本文關(guān)鍵詞：梯度孔Y型分子篩的原位合成

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【摘要】：具有梯度孔結(jié)構(gòu)的Y型分子篩,可以減少重油大分子的擴散限制,提高催化劑的傳質(zhì)能力,使重油大分子更加容易與催化活性位點接觸并充分裂化,提高重油大分子的催化轉(zhuǎn)化效率,因此具有重要的應(yīng)用價值。目前,梯度孔Y型分子篩的合成普遍采用TPOAC(十八烷基二甲基三甲氧基硅基丙基氯化銨)和CTAB(十六烷基三甲基溴化銨)為模板劑,但是這些模板劑成本較高,限制了梯度孔Y型分子篩的工業(yè)應(yīng)用。本文采用烷基胺和硅烷偶聯(lián)劑兩種原料直接合成了TPHAC(十六烷基二甲基三甲氧基硅基丙基氯化銨,分子式(CH3O)3SiC3H6N(CH3)2C16H33]Cl),并以其為模板劑原位合成了梯度孔Y型分子篩�？疾榱撕蟹枪羌茉拥脑吓浔�(Na2O含量、水量)和攪拌方式對梯度孔Y型分子篩合成的影響規(guī)律。經(jīng)過系統(tǒng)的條件考察,發(fā)現(xiàn)當(dāng)投料比為2.9Na2O·Al2O3·8.4 SiO2·250 H2O時,合成的梯度孔Y型分子篩結(jié)晶度最高；與傳統(tǒng)的單層直葉攪拌槳相比,使用雙層折葉攪拌槳能夠大幅提高體系的傳質(zhì)能力。產(chǎn)物CS-S具有清晰Y型分子篩特征衍射峰,總比表面積為663 m2·g-1,其中介孔比表面積為133 m2·g-1。在10 L反應(yīng)釜中對梯度孔Y型分子篩進行放大合成。放大合成的原料成本約為1.3萬元/噸分子篩。最佳實驗條件為：水解時間1.5h,晶化時間24h,結(jié)晶度穩(wěn)定在80%以上,實驗結(jié)果的穩(wěn)定性好。分子篩在水熱處理4h后總比表面積保留度為39%,放大合成產(chǎn)品的水熱穩(wěn)定性良好�；谀敢褐泻写罅磕０鍎┮约捌渌捶磻�(yīng)的原料,采用母液循環(huán)工藝合成梯度孔Y型分子篩,解決了原料浪費問題。母液多次循環(huán)產(chǎn)品結(jié)晶度高,比表面積大。水熱處理4h后,總比表面積保留度為38%,證明了產(chǎn)品的水熱穩(wěn)定性良好。用有機硅烷模板法和后處理法相結(jié)合的方法合成梯度孔Y型分子篩。產(chǎn)物的結(jié)晶度為84%,具有Y型分子篩骨架結(jié)構(gòu),總比表面積為720 m2·g-1,介孔比表面積為174 m2·g-1,結(jié)構(gòu)參數(shù)相比于常規(guī)合成有大幅提高。
【關(guān)鍵詞】：Y型分子篩 梯度孔 原位合成 母液循環(huán)
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-19
• 前言19-21
• 第一章 文獻綜述21-31
• 1.1 梯度孔分子篩21
• 1.1.1 梯度孔分子篩的概述21
• 1.1.2 梯度孔Y型分子篩的研究意義21
• 1.2 梯度孔Y型分子篩的催化應(yīng)用21-22
• 1.3 梯度孔分子篩的合成方法22-27
• 1.3.1 后合成處理法22-24
• 1.3.2 模板法24-27
• 1.3.3 模板-后處理混合法27
• 1.4 低成本合成分子篩的方法27-30
• 1.4.1 廉價有機模板劑27-28
• 1.4.2 回收有機模板劑28-29
• 1.4.3 無溶劑合成分子篩29-30
• 1.4.4 母液循環(huán)30
• 1.5 本課題研究思路及研究內(nèi)容30-31
• 第二章 實驗部分31-35
• 2.1 化學(xué)試劑31
• 2.2 實驗儀器31-32
• 2.3 樣品結(jié)構(gòu)表征方法32-35
• 2.3.1 X射線晶體粉末衍射(XRD)分析32
• 2.3.2 比表面積及孔結(jié)構(gòu)分析32
• 2.3.3 傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)分析32-33
• 2.3.4 掃描電鏡(SEM)分析33
• 2.3.5 透射電鏡(TEM)分析33
• 2.3.6 熱重(TG)分析33
• 2.3.7 核磁共振(NMR)分析33
• 2.3.8 相對結(jié)晶度的計算方法33-35
• 第三章 梯度孔Y型分子篩的原位合成35-51
• 3.1 引言35
• 3.2 實驗部分35-36
• 3.2.1 模板劑的合成35-36
• 3.2.2 導(dǎo)向劑的制備36
• 3.2.3 梯度孔Y型分子篩的合成36
• 3.3 原位合成機理36-38
• 3.4 模板劑的表征分析38-40
• 3.4.1 ~1H-NMR分析38-39
• 3.4.2 FT-IR分析39-40
• 3.5 研究合成因素對分子篩結(jié)構(gòu)的影響40-43
• 3.5.1 Na_2O含量40-41
• 3.5.2 水量41-42
• 3.5.3 攪拌方式42-43
• 3.6 原位合成梯度孔Y型分子篩的表征43-50
• 3.6.1 XRD分析43-44
• 3.6.2 FT-IR分析44-45
• 3.6.3 N_2吸附-脫附分析45-47
• 3.6.4 SEM分析47
