本文關鍵詞：負載型DUSY催化劑的制備及其催化正庚烷異構化的性能研究

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【摘要】：近年來,國民的生產和生活對汽油、柴油及其副產品的需求逐年增加,石油的開發(fā)與利用也越來越重要,這會促進其下游產品鏈的開發(fā)與研究,即分子篩催化劑。而分子篩催化劑的發(fā)展也從傳統(tǒng)到新型過渡。分子篩種類不同,其體現(xiàn)的物化性質和催化性能差異也較大,這也是分子篩催化劑引起人們廣泛關注的重要原因。超穩(wěn)Y分子篩(USY)以其良好的物化性能可作為催化劑的酸性組分或載體,應用在催化加氫裂化、加氫處理等生產工藝中。而脫鋁改性制備的DUSY分子篩的物化性能較USY分子篩更為出色,逐漸受到學者和生產廠家的青睞。本文以USY分子篩為載體進行脫鋁改性,得到中孔(二次孔)更加豐富和適宜異構化酸性的改性分子篩,并在該載體上負載金屬碳化鉬,考察制備的負載型催化劑在正庚烷加氫異構化反應中的催化性能。首先對USY分子篩進行脫鋁研究,選取檸檬酸和草酸為脫鋁劑,分別考察兩種體系的脫鋁改性條件:酸濃度、改性溫度、有無緩沖體系,而通過對改性的DUSY分子篩進行結構表征和催化性能評價,分別選出兩種脫鋁劑的最佳改性條件,并對其進行比較,選出最適合脫鋁改性的脫鋁劑及其相對應的改性條件。并考察雜多酸對改性分子篩酸性的影響,研究表明:分別負載10%(質量分數(shù))雜多酸制備的催化劑的結構晶型均遭到嚴重破壞,說明雜多酸的負載是無必要的。不同酸改性的分子篩發(fā)現(xiàn)檸檬酸改性結果好于草酸改性結果,檸檬酸改性的0.20DUSY-90催化劑對正庚烷異構化的選擇性達到78.6%,轉化率為64.4%。通過多方面比較最終選定檸檬酸改性的分子篩為載體,負載金屬碳化鉬制備催化劑,給改性分子篩增加金屬活性位,并考察Mo的浸漬量,Mo的焙燒溫度,碳化條件、催化劑的反應條件對正庚烷異構化反應的催化影響,檸檬酸改性制備的Mo_2C/0.20DUSY-90催化劑其轉化率為74%,選擇性達到80.1%。
【關鍵詞】：DUSY 檸檬酸 Mo_2C 異構化
【學位授予單位】：東北石油大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-6
• 創(chuàng)新點摘要6-10
• 前言10-11
• 第一章 綜述11-21
• 1.1 USY分子篩的結構及性質11
• 1.1.1 USY分子篩的骨架結構11
• 1.1.2 USY分子篩性質11
• 1.2 USY分子篩的合成方法11-13
• 1.2.1 高溫水熱法12
• 1.2.2 有機配位法12
• 1.2.3 高溫氣相法12
• 1.2.4 氟硅酸銨反應法12-13
• 1.2.5 小結13
• 1.3 改性USY分子篩的合成方法13-18
• 1.3.1 脫鋁改性法13-17
• 1.3.2 陽離子或氧化物改性17
• 1.3.3 分子篩復配改性17-18
• 1.4 雜多酸18
• 1.5 碳化鉬18-19
• 1.5.1 碳化鉬催化機理18
• 1.5.2 碳化鉬的制備方法18-19
• 1.5.3 碳化鉬的應用19
• 1.6 本論文主要研究內容19-21
• 第二章 實驗部分21-24
• 2.1 實驗藥品及儀器21
• 2.2 催化劑的制備21-22
• 2.2.1 DUSY催化劑的制備21-22
• 2.2.2 HPW/DUSY催化劑的制備22
• 2.2.3 Mo_2C/DUSY催化劑的制備22
• 2.3 正庚烷異構化催化性能的評價22
• 2.4 催化劑的表征22-23
• 2.5 實驗裝置23
• 2.6 活性和選擇性的計算23-24
• 第三章 草酸改性條件對DUSY催化劑的影響24-32
• 3.1 草酸改性的DUSY分子篩的結構表征24-28
• 3.1.1 草酸濃度對DUSY分子篩結構的影響24-25
• 3.1.2 改性溫度對DUSY分子篩的結構影響25
• 3.1.3 催化劑的中孔分布25-26
• 3.1.4 DUSY分子篩的晶型形貌26-27
• 3.1.5 磷鎢酸對DUSY分子篩結構和酸性的影響27-28
• 3.2 草酸改性的DUSY催化劑的催化性能評價28-31
• 3.2.1 草酸濃度對轉化率選擇性的影響29
• 3.2.2 改性溫度對轉化率選擇性的影響29-30
• 3.2.3 緩沖體系對轉化率選擇性的影響30-31
• 3.3 本章小結31-32
• 第四章 檸檬酸改性條件對DUSY催化劑的影響32-41
• 4.1 檸檬酸改性的DUSY分子篩的結構表征32-37
• 4.1.1 檸檬酸濃度對DUSY分子篩的結構影響32-33
• 4.1.2 改性溫度對DUSY分子篩的結構影響33-35
• 4.1.3 催化劑的中孔分布35-36
• 4.1.4 DUSY分子篩的晶型形貌36
• 4.1.5 磷鎢酸對DUSY分子篩的影響36-37
• 4.2 檸檬酸改性的DUSY催化劑的催化性能評價37-39
• 4.2.1 檸檬酸濃度對轉化率選擇性的影響38
• 4.2.2 改性溫度對轉化率選擇性的影響38-39
• 4.2.3 緩沖體系對轉化率選擇性的影響39
• 4.3 本章小結39-41
• 第五章 Mo_2C/DUSY催化劑的研究41-47
• 5.1 催化劑表征結果41-42
• 5.1.1 XRD表征41
• 5.1.2 BET表征41-42
• 5.2 Mo_2C/DUSY催化劑的制備條件對異構化性能的影響42-44
• 5.2.1 鉬酸銨負載量的影響42-43
• 5.2.2 鉬酸銨焙燒溫度的影響43
• 5.2.3 碳化終溫的影響43-44
• 5.3 Mo_2C/DUSY催化劑的反應條件對異構化性能的影響44-46
• 5.3.1 反應溫度的影響44-45
• 5.3.2 反應時間的影響45-46
• 5.4 本章小結46-47
• 結論47-48
• 參考文獻48-53
• 文章發(fā)表目錄53-54
• 致謝54-55

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