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多級(jí)孔類沸石咪唑酯骨架材料的設(shè)計(jì)合成及其催化性能研究

發(fā)布時(shí)間:2024-03-29 21:15
  類沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)是近年來(lái)倍受學(xué)術(shù)界關(guān)注的一種類沸石結(jié)構(gòu)的新型納米多孔材料,這類材料具有巨大的比表面積和超高孔隙率、高的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性以及結(jié)構(gòu)和功能多樣性等優(yōu)良特性。ZIFs材料已在催化、氣體吸附、分離、光電等領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。與只具有單一微孔結(jié)構(gòu)的傳統(tǒng)ZIFs材料相比,多級(jí)孔ZIFs材料具有更大的孔容,其多級(jí)孔道結(jié)構(gòu)能有效地改善ZIFs材料的傳質(zhì)性能、拓寬其在復(fù)雜氣體的吸附分離、大分子氣體的傳遞與輸送、大分子催化反應(yīng)等方面的應(yīng)用性,在實(shí)際應(yīng)用中顯示出巨大的優(yōu)勢(shì)。通過(guò)在傳統(tǒng)微孔ZIFs中引入介孔或大孔,形成具有相互貫通的多級(jí)孔道結(jié)構(gòu),結(jié)合介孔材料孔道尺寸上的優(yōu)勢(shì)和微孔材料高比表面積、高穩(wěn)定性的特點(diǎn),制備出兼具ZIFs的優(yōu)良特性及可有效降低傳質(zhì)阻力的多級(jí)孔ZIFs材料逐步成為ZIFs合成和應(yīng)用領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。本文在前人工作的基礎(chǔ)上,分別通過(guò)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與調(diào)控和酸堿改性的方法對(duì)ZIFs材料進(jìn)行合理的設(shè)計(jì)合成,并結(jié)合實(shí)驗(yàn)表征技術(shù)和計(jì)算機(jī)模擬等手段對(duì)所合成的材料進(jìn)行了研究。同時(shí)也系統(tǒng)研究并分析了各種多級(jí)孔ZIFs催化劑在CO2與環(huán)氧化物的環(huán)加成反應(yīng)...

【文章頁(yè)數(shù)】:159 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【部分圖文】:

圖1-1(a)ZIFs中的金屬-咪唑T–Im鍵角和(b)沸石中的Si–O鍵角[9]

圖1-1(a)ZIFs中的金屬-咪唑T–Im鍵角和(b)沸石中的Si–O鍵角[9]

第一章緒論1第一章緒論1.1引言長(zhǎng)期以來(lái),多孔材料由于其固有的特性(例如高比表面積,大孔體積和可調(diào)整的孔徑)而一直是基礎(chǔ)研究和實(shí)際應(yīng)用中的研究重點(diǎn)[1]。相對(duì)于傳統(tǒng)多孔材料來(lái)說(shuō),金屬有機(jī)骨架(MOFs)材料具有大分子骨架和超高比表面積,在吸附和催化等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用前景,引起了....


圖1-2用于合成ZIFs的咪唑配體[10]

圖1-2用于合成ZIFs的咪唑配體[10]

華南理工大學(xué)博士學(xué)位論文2同的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的類沸石結(jié)構(gòu),如sod、rho、gme、lta和ana,混合使用兩種或多種不同的咪唑基配體還可以得到沸石中未見(jiàn)報(bào)道的結(jié)構(gòu)[10]。目前已合成出了大量的具有不同化學(xué)組成或結(jié)構(gòu)的ZIFs材料,大多數(shù)ZIFs是具有均勻微孔和通過(guò)小孔道連接的大空腔的....


圖1-3ZIFs材料的典型結(jié)構(gòu)[11]

圖1-3ZIFs材料的典型結(jié)構(gòu)[11]

第一章緒論3圖1-3ZIFs材料的典型結(jié)構(gòu)[11]Figure1-3RepresentativeZIFsstructures[11]1.1.2多級(jí)孔類沸石咪唑酯骨架材料具有多級(jí)孔結(jié)構(gòu)的類沸石咪唑酯骨架材料,簡(jiǎn)稱多級(jí)孔ZIFs材料,與傳統(tǒng)ZIFs的組成成分一樣,但傳統(tǒng)ZIFs只具有....


圖1-4多級(jí)孔ZIFs的結(jié)構(gòu)示意圖[12]

圖1-4多級(jí)孔ZIFs的結(jié)構(gòu)示意圖[12]

華南理工大學(xué)博士學(xué)位論文4體分子的擴(kuò)散路徑,增強(qiáng)了它們?cè)谖⒖淄ǖ乐械臄U(kuò)散,提高了傳質(zhì)效率,因此,多級(jí)孔分子篩在大分子的催化反應(yīng)中具有高的催化效率和良好的使用壽命[14]。與多級(jí)孔分子篩類似,多級(jí)孔ZIFs材料的微孔為材料提供高的比表面積和高孔隙率,同時(shí),其介孔和大孔結(jié)構(gòu)可為客體物....



本文編號(hào):3941312

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