、FTIR、 Raman、 XPS、 SEM、 TEM等表征手段對介孔氮雜碳MCN的結構性質進行了分析,發(fā)現(xiàn)：MCN的催化活性要優(yōu)于普通的活性炭(AC)以及NAC。這是因為MCN的高含氮量使其具有大孔徑和表面有豐富的堿性位；同時,Pd和N之間的相互作用也增強了Pd/MCN催化芳環(huán)在水中加氫反應的活性。3.探討了幾種不同碳源制備的介孔氮雜碳材料的制備方法及應用。分別以四氯化碳、氯仿、四氯乙烷為碳源,乙二胺為氮源,在加入模板劑的條件下制備了介孔氮雜碳材料CN-CT、 CN-CF和CN-TE,再負載鈀納米顆粒,合成負載型催化劑Pd/CN,用于催化香草醛的水相加氫反應。用XRD、 FTIR、 Raman、 XPS、 SEM、 TEM等表征手段對介孔氮雜碳的結構性質進行了分析,我們發(fā)現(xiàn)其中Pd/CN-CF的催化性能最好,以上這些結果說明了CN-CF具有大孔徑以及表面有豐富的堿性位,CN-CF的介孔體積比達到了90.9%,這給傳質過程和暴露活性位提供了大量的空間。CN-CF表面豐富的吡啶氮為固定金屬離子提供了一個天然的平臺,而且Pd和N之間的相互作用增強了Pd/CN-CF的催化活性。
【關鍵詞】：氮雜碳 水相 堿性 電子作用 選擇性加氫
【學位授予單位】：湖北大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TQ127.11;O643.36
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-14
• 第一章 文獻綜述14-29
• 1.1 氮雜碳材料的結構與性質14-15
• 1.2 氮雜碳材料的合成15-19
• 1.2.1 后處理法合成氮雜碳材料15
• 1.2.2 原位法合成氮雜碳材料15-19
• 1.3 氮雜碳材料的應用19-22
• 1.3.1 在電化學上的應用19-20
• 1.3.2 在吸附上的應用20-21
• 1.3.3 在非均相催化中的應用21-22
• 1.4 本論文的研究目的及意義22-23
• 參考文獻23-29
• 第二章 氮雜碳負載鈀催化苯甲酸水相加氫的研究29-61
• 2.1 背景介紹29
• 2.2 制備與表征29-32
• 2.2.1 實驗試劑與儀器29-31
• 2.2.2 催化劑的制備31-32
• 2.2.2.1 氮雜碳的制備31-32
• 2.2.2.2 Pd負載的氮雜碳的制備32
• 2.2.3 活性考評32
• 2.3 結果與討論32-56
• 2.3.1 熱處理溫度對氮雜活性炭負載鈀催化劑結構與活性的影響32-43
• 2.3.1.1 催化劑的表征結果與分析32-39
• 2.3.1.2 催化劑的優(yōu)化39-40
• 2.3.1.3 溶劑的影響40-42
• 2.3.1.5 催化劑的回收使用42
• 2.3.1.6 拓展反應42-43
• 2.3.2 孔道結構對氮雜碳負載鈀催化劑結構與活性的影響43-56
• 2.3.2.1 催化劑的表征結果與分析43-51
• 2.3.2.2 催化劑的活性對比51-52
• 2.3.2.3 溶劑的影響52-53
• 2.3.2.4 載體的吸附實驗53
• 2.3.2.5 催化劑的重復使用53-55
• 2.3.2.6 鈀負載量的影響55
• 2.3.2.7 拓展反應55-56
• 2.4 本章小結56-58
• 參考文獻58-61
• 第三章 不同碳源制備的介孔氮雜碳及其在香草醛水相加氫中的研究61-80
• 3.1 背景介紹61
• 3.2 制備與表征61-64
• 3.2.1 實驗試劑與儀器61-63
• 3.2.2 催化劑的制備63-64
• 3.2.2.1 介孔氮雜碳的制備63
• 3.2.2.2 Pd負載的介孔氮雜碳的制備63-64
• 3.2.3 活性考評64
• 3.3 結果與討論64-77
• 3.3.1 催化劑的表征結果與分析64-72
• 3.3.2 催化劑的活性對比72-73
• 3.3.3 負載量的影響73-74
• 3.3.4 氫壓的影響74
• 3.3.5 溫度的影響74-75
• 3.3.6 反應時間的影響75-76
• 3.3.7 催化劑的回收使用76-77
• 3.4 本章小結77-78
• 參考文獻78-80
• 結論80-81
• 附錄81-82
• 致謝82

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1 張光明;曹光強;鞠學貞;;汽油選擇性加氫脫硫裝置的工藝選擇[J];浙江化工;2011年05期

2 崔玉珍;;豬油選擇性加氫工藝及其催化劑[J];精細化工信息;1987年02期

3 谷云格;楊基和;邱海輝;陳玉龍;;選擇性加氫-萃取組合工藝制環(huán)保芳烴填充油[J];石油煉制與化工;2014年04期

4 戴曉雁,朱家驊,吳平;C_(18)烯酸的等離子選擇性加氫[J];四川大學學報(工程科學版);2000年04期

5 李建衛(wèi),黃星亮;低溫選擇性加氫鎳催化劑的研究[J];石油化工;2001年09期

6 高步良,王迎春,張濂,袁渭康;輕烴選擇性加氫工藝操作條件的研究[J];煉油技術與工程;2004年12期

7 李赫;姚文君;黃德華;王宏軍;吳美巖;張峰;;全餾分裂解汽油選擇性加氫鈀催化劑[J];石化技術與應用;2010年03期

8 ;信息與動態(tài)[J];工業(yè)催化;2012年11期

9 張慎平,郝樹仁;烷基化原料選擇性加氫技術的工業(yè)應用[J];齊魯石油化工;1999年03期

10 謝舉文;;清江石化汽油選擇性加氫脫硫裝置運行分析[J];廣州化工;2011年22期

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1 溫廣明;李鳳鉉;徐偉池;李瑞峰;;裂解汽油一段加氫催化劑研究進展[A];第八屆全國工業(yè)催化技術及應用年會論文集[C];2011年

2 趙樂平;王艷濤;劉百強;;FCC汽油選擇性加氫脫硫工藝優(yōu)化研究[A];第六屆全國工業(yè)催化技術及應用年會論文集[C];2009年

3 張燕;黃星亮;周志遠;李健;;選擇性加氫鎳催化劑硫中毒再生研究[A];第十一屆全國青年催化學術會議論文集（下）[C];2007年

4 鞏玉同;王勇;;一種新的催化喹啉選擇性加氫的高效催化劑[A];中國化學會第28屆學術年會第1分會場摘要集[C];2012年

5 殷文奎;商紅巖;李宇靜;鐘賢斌;劉晨光;;碳納米管負載的催化裂化汽油選擇性加氫脫硫催化劑的研究[A];中國化工學會2005年石油化工學術年會論文集[C];2005年

6 柯明;賀輝宗;宋昭崢;蔣慶哲;;汽油選擇性加氫脫硫催化劑的改性[A];中國化工學會2008年石油化工學術年會暨北京化工研究院建院50周年學術報告會論文集[C];2008年

7 曾佑富;晁會霞;閆桂玲;;鎳基裂解汽油一段加氫催化劑性能評價[A];第六屆全國工業(yè)催化技術及應用年會論文集[C];2009年

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