本文關(guān)鍵詞：新型低溫錳鈷脫硝催化劑的制備及其性能研究

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【摘要】：燃煤發(fā)電廠排放的氮氧化物是公認的一系列環(huán)境問題的主要來源之一。選擇性催化還原(Selective Catalytic Reduction,SCR)技術(shù)是目前公認的脫除氮氧化物的最佳方式。錳基催化劑因其卓越的低溫活性和優(yōu)秀的氧化還原能力而受到廣泛關(guān)注。但是錳基催化劑對SO_2特別敏感,容易造成催化劑的失活。通過摻雜過渡金屬元素來改善錳基催化劑的性能。鈷氧化物擁有優(yōu)異的氧化還原性能和形態(tài)學(xué)特征,故在催化劑領(lǐng)域已得到廣泛的研究,但是錳鈷混合氧化物催化劑在脫硝領(lǐng)域研究相對較少。本論文將通過不同的制備方法制備一系列錳鈷復(fù)合氧化物催化劑,改善催化劑的形貌,提高催化劑的脫硝性能,改善催化劑的抗SO_2中毒能力。采用一步燃燒法制備了多孔Mn_2Co_1O_x催化劑,分別探究了煅燒溫度、煅燒時間、不同摩爾比以及空速對催化劑脫硝效率的影響。當煅燒溫度為450℃,煅燒時間為2h,Mn/Co摩爾比為2,空速為30 000h-1時,催化劑的脫硝活性最高。采用一步燃燒法制備的多孔Mn_2Co_1O_x催化劑具有較好的SCR性能,在150-300℃之間有100%的NO_x轉(zhuǎn)化率。同時,催化劑表現(xiàn)出高的N_2選擇性,寬的操作溫度窗口,高的穩(wěn)定性和抗水抗硫性能。采用XRD,SEM,BET,XPS,H2-TPR和NH_3-TPD對催化劑進行表征,XRD數(shù)據(jù)顯示Mn_2Co_1O_x(CB)催化劑形成的CoMn_2O4晶相是一個重要的活性物種。從微觀結(jié)構(gòu)測試(SEM)和比表面積(BET)測試結(jié)果說明催化劑具有多孔網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)和高比表面積,有助于提高催化劑的脫硝活性。XPS數(shù)據(jù)論證了催化劑上存在豐富的Mn4+、Co3+和表面吸附氧物種。同時,錳和鈷氧化物之間的協(xié)同作用增強了催化劑的氧化還原性能,帶來了豐富的酸性位,從而提高了催化劑的脫硝活性。由水熱法制備的Mn_2Co_1O_x催化劑獲得了較高的脫硝活性,在175-325℃之間脫硝效率達到90%以上,在100-375℃之間保持著85%以上的N_2選擇性。Mn_2Co_1O_x(HT)催化劑的針狀納米花結(jié)構(gòu)極大地提高了催化劑的比表面積,而且提供了豐富的Br?nsted和Lewis酸性位,為Mn_2Co_1O_x(HT)催化劑優(yōu)異的催化活性提供了豐富的理論依據(jù)。另外,MnO_x和CoO_x物種之間的協(xié)同作用促進了催化循環(huán),抑制了催化劑表面硫酸鹽的生成,從而提高了Mn_2Co_1O_x(HT)催化劑的抗水抗硫能力和穩(wěn)定性。
【關(guān)鍵詞】：選擇性催化還原 Mn_2Co_1O_x 燃燒法 水熱法
【學(xué)位授予單位】：北京理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第1章 緒論11-18
• 1.1 氮氧化物污染現(xiàn)狀11
• 1.2 氮氧化物污染控制技術(shù)11-12
• 1.3 選擇性催化還原(SCR)技術(shù)12-13
• 1.4 SCR脫硝催化劑13-14
• 1.4.1 中高溫SCR催化劑13-14
• 1.4.2 低溫SCR催化劑14
• 1.5 低溫錳基脫硝催化劑14-17
• 1.5.1 負載型錳基催化劑14-15
• 1.5.1.1 TiO_2負載催化劑14-15
• 1.5.1.2 Al_2O_3負載催化劑15
• 1.5.1.3 其他催化劑載體15
• 1.5.2 非負載型錳基催化劑15-17
• 1.5.2.1 純的MnO_x催化劑15-16
