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基于環(huán)狀超分子α-環(huán)糊精和杯芳烴的新型催化劑的構筑及性能探究

發(fā)布時間:2024-02-02 11:30
  把具有特定結構和功能的組分按照特定的方式組裝成新的超分子化合物,不僅僅能表現出單一組分所不具備的特有性質,還能大大增加化合物的種類和數目。因此,本論文基于環(huán)糊精和金屬-有機配位聚合物設計了兩種不同的超分子催化材料,探究不同超分子材料對小分子催化劑催化性能的影響。全文共分為五章:第一章為緒論,主要介紹了本論文的相關研究背景和選題意義,概述了超分子化學、環(huán)糊精和配位聚合物在催化材料設計的研究進展。第二章從環(huán)糊精出發(fā),經過系列有機合成修飾,設計構筑了內嵌含氮雜環(huán)卡賓鈀催化劑(α-CD-Pd),并對獲得的超分子催化劑結構進行基本表征,同時深入探究了其在Suzuki偶聯反應中的催化活性:首先,分別用不同取代基團的鹵代苯乙酮與不同取代基團的苯硼酸進行偶聯,結果顯示α-CD-Pd在純水體系下表現出比均相單體含氮雜環(huán)卡賓鈀催化劑更高效的催化活性,α-CD-Pd催化產率高達90%以上,而單體含氮雜環(huán)卡賓鈀催化產率只有30-50%;其次,換用位阻更大的不同取代基團的萘硼酸與不同取代基團的溴代萘進行Suzuki偶聯,在甲苯做溶劑的體系下,同樣的,α-CD-Pd催化產率高達80-90%,而單體含氮雜環(huán)卡賓鈀催...

【文章頁數】:75 頁

【學位級別】:碩士

【部分圖文】:

圖1-1常見超分子大環(huán)化合物Fig1-1Thecommonsupramolecularmacrocycliccompounds

圖1-1常見超分子大環(huán)化合物Fig1-1Thecommonsupramolecularmacrocycliccompounds

上海師范大學碩士學位論文緒論2砜氧原子和酚羥基氧原子協(xié)同配位可構筑獲得具有特定配位取向的杯芳烴金屬簇,進而可參與配位自組裝,構筑具有特定功能的更高級的超分子功能材料,拓寬杯芳烴的應用。因此,基于不同大環(huán)化合物的特性,可設計構筑不同類型的超分子催化劑。圖1-1常見超分子大環(huán)化合物F....


圖1-2環(huán)糊精催化的傅克烷基化反應Fig.1-2Cyclodextrin-catalyzedFuchalkylation

圖1-2環(huán)糊精催化的傅克烷基化反應Fig.1-2Cyclodextrin-catalyzedFuchalkylation

??呋?謝?從Φ難芯糠⑾鄭涸諍銑舌?蜻?捌?衍生物時,當處于室溫條件下且未添加環(huán)糊精時,產率只有55%;而加入10mol%環(huán)糊精后,只需要略微加熱至55~60℃,反應的產率則可增加至86%(圖1-2)。通過核磁可以確定反應機理:環(huán)糊精包含反應物,即苯甲醛和苯胺,增加了它們在水中的....


圖1-3環(huán)糊精催化環(huán)氧化物發(fā)生親核開環(huán)反應Fig.1-3Cyclodextrincatalyzedthenucleophilicring-openingreactionofepoxide

圖1-3環(huán)糊精催化環(huán)氧化物發(fā)生親核開環(huán)反應Fig.1-3Cyclodextrincatalyzedthenucleophilicring-openingreactionofepoxide

上海師范大學碩士學位論文緒論4圖1-3環(huán)糊精催化環(huán)氧化物發(fā)生親核開環(huán)反應Fig.1-3Cyclodextrincatalyzedthenucleophilicring-openingreactionofepoxide雖然環(huán)糊精上存在大量的親水羥基,并且特殊的空腔結構能夠包含疏水的....


圖1-4環(huán)糊精銅(Ⅱ)配合物結構

圖1-4環(huán)糊精銅(Ⅱ)配合物結構

緒論上海師范大學碩士學位論文5圖1-4環(huán)糊精銅(Ⅱ)配合物結構Fig.1-4Cyclodextrincopper(Ⅱ)complexstructureMonflier等在甲基化β-環(huán)糊精催化有機反應方面做了大量詳細的工作。Monflier通過合成甲基化的環(huán)糊精,利用他各種優(yōu)異的特....



本文編號:3892587

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