隨著當今時代化石資源枯竭、能源危機、環(huán)境污染等問題的日益突出,資源的回收與再利用已然已經(jīng)成為當今社會發(fā)展的主要趨勢。來自可再生資源的生態(tài)友好型聚合物,如纖維素,淀粉,殼聚糖,藻酸鹽和明膠等,由于其來源廣泛,廉價,無毒且可生物降解的特性,在輔助催化領(lǐng)域引起了廣泛的研究興趣。在所有生物質(zhì)材料中,纖維素作為自然界中最豐富的可再生資源,已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于工業(yè)化生產(chǎn)和開發(fā)新型功能材料等各領(lǐng)域。過渡金屬能夠最大限度地提高化學(xué)反應(yīng)的效益且滿足當代可持續(xù)發(fā)展的要求,其中鈀催化劑由于其對多種反應(yīng)的優(yōu)異催化性能(如加氫,氧化,重排和偶聯(lián)),而受到了科研工作者的廣泛研究。近年來,鈀催化炔烴環(huán)化反應(yīng)更是成為在合成領(lǐng)域構(gòu)建雜環(huán)化合物的重要手段。通常,均相的鈀催化劑具有驚人的反應(yīng)活性,這歸因于其能夠在分子水平上利用催化活性位點實現(xiàn)反應(yīng)的高效轉(zhuǎn)化,但缺點是產(chǎn)品分離困難,催化劑難以實現(xiàn)循環(huán)利用。纖維素負載的非均相催化劑憑借其催化效率高、原料價廉,易得、易與反應(yīng)產(chǎn)物分離和可循環(huán)利用等優(yōu)點有效地解決了上述均相催化劑所存在的問題。因此,利用纖維素負載金屬鈀從而構(gòu)建非均相催化劑,并應(yīng)用于催化炔烴環(huán)化反應(yīng)具有重要的的理論意義與應(yīng)...

【文章頁數(shù)】：134 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 纖維素及其衍生物負載催化劑的應(yīng)用
        1.1.1 纖維素及其功能纖維素負載金屬催化劑的制備及應(yīng)用
        1.1.2 纖維素及功能纖維素負載Pd在偶聯(lián)反應(yīng)中的應(yīng)用
        1.1.3 纖維素及功能纖維素負載Pd在其他反應(yīng)中的應(yīng)用
    1.2 Pd催化炔烴環(huán)化反應(yīng)
        1.2.1 基于C-H鍵活化鈀催化炔烴環(huán)化反應(yīng)
        1.2.2 基于C-X鍵啟動鈀催化炔烴環(huán)化反應(yīng)
    1.3 課題的設(shè)計與提出
2 纖維素(salen)型Pd催化劑的合成及表征
    2.1 課題研究背景
    2.2 實驗部分
        2.2.1 主要實驗儀器及試劑
        2.2.2 催化劑的合成
        2.2.3 纖維素(salen)型Pd催化交叉偶聯(lián)反應(yīng)
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 纖維素(salen)型Pd催化劑的表征
        2.3.2 纖維素(salen)型Pd催化劑的催化性能評價
        2.3.3 纖維素(salen)型Pd催化劑的循環(huán)性能研究
    2.4 本章小結(jié)
3 纖維素負載鈀催化2-羥基萘醌與內(nèi)炔氧化環(huán)化反應(yīng)
    3.1 課題背景
    3.2 實驗部分
        3.2.1 主要實驗儀器及試劑
        3.2.2 底物的制備
        3.2.3 萘醌稠合苯并呋喃衍生物的合成
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 反應(yīng)條件的篩選與優(yōu)化
        3.3.2 反應(yīng)普適性與局限性的研究
        3.3.3 反應(yīng)機理的探討
        3.3.4 產(chǎn)物結(jié)構(gòu)的表征
    3.4 本章小結(jié)
4 鈀催化苯并咪唑和炔基溴與內(nèi)部的炔烴環(huán)化反應(yīng)
    4.1 課題背景
    4.2 實驗部分
        4.2.1 主要實驗儀器及試劑
        4.2.2 底物的制備
        4.2.3 中間產(chǎn)物的合成
        4.2.4 咪唑并吡啶衍生物合成
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 中間產(chǎn)物的條件優(yōu)化
        4.3.2 最終產(chǎn)物的條件篩選與優(yōu)化
        4.3.3 反應(yīng)普適性的研究
        4.3.4 反應(yīng)機理的探討
        4.3.5 纖維素(salen)型Pd催化劑與均相催化劑的性能對比
        4.3.6 咪唑并吡啶衍生物表征
    4.4 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
參考文獻
附錄
攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
致謝
附件



本文編號：3832887