• 1.5.2.2 單一元素摻雜的錳基催化劑16
• 1.5.2.3 多種元素摻雜的錳基催化劑16-17
• 1.6 本課題的選題依據(jù)和研究內(nèi)容17-18
• 第2章 實驗原料及方法18-25
• 2.1 實驗原料及儀器18-19
• 2.1.1 實驗原料18
• 2.1.2 實驗儀器18-19
• 2.2 Mn-Co催化劑粉體的制備19-20
• 2.2.1 一步燃燒法19-20
• 2.2.2 水熱法20
• 2.2.3 共沉淀法20
• 2.3 催化劑的活性評價20-22
• 2.3.1 催化劑的活性測試系統(tǒng)20-22
• 2.3.1.1 氣體發(fā)生系統(tǒng)20-21
• 2.3.1.2 催化劑反應(yīng)系統(tǒng)21
• 2.3.1.3 煙氣分析系統(tǒng)21-22
• 2.3.2 催化劑的活性評價方法22
• 2.4 催化劑的表征22-25
• 2.4.1 掃描電子顯微鏡（SEM）22
• 2.4.2 X射線衍射(XRD)22-23
• 2.4.3 氮氣吸脫附(BET)測試23
• 2.4.4 熱重(TG)分析23
• 2.4.5 X射線光電子能譜(XPS)表征23
• 2.4.6 程序升溫還原(TPR)分析23-24
• 2.4.7 程序升溫脫附(TPD)分析24-25
• 第3章 燃燒法制備的Mn-Co系列催化劑的性能研究25-47
• 3.1 煅燒溫度對Mn_2Co_1O_x(CB)脫硝性能的影響25-29
• 3.1.1 熱重(TG)分析25-26
• 3.1.2 晶體形態(tài)分析26-27
• 3.1.3 表面形貌分析27
• 3.1.4 不同煅燒溫度下制備的Mn_2Co_1O_x(CB)的脫硝效率27-29
• 3.2 煅燒時間對Mn_2Co_1O_x(CB)脫硝性能的影響29-31
• 3.2.1 晶體形態(tài)分析29
• 3.2.2 表面形貌分析29-30
• 3.2.3 不同煅燒時間制備的Mn_2Co_1O_x(CB)的脫硝效率30-31
• 3.3 Mn/Co不同比例對MnaCobO_x(CB)脫硝性能的影響31-34
• 3.3.1 晶體形態(tài)分析31-32
• 3.3.2 表面形貌分析32
• 3.3.3 Mn/Co不同比例的MnaCobO_x(CB)催化劑的脫硝效率32-34
• 3.4 不同空速對Mn_2Co_1O_x(CB)催化劑脫硝性能的影響34-35
• 3.5 Mn_2Co_1O_x(CB)脫硝催化劑的性能研究35-46
• 3.5.1 脫硝效率和N_2選擇性測試35-37
• 3.5.2 晶體形態(tài)分析37
• 3.5.3 表面形貌和比表面積分析37-39
• 3.5.4 表面元素分析39-41
• 3.5.5 氧化還原性能分析41-42
• 3.5.6 表面酸強度分析42-43
• 3.5.7 穩(wěn)定性測試43
• 3.5.8 抗水和抗硫性測試43-46
• 3.6 本章小結(jié)46-47
• 第4章 水熱法制備的Mn_2Co_1O_x催化劑的性能研究47-58
• 4.1 脫硝效率和N_2選擇性測試47-48
• 4.2 催化劑物化性質(zhì)表征48-54
• 4.2.1 晶體形態(tài)分析48-49
• 4.2.2 表面形貌和比表面積分析49-50
• 4.2.3 表面元素分析50-52
• 4.2.4 氧化還原性能分析52-53
• 4.2.5 表面酸強度分析53-54
• 4.3 穩(wěn)定性測試54-55
• 4.4 抗水和抗硫性測試55-57
• 4.5 本章小結(jié)57-58
• 第5章 結(jié)論與展望58-60
• 結(jié)論58-59
• 展望59-60
• 參考文獻60-66
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的論文與研究成果清單66-67
• 致謝67

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