金屬有機(jī)框架材料(Metal-organic frameworks,簡稱MOFs)是一類由無機(jī)金屬節(jié)點(稱為次級構(gòu)筑單元,SBUs)和有機(jī)配體通過化學(xué)配位作用形成的一種晶態(tài)多孔材料。由于金屬簇和橋連配體的種類和配位連接方式的多樣性,使得MOFs材料具有豐富的孔結(jié)構(gòu)、超高的比表面積,以及可設(shè)計性等優(yōu)勢,這類材料在氣體儲存、分離,傳感,藥物輸運(yùn),催化等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。其中多相催化領(lǐng)域擁有巨大的發(fā)展前景。就催化應(yīng)用而言,MOFs材料具有以下優(yōu)勢:i)通常MOFs具有永久的孔隙可以促進(jìn)底物傳輸;ii)均勻分散和高密度催化位點可以提高催化效率;iii)MOFs材料的可調(diào)性和多孔結(jié)構(gòu)為催化位點提供了多功能和可調(diào)節(jié)的微環(huán)境;iv)亞穩(wěn)態(tài)的均相催化劑可以通過固載或限域的方式在多孔框架中以維持穩(wěn)定,避免自聚失活;v)固體催化劑易于回收和重新使用,連續(xù)循環(huán)并維持催化效率;vi)MOFs中明確的晶體結(jié)構(gòu)和孔隙表面/內(nèi)部孤立的催化位點利于理解催化機(jī)制和底物分子的相互作用。光下構(gòu)成MOF的金屬簇與有機(jī)配體之間形成電荷分離的狀態(tài)決定了其可用于光催化。光照下MOF中可能會發(fā)生多種不同的過程,比如配體到金屬氧...

【文章頁數(shù)】：80 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 光催化有機(jī)物轉(zhuǎn)化的意義
        1.1.1 均相催化劑
        1.1.2 半導(dǎo)體光催化機(jī)理
    1.2 MOF的特性及其應(yīng)用
    1.3 MOF的類半導(dǎo)體行為
    1.4 MOF的光催化實例
        1.4.1 使用SBUs催化位點進(jìn)行光催化
        1.4.2 使用配體催化位點進(jìn)行光催化
        1.4.3 使用限域催化劑進(jìn)行光催化
    1.5 MOF光催化的前景與突破
    參考文獻(xiàn)
第2章 PCN-222的合成、表征、電荷分離、催化性能與機(jī)理研究
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 實驗試劑及儀器
        2.2.2 PCN-222的合成以及催化性能測試
        2.2.3 ESR測試
        2.2.4 電化學(xué)測試
        2.2.5 檢測H₂O2

        2.2.6 熒光光譜
        2.2.7 DFT計算
    2.3 分析與討論
        2.3.1 材料表征
        2.3.2 催化性能測試
        2.3.3 類半導(dǎo)體行為和催化機(jī)理研究
    2.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第3章 MIL-101-SO₃H的光增強(qiáng)酸催化有機(jī)物轉(zhuǎn)化
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 實驗試劑及儀器
        3.2.2 MIL-101-SO₃H的制備
        3.2.3 酯化反應(yīng)步驟
        3.2.4 MIL-101-SO₃H催化劑的循環(huán)測試
        3.2.5 在不同光照強(qiáng)度和不同濃度MIL-101-SO₃H下的pH變化
        3.2.6 酸堿滴定
        3.2.7 MIL-101-SO₃H催化兩種不同的親核試劑,苯胺和四氫吡咯對氧化苯乙烯開環(huán)
        3.2.8 MIL-101-SO₃H和H₂SO₄催化不同的有機(jī)反應(yīng)
        3.2.9 理論計算
    3.3 分析與討論
        3.3.1 材料表征
        3.3.2 MIL-101-SO₃H的光增強(qiáng)酸活性
        3.3.3 MIL-101-SO₃H的循環(huán)性能和循環(huán)性
        3.3.4 MIL-101-SO₃H光增強(qiáng)催化普適性研究
        3.3.5 MIL-101-SO₃H光增強(qiáng)機(jī)理研究
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第4章 總結(jié)與展望
    4.1 總結(jié)
    4.2 MOFs光催化的展望
致謝
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的其他研究成果



本文編號：3887704

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