近年來(lái)光催化甲醇氧化受到大家廣泛的關(guān)注。光催化甲醇氧化在纖鋅礦CdS(100)和金紅石TiO2(110)表面上有不同的選擇性,在CdS(100)表面可以選擇性理。同時(shí),光催化反應(yīng)的活躍中心固/液界面,一直以來(lái)備受生成大量的乙二醇;而在金紅石TiO2(110)表面可以選擇性生成甲醛,但他們的反應(yīng)機(jī)理尚不明確。通過(guò)理論計(jì)算,可以從微觀角度剖析光催化劑的性質(zhì)和反應(yīng)機(jī)理論研究者的關(guān)注的,也是理論計(jì)算中的一大難題�；谝陨蠁�(wèn)題,在本論文中,利用我們課題組近年來(lái)發(fā)展的基于密度泛函理論的分子動(dòng)力學(xué)模擬方法(DFTMD),從以下幾個(gè)方面對(duì)CdS(100)和TiO2(110)的基本性質(zhì)和表面光催化甲醇氧化過(guò)程進(jìn)行了模擬研究:1.半導(dǎo)體的能帶位置對(duì)光催化反應(yīng)活性非常重要,首先計(jì)算研究了纖鋅礦CdS(100)表面的電子能帶結(jié)構(gòu),并結(jié)合分子動(dòng)力學(xué)模擬的方法探究了固/液界面中的電子能帶結(jié)構(gòu)的變化,發(fā)現(xiàn)單層水吸附在CdS(100)表面時(shí),表面的導(dǎo)帶位置和價(jià)帶位置均會(huì)向上移動(dòng),同時(shí)禁帶寬度基本保持不變。固/液界面中,體相水分子和表面吸附的水分子之間的相互作用導(dǎo)致能帶位置有略微的偏移。2.這里采用課題組發(fā)展的分子動(dòng)力...

【文章頁(yè)數(shù)】：69 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
中文摘要
英文摘要
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 光催化甲醇的研究現(xiàn)狀
        1.2.1 硫化鎘光催化甲醇的研究現(xiàn)狀
        1.2.2 二氧化鈦光催化甲醇的研究現(xiàn)狀
    1.3 本論文的研究工作
    參考文獻(xiàn)
第二章 理論基礎(chǔ)與計(jì)算方法
    2.1 引言
    2.2 密度泛函理論(Density Functional Theory)
    2.3 基于密度泛函理論的分子動(dòng)力學(xué)模擬方法
        2.3.1 氫植入法
        2.3.2 自由能微擾理論
        2.3.3 酸度常數(shù)的計(jì)算
        2.3.4 氧化還原電勢(shì)的計(jì)算
        2.3.5 誤差分析
    參考文獻(xiàn)
第三章 CdS/H₂O固液界面電子能帶結(jié)構(gòu)的理論研究
    3.1 引言
    3.2 理論與方法
        3.2.1 電子能級(jí)位置的確定
        3.2.2 計(jì)算參數(shù)的設(shè)置
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 CdS (100)晶面電子能帶結(jié)構(gòu)
        3.3.2 CdS (100)/H₂O固液界面水的溶劑化作用
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第四章 CdS (100)H₂O界面酸度常數(shù)的計(jì)算
    4.1 引言
    4.2 理論與方法
        4.2.1 表面零電荷點(diǎn)(PZC)
        4.2.2 酸度常數(shù)pK_a的計(jì)算
        4.2.3 計(jì)算參數(shù)的設(shè)置
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 表面基團(tuán)的酸度常數(shù)
        4.3.2 表面上水分子的解離
    4.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第五章 CdS(100)和TiO₂(110)表面光催化甲醇氧化過(guò)程的探究
    5.1 引言
    5.2 理論與方法
        5.2.1. 酸度常數(shù)和脫氫電位的計(jì)算
        5.2.2. 計(jì)算參數(shù)的設(shè)置
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1. 熱力學(xué)分析:CdS (100)和TiO₂ (110)表面上光催化甲醇氧化
        5.3.2. 動(dòng)力學(xué)分析:CdS (100)和TiO₂ (110)表面上光催化甲醇氧化
    5.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
作者攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表與交流的論文
致謝



本文編號(hào)：3832894