• 3.6.5 TEM分析47-48
• 3.6.6 TG分析48-49
• 3.6.7 ~(29)Si-NMR分析49
• 3.6.8 ~(27)Al-NMR分析49-50
• 3.7 小結(jié)50-51
• 第四章 梯度孔Y型分子篩的10L釜放大合成51-63
• 4.1 引言51
• 4.2 實驗部分51
• 4.2.1 導(dǎo)向劑的制備51
• 4.2.2 梯度孔Y型分子篩的合成51
• 4.3 放大合成與小試合成產(chǎn)率對比51-52
• 4.4 合成因素對分子篩結(jié)晶度的影響52-54
• 4.4.1 水解時間52-53
• 4.4.2 晶化時間53-54
• 4.5 放大合成梯度孔Y型分子篩的表征54-60
• 4.5.1 XRD分析54-55
• 4.5.2 FT-IR分析55-56
• 4.5.3 N_2吸附-脫附分析56-58
• 4.5.4 SEM分析58-59
• 4.5.5 TEM分析59
• 4.5.6 TG分析59-60
• 4.6 放大合成產(chǎn)品的結(jié)晶度穩(wěn)定性考察60-61
• 4.7 小結(jié)61-63
• 第五章 放大合成產(chǎn)品的水熱穩(wěn)定性研究63-69
• 5.1 引言63
• 5.2 實驗部分63
• 5.3 放大合成產(chǎn)品的水熱穩(wěn)定性63-68
• 5.3.1 XRD分析63-64
• 5.3.2 N_2吸附-脫附分析64-65
• 5.3.3 FT-IR分析65-66
• 5.3.4 SEM分析66-67
• 5.3.5 TEM分析67-68
• 5.4 小結(jié)68-69
• 第六章 母液循環(huán)合成梯度孔Y型分子篩69-91
• 6.1 引言69
• 6.2 實驗部分69-70
• 6.2.1 梯度孔Y型分子篩的合成69
• 6.2.2 母液多次循環(huán)原位合成梯度孔Y型分子篩69-70
• 6.2.3 母液循環(huán)產(chǎn)品的水熱穩(wěn)定性70
• 6.3 母液中原料含量的測定70
• 6.4 母液循環(huán)工藝經(jīng)濟性分析70-71
• 6.5 合成因素對分子篩結(jié)構(gòu)的影響71-75
• 6.5.1 母液加入量71-72
• 6.5.2 晶化時間72-73
• 6.5.3 晶化溫度73-74
• 6.5.4 水解時間74-75
• 6.6 母液循環(huán)原位合成梯度孔Y型分子篩75-84
• 6.6.1 XRD分析75-76
• 6.6.2 FT-IR分析76-77
• 6.6.3 N_2吸附-脫附分析77-79
• 6.6.4 SEM表征79-80
• 6.6.5 TEM分析80-81
• 6.6.6 TG分析81-82
• 6.6.7 ~(29)Si-NMR分析82-83
• 6.6.8 ~(27)Al-NMR分析83-84
• 6.7 母液循環(huán)產(chǎn)品的水熱穩(wěn)定性84-89
• 6.7.1 XRD分析84-85
• 6.7.2 FT-IR分析85-86
• 6.7.3 N_2吸附-脫附分析86-87
• 6.7.4 SEM分析87-88
• 6.7.5 TEM分析88-89
• 6.8 本章小結(jié)89-91
• 第七章 有機硅烷-后處理合成梯度孔Y型分子篩91-117
• 7.1 引言91
• 7.2 實驗部分91-92
• 7.3 有機硅烷-后處理經(jīng)濟性分析92-93
• 7.4 合成機理93-95
• 7.5 有機硅烷-后處理合成路線的考察95-102
• 7.5.1 XRD分析95-96
• 7.5.2 N_2吸附-脫附分析96-98
• 7.5.3 FT-IR分析98-99
• 7.5.4 SEM分析99-100
• 7.5.5 TEM分析100-102
• 7.6 合成因素對分子篩結(jié)構(gòu)的影響102-109
• 7.6.1 考察模板劑用量102-104
• 7.6.2 考察酸處理溫度104-105
• 7.6.3 考察酸處理時間105-106
• 7.6.4 考察堿處理溫度106-107
• 7.6.5 考察堿處理時間107-109
• 7.7 有機硅烷-后處理合成梯度孔Y型分子篩的表征109-116
• 7.7.1 廣角XRD分析109
• 7.7.2 小角XRD分析109-110
• 7.7.3 FT-IR分析110-111
• 7.7.4 N_2吸附-脫附分析111-113
• 7.7.5 SEM分析113
• 7.7.6 TEM分析113-114
• 7.7.7 TG分析114-115
• 7.7.8 ~(29)Si-NMR分析115
• 7.7.9 ~(27)Al-NMR分析115-116
• 7.8 本章小結(jié)116-117
• 第八章 結(jié)論與展望117-119
• 參考文獻119-127
• 致謝127-128
• 研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文128-129
• 作者及導(dǎo)師簡介129-130
• 附件130-131

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本文編號：575616