本文關(guān)鍵詞：水相重構(gòu)法制備Ce改性Mg-Al復(fù)合氧化物及其在丙酮氣相縮合反應(yīng)中的應(yīng)用

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【摘要】：通過水相重構(gòu)法合成了Ce改性的Mg-Al復(fù)合金屬氧化物HTc-Ce,采用X射線粉末衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、透射電子顯微鏡(TEM)和氮氣吸附-脫附表征了復(fù)合金屬氧化物的組成和表面結(jié)構(gòu).水相重構(gòu)過程使復(fù)合金屬氧化物產(chǎn)生更多缺陷位,從而具有更多堿性位.Ce通過液相重構(gòu)過程有效進(jìn)入到水滑石的骨架,撐大了水滑石的層間距,進(jìn)一步增加了催化劑的可接觸堿性位,同時氧化鈰豐富的氧空位顯著提高了表面堿性位,特別是強堿性位的數(shù)量.XPS實驗結(jié)果表明,三價Ce在氧化鈰中的含量約為30%,氧空位提高有助于改善表面氧的遷移.原位紅外漫反射(in situ DRIFTS)證實增加了表面低配氧的數(shù)量,CO2-程序升溫脫附(CO2-TPD)實驗證實了Ce的引入提高了表面強堿性位濃度.水相重構(gòu)法合成Ce修飾的Mg-Al復(fù)合金屬氧化物對于丙酮自縮合反應(yīng)具有高效活性,HTc-Ce-3.2催化的丙酮轉(zhuǎn)化率達(dá)到56.8%,是HTc催化劑的2.5倍,該催化劑因其層間距增加和結(jié)構(gòu)疏松更有利于五聚產(chǎn)物的生成.
【作者單位】： 復(fù)旦大學(xué)化學(xué)系上海市分子催化與功能材料重點實驗室先進(jìn)材料實驗室能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心;
【關(guān)鍵詞】： 水相重構(gòu) 氧空位 復(fù)合金屬氧化物 丙酮氣相自縮合 鈰改性
【基金】：上海市科委項目(批準(zhǔn)號:14DZ2273900)資助~~
【分類號】：O643.36
【正文快照】： 水滑石類化合物(HT)是一類具有層狀結(jié)構(gòu)的無機功能材料,對于丙酮自縮合反應(yīng)具有較高的催化活性.水滑石可以直接用于丙酮縮合的液固相催化反應(yīng),生成的主要產(chǎn)物為雙丙酮醇[1].焙燒后得到的鎂鋁復(fù)合氧化物(HTc)也可用于丙酮自縮合的氣固相催化反應(yīng)[2].丙酮的氣固相縮合反應(yīng)環(huán)境友

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