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基于三角形及線型羧酸的MOFs構(gòu)筑、熒光性能及后合成離子替換研究

發(fā)布時(shí)間:2023-04-12 01:40
  金屬-有機(jī)框架(Metal-organic-frameworks,MOFs)類(lèi)功能配位聚合物是當(dāng)前化學(xué)及材料領(lǐng)域的熱點(diǎn)及多學(xué)科交叉前沿。在國(guó)內(nèi)外眾多科學(xué)家長(zhǎng)期研究及持續(xù)推動(dòng)下,MOFs從結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、可控制備到功能應(yīng)用的各個(gè)領(lǐng)域不斷取得新突破,已在能源氣體儲(chǔ)存、選擇性分離、異相催化、分子識(shí)別、光/電/磁功能、生物醫(yī)學(xué)等諸多方面顯示出獨(dú)特性能,極大體現(xiàn)了晶體工程及功能配位化學(xué)及晶體工程的重要進(jìn)展。在合成化學(xué)方面,利用結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、成本低廉的有機(jī)配體實(shí)現(xiàn)有用結(jié)構(gòu)及功能,對(duì)推動(dòng)MOFs未來(lái)真正走向?qū)嵺`應(yīng)用具有重要意義;從晶體工程而言,系統(tǒng)研究預(yù)設(shè)幾何構(gòu)型有機(jī)配體的配位組裝規(guī)律,是探索MOFs功能導(dǎo)向可控制備的必由之路。本論文選擇簡(jiǎn)單易得的1,3,5-均苯三酸及其-NH2,-Br取代物為主配體,與儲(chǔ)量豐富、成本相對(duì)稀土離子更為低廉的3d后過(guò)渡金屬離子進(jìn)行晶體工程探索。將1,3,5-均苯三酸進(jìn)行配體拓展,研究和比較了不同尺寸三角形苯羧酸配體的晶體工程規(guī)律。在研究線型苯羧酸配體配位組裝規(guī)律基礎(chǔ)上,進(jìn)一步探索了三角形與線型配體組合構(gòu)筑多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。成功制備了 23例新穎MOFs,分析其結(jié)構(gòu)并研究了熒光、吸附...

【文章頁(yè)數(shù)】:151 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 金屬有機(jī)框架(MOFs)的簡(jiǎn)介
    1.2 金屬有機(jī)框架研究現(xiàn)狀
    1.3 基于混合配體MOFs的構(gòu)筑策略
        1.3.1 M2O(COO)4簇混合二元羧酸和二元胺的擴(kuò)展
        1.3.2 M2O(COO)4簇混合二元羧酸和吡啶羧酸鹽的擴(kuò)展
        1.3.3 M2O(COO)4簇混合三元羧酸和二元胺的擴(kuò)展
        1.3.4 Zn4O(COO)6簇混合不同長(zhǎng)度的二元羧酸的擴(kuò)展
        1.3.5 Zn4O(COO)6簇混合三元羧酸和二元羧酸的擴(kuò)展
        1.3.6 混合配體與高核簇
    1.4 金屬有機(jī)框架的應(yīng)用
        1.4.1 MOFs氣體吸附與選擇性分離
        1.4.2 MOFs固態(tài)發(fā)光
        1.4.3 MOFs發(fā)光化學(xué)傳感
        1.4.4 MOFs超分子催化
        1.4.5 MOFs后合成離子替換
    1.5 本論文的選題意義與主要研究?jī)?nèi)容
第二章 基于簡(jiǎn)單均苯三酸MOFs的構(gòu)筑及白光性質(zhì)
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        2.2.2 化合物1-8的合成
        2.2.3 晶體結(jié)構(gòu)測(cè)定與結(jié)構(gòu)精修
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 化合物1-8的晶體結(jié)構(gòu)描述
        2.3.2 化合物1-8的熱穩(wěn)定性研究
        2.3.3 化合物1-7的熒光性質(zhì)及發(fā)光器件制備
        2.3.4 化合物2的染料吸附性質(zhì)研究
    2.4 本章小結(jié)
第三章 基于取代間苯二酸MOFs的構(gòu)筑與熒光傳感
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        3.2.2 化合物9-14的合成
        3.2.3 晶體結(jié)構(gòu)測(cè)定與結(jié)構(gòu)精修
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 化合物9-14晶體結(jié)構(gòu)描述
        3.3.2 化合物9-14的熱穩(wěn)定性研究
        3.3.3 化合物9的離子傳感研究
    3.4 本章小結(jié)
第四章 基于線型羧酸MOFs的構(gòu)筑及穿插調(diào)控
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        4.2.2 化合物15-19的合成
        4.2.3 晶體結(jié)構(gòu)測(cè)定與結(jié)構(gòu)精修
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 化合物15-19晶體結(jié)構(gòu)描述
        4.3.2 化合物15-19的熱穩(wěn)定性研究
        4.3.3 化合物15-19熒光性質(zhì)
    4.4 本章小結(jié)
第五章 均苯三酸衍生配體MOFs的構(gòu)筑、吸附性質(zhì)及后合成離子替換研究
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
        5.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        5.2.2 化合物20-23的合成
        5.2.3 晶體結(jié)構(gòu)測(cè)定與結(jié)構(gòu)精修
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 化合物20-23晶體結(jié)構(gòu)描述
        5.3.2 化合物20-23的熱穩(wěn)定性研究
        5.3.3 化合物20、21、22氣體吸附性質(zhì)研究
        5.3.4 化合物20、22、23后合成離子替換性質(zhì)研究
    5.4 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論與展望
    6.1 結(jié)論
    6.2 創(chuàng)新點(diǎn)
    6.3 展望
致謝
參考文獻(xiàn)
附表
攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的研究論文



本文編號(hào):3790164

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