本文關鍵詞：含鈰SCR催化劑的制備及其脫硝性能研究

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【摘要】：選擇性催化還原煙氣脫硝技術(SCR)是目前應用較為廣泛、脫硝效率較高的方法之一。本文采用儲量豐富且無毒無害的Ce/TiO_2為基礎組分,進行了SCR脫硝性能研究。采用浸漬法制備了一種CeO_2/TiO_2催化劑和幾種不同組分比例的CeO_2-Fe2O3/TiO_2、Ce-Fe-Mn/TiO_2催化劑樣品。并且采用溶膠凝膠法制備了一種CeO_2-Fe2O3/TiO_2催化劑。通過對這些樣品脫硝效率的測試,得出活性成分含量及制備方法對催化劑脫硝性能的影響。結果表明:10%-3%Ce-Fe/TiO_2(摩爾質量比)催化劑、10%-3%-5%Ce-Fe-Mn/TiO_2催化劑具有最佳的脫硝性能。采用浸漬法制備的10%-3%Ce-Fe/TiO_2催化劑在溫度為350℃、空速值為100000 h-1條件下,脫硝效率可達95.65%,而采用溶膠凝膠法制備的該催化劑脫硝效率可達99.36%,300~400℃的溫度區(qū)間內脫硝效率在97%以上。采用浸漬法制備的10%-3%-5%Ce-Fe-Mn/TiO_2催化劑在150~300℃溫度區(qū)間內,效率保持在90%以上。實驗研究了氧氣濃度、空速值、氨氮摩爾比對CeO_2-Fe2O3/TiO_2、Ce-Fe-Mn/TiO_2催化劑脫硝效率的影響,結果表明:氧氣濃度分別在3%和2%及以上時,脫硝效率影響不受其影響;空速值的增大會導致催化劑脫硝效率下降;氨氮摩爾比小于1時,對催化劑脫硝效率影響較大,大于1時影響較小。研究了煅燒溫度對10%-3%Ce-Fe/TiO_2催化劑的影響,結果表明,500℃煅燒催化劑脫硝效率最高。本實驗對鐵鈰催化劑的反應動力學進行了初步研究。對Ce-Fe/TiO_2催化劑NH3、O_2及NO瞬態(tài)響應實驗的研究表明,該催化劑反應主要遵循Eley-Rideal反應機理,并通過計算得出了催化反應活化能及O_2的反應級數(shù)。實驗還研究了SO_2和堿金屬對催化劑的毒化作用。結果發(fā)現(xiàn),SO_2對10%Ce/TiO_2催化劑脫硝效率影響較大,添加Fe氧化物的催化劑抗SO_2性能優(yōu)于Ce/TiO_2催化劑,CeO_2-Fe2O3/TiO_2、Ce-Fe-Mn/TiO_2催化劑均具有較好的抗SO_2性能。摩爾質量為10%堿金屬的添加降低了催化劑的脫硝效率,K對催化劑的毒化效果強于Na。
【關鍵詞】：選擇性催化還原 鈰系 浸漬法 反應速率 堿金屬毒化
【學位授予單位】：中國計量學院
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X701;O643.36
【目錄】：

