本文關(guān)鍵詞：多酸基有機含氮骨架的可控合成及催化作用研究

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【摘要】：目的通過合理控制反應(yīng)條件、反應(yīng)pH值和反應(yīng)物,成功合成出了8個基于Keggin型多酸的金屬有機復(fù)合物,并研究了復(fù)合物結(jié)構(gòu)與其活性之間的關(guān)系。方法采用水熱合成法,通過緩慢降溫來使復(fù)合物形成晶體,并通過元素分析、紅外分析、單晶X-射線衍射技術(shù)、X-單晶粉末衍射技術(shù)進行結(jié)構(gòu)表征,并通過光催化降解羅丹明B來考察其催化活性。結(jié)果保持其他反應(yīng)條件不變,僅通過改變有機配體的配置長度和角度,成功合成出了3個金屬有機骨架復(fù)合物,([Cu2(bipy)2][H2SiW12O40]·(bipy))(1);([Cu(bpyb)2(H2O)2][H2SiW12O40]·(bpyb))(2);([Cu(bib)][H2SiW12O40]·(bib)·2H2O)(3),并且它們分別具有3重互穿、2重互穿和無互穿的結(jié)構(gòu)特征;保持其他反應(yīng)條件不變,通過合理改變配體配位角度,成功合成出了具有多孔性質(zhì)的配位聚合物,[Ag4(H2pyttzI)(H2pyttz-II)(Hpyttz-II)][HSiW12O40]·4H2O(4)and[Ag4(H2pyttz-I)(HpyttzII)2][H2SiW12O40]·3H2O(5).(H2pyttz-I=3-(pyrid-2-yl)-5-(1H-1,2,4-triazol-3-yl)-1,2,4-triazolyl;H2pyttz-II=3-(pyrid-4-yl)-5-(1H-1,2,4-triazol-3-yl)-1,2,4-triazolyl),它們直接的結(jié)構(gòu)單元基本相同,但是分別具有單隧道和雙隧道的結(jié)構(gòu)特征;通過以Keggin型多酸為模板離子,成功合成出了具有金屬-卡賓結(jié)構(gòu)特征的金屬有機籠狀復(fù)合物,([Ag10(L5)4][H2SiW12O40]·(H2O))(6),([Ag10(L5)4][PW12O40]·2(H2O))(7),([Ag10(L5)4][HAsW12O40]·(H2O))(8)。結(jié)論復(fù)合物1-3表明通過合理的選取有機配體,可以控制復(fù)合物整體骨架的互穿維數(shù),為合成具有特定互穿維數(shù)的金屬有機骨架提供了新的合成策略;對比復(fù)合物4和5的結(jié)構(gòu),證明在不改變復(fù)合物的整體結(jié)構(gòu)特征下,通過合理選用立體異構(gòu)體的有機配體來取代部分原配體,可以合成出具有不同空穴特征的金屬有機聚合物;以球形的Keggin型多酸為模板劑,通過采用Ag離子取代有機配體上羧基離子的目的,成功合成出了具有金屬-卡賓結(jié)構(gòu)特征的金屬有機復(fù)合物。
【關(guān)鍵詞】：金屬有機骨架 多金屬氧酸鹽 金屬卡賓 催化
【學位授予單位】：佳木斯大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O641.4;O643.3
【目錄】：

• 摘要6-7
• Abstract7-9
• 前言9-10
• 第1章 文獻綜述10-19
• 1.1 多酸基金屬有機骨架研究進展10-12
• 1.2 纏結(jié)結(jié)構(gòu)的多酸基金屬有機骨架研究進展12-15
• 1.2.1 互穿型多酸金屬有機骨架進展12-13
• 1.2.2 互鎖型多酸基金屬有機骨架13-14
• 1.2.3 具有自穿結(jié)構(gòu)的多酸基金屬有機骨架研究進展14-15
• 1.3 多孔性多酸金屬有機骨架研究進展15-16
• 1.4 Keggin型多酸為模板構(gòu)筑的金屬有機骨架研究進展16-18
• 1.5 小結(jié)與展望18-19
• 第2章 互穿維數(shù)可控多酸基金屬有機骨架的合成19-28
• 2.1 儀器與材料19-20
• 2.1.1 儀器19
• 2.1.2 試劑19-20
• 2.2 方法20-21
• 2.2.1 多酸基金屬有機骨架的合成20
• 2.2.2 復(fù)合物光催化降解羅丹明B20-21
• 2.3 結(jié)果與討論21-27
• 2.3.1 結(jié)果21-23
• 2.3.2 討論23-27
• 2.4 小結(jié)27-28
• 第3章 基于配體調(diào)節(jié)的多酸基金屬有機骨架的孔穴調(diào)控及催化性能研究28-37
• 3.1 儀器與材料28-29
• 3.1.1 儀器28
• 3.1.2 試劑28-29
• 3.2 方法29
• 3.2.1 多酸基金屬有機骨架的合成29
• 3.2.2 復(fù)合物光催化降解羅丹明B29
• 3.3 結(jié)果與討論29-36
• 3.3.1 結(jié)果29-31
• 3.3.2 討論31-36
• 3.4 小結(jié)36-37
• 第4章 基于多酸的類沸石金屬有機骨架的合成及結(jié)構(gòu)研究37-43
• 4.1 儀器與材料37
• 4.1.1 儀器37
• 4.1.2 試劑37
• 4.2 方法37-38
• 4.2.1 多酸基金屬有機骨架的合成37-38
• 4.2.2 復(fù)合物光催化降解羅丹明B38
• 4.3 結(jié)果與討論38-42
• 4.3.1 結(jié)果38-40
• 4.3.2 討論40-42
• 4.4 小結(jié)42-43
• 第5章 結(jié)論43-44
• 參考文獻44-48
• 致謝48-49
• 英文縮寫49-50
• 附表50-70
• 攻讀學位期間取得的學術(shù)成果70

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