• 致謝5-6
• 摘要6-7
• Abstract7-15
• 1 緒論15-26
• 1.1 研究背景15
• 1.2 NO_x產(chǎn)生機理及排放控制技術15-18
• 1.2.1 NO_x產(chǎn)生機理15-16
• 1.2.2 NO_x排放控制技術16-18
• 1.3 煙氣SCR脫硝技術發(fā)展現(xiàn)狀18-24
• 1.3.1 SCR脫硝技術基本原理18-19
• 1.3.2 SCR脫硝工藝系統(tǒng)19-20
• 1.3.3 SCR脫硝催化劑的研究現(xiàn)狀20-22
• 1.3.4 含鈰脫硝催化劑的研究現(xiàn)狀22-23
• 1.3.5 SCR催化劑的制備方法23-24
• 1.4 研究目的與研究內容24-26
• 1.4.1 研究目的24
• 1.4.2 研究內容24-26
• 2 實驗裝置及催化劑制備、表征方法26-34
• 2.1 實驗材料及儀器介紹26-27
• 2.1.1 實驗材料26
• 2.1.2 實驗儀器26-27
• 2.2 脫硝實驗臺及活性評價方法27-29
• 2.2.1 脫硝實驗臺27-28
• 2.2.2 活性評價方法及實驗內容28-29
• 2.3 實驗研究方案29-30
• 2.4 催化劑的制備30-32
• 2.4.1 催化劑制備方法30-31
• 2.4.2 浸漬法制備Ce-Fe/TiO_2、Ce-Fe-Mn/Ti O_2催化劑31-32
• 2.4.3 溶膠凝膠法制備Ce-Fe/TiO_2催化劑32
• 2.5 催化劑表征方法32-34
• 2.5.1 比表面積和孔結構分析（BET）33
• 2.5.2 表面形貌分析（SEM）33
• 2.5.3 晶體形態(tài)分析（XRD）33
• 2.5.4 程序升溫脫附技術（TPD）33
• 2.5.5 X射線光電子能譜分析（XPS）33-34
• 3 Ce-Fe/TiO_2催化劑脫硝性能研究及表征分析34-49
• 3.1 催化劑活性組分含量對脫硝性能的影響及其表征34-42
• 3.1.1 CeO_2含量對催化劑脫硝性能的影響34-35
• 3.1.2 比表面積和孔結構分析35
• 3.1.3 掃描電鏡分析35-36
• 3.1.4 XRD分析36-37
• 3.1.5 TPD分析37-38
• 3.1.6 XPS分析38-42
• 3.2 焙燒溫度及制備方法對Ce-Fe/TiO_2催化劑的影響42-43
• 3.2.1 焙燒溫度對催化劑的影響42
• 3.2.2 制備方法對催化劑的影響42-43
• 3.3 Ce-Fe/TiO_2催化劑脫硝性能研究43-46
• 3.3.1 O_2含量的影響43-44
• 3.3.2 NH3/NO摩爾比的影響44-45
• 3.3.3 空速值的影響45-46
• 3.4 添加不同金屬元素對催化劑脫硝效率的影響46-48
• 3.5 本章小結48-49
• 4 Ce-Fe-Mn/TiO_2催化劑脫硝性能研究及表征分析49-61
• 4.1 催化劑活性成分含量影響及其表征49-57
• 4.1.1 MnO_x含量對催化劑脫硝性能的影響49-50
• 4.1.2 比表面積和孔結構分析50
• 4.1.3 XRD分析50-51
• 4.1.4 TPD分析51-52
• 4.1.5 XPS分析52-57
• 4.2 Ce-Fe-Mn/TiO_2催化劑脫硝性能研究57-59
• 4.2.1 O_2含量的影響57
• 4.2.2 NH3/NO摩爾比的影響57-58
• 4.2.3 空速值的影響58-59
• 4.3 本章小結59-61
• 5 Ce-Fe/TiO_2催化劑反應機理研究61-69
• 5.1 Ce-Fe/TiO_2催化劑瞬態(tài)響應實驗61-63
• 5.1.1 NH3瞬態(tài)響應實驗61-62
• 5.1.2 O_2的瞬態(tài)響應實驗62
• 5.1.3 NO的瞬態(tài)響應實驗62-63
• 5.2 Ce-Fe/TiO_2催化劑動力學分析63-68
• 5.2.1 消除SCR脫硝反應外擴散實驗63-64
• 5.2.2 消除SCR脫硝反應內擴散實驗64-65
• 5.2.3 催化劑SCR反應機理及本征速率分析65-66
• 5.2.4 反應活化能66-67
• 5.2.5 O_2濃度對反應速率的影響67-68
• 5.3 本章小結68-69
• 6 Ce-Fe/TiO_2催化劑及Ce-Fe-Mn/TiO_2催化劑抗中毒研究69-79
• 6.1 催化劑抗SO_2中毒研究69-71
• 6.2 Ce-Fe/TiO_2催化劑K、Na中毒研究71-74
• 6.2.1 毒化催化劑的制備及效率測試71-73
• 6.2.2 毒化催化劑XRD分析73
• 6.2.3 毒化催化劑TPD分析73-74
• 6.3 Ce-Fe-Mn/TiO_2催化劑K、Na中毒研究74-77
• 6.3.1 毒化催化劑的制備及效率測試74-76
• 6.3.2 毒化催化劑XRD分析76-77
• 6.3.3 毒化催化劑TPD分析77
• 6.4 本章小結77-79
• 7 總結79-81
• 7.1 全文總結79-80
• 7.2 展望80-81
• 參考文獻81-85
• 作者簡歷85

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