在有機分子中由于存在各種類型的C-H鍵,這些C-H鍵極性較小,參與反應時需要C-H鍵的活化能壘較高導致C-H鍵活化比較困難,在反應中很難實現(xiàn)C-H鍵的有效轉(zhuǎn)化,所以選擇性C-H鍵官能化成為難點問題。大量研究證明一些貴金屬(Pd、Pt和Ru等)可以與分子中C-H鍵發(fā)生反應生成C-M鍵,所得C-M鍵的反應活性遠遠高于其C-H鍵。同時利用非均相催化劑可以改變反應底物的吸附方式等天然的優(yōu)勢,可以為這一問題的解決提供參考方法。基于以上設想,提出在合成介孔炭基Pd催化劑過程中對Pd納米顆粒進行碳修飾,從而對Pd納米顆粒的電子性質(zhì)進行調(diào)控,達到對惰性C-H鍵的選擇性官能團化的目的。本文制備了C修飾的Pd催化劑,并且探究了使用該催化劑催化對芳基取代吡啶化合物的選擇性羥基化的影響。全文共分四章。首章內(nèi)容是文獻綜述,主要介紹了吡啶及其衍生物C-H鍵官能團化的研究進展。第二章介紹了碳修飾的Pd催化劑的合成方法,催化反應條件以及實驗涉及到的試劑和儀器。第三章主要介紹使用溶劑揮發(fā)誘導自組裝方法,利用巰基和鈀離子的強配位作用合成了高分散,Pd納米顆粒均一(2.7 nm)的介孔炭載Pd催化劑。通過高溫600oC下熱...

【文章頁數(shù)】：73 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 前言
    1.1 芳基取代吡啶化合物的性質(zhì)及應用
        1.1.1 芳基取代吡啶化合物性質(zhì)
        1.1.2 芳基取代吡啶化合物應用
    1.2 吡啶及其衍生物的C-H鍵官能團化的研究進展
        1.2.1 C2位C-H鍵官能團化
        1.2.2 C4位C-H鍵官能團化
        1.2.3 C3 及其它位C-H鍵官能團化
    1.3 Pd催化下2-芳基吡啶C-H鍵官能團化的研究進展
        1.3.1 碳-氧鍵的形成
        1.3.2 碳-硫鍵的形成
        1.3.3 碳-鹵素鍵形成
        1.3.4 碳-碳鍵的形成
    1.4 碳修飾金屬納米催化劑的研究進展
    1.5 選題意義
第二章 實驗試劑與方法
    2.1 原料與試劑
    2.2 碳修飾Pd基催化劑的制備
        2.2.1 甲階酚醛樹脂的合成
        2.2.2 碳修飾Pd基催化劑的制備
    2.3 對比Pd催化劑的制備
        2.3.1 Pd/FDU-15 催化劑的制備
        2.3.2 Pd/SBA-15 催化劑的制備
    2.4 SH-SBA-15 的制備
    2.5 催化劑表征方法
    2.6 芳基取代吡啶C-H鍵選擇性羥基化反應
        2.6.1 芳基取代吡啶C-H鍵羥基化反應條件
        2.6.2 巰基捕獲實驗
        2.6.3 自由基捕獲實驗
        2.6.4 催化劑循環(huán)反應實驗
        2.6.5 計算公式
第三章 碳修飾Pd基催化劑催化2-芳基吡啶C-H鍵選擇性羥基化的研究
    3.1 引言
    3.2 結(jié)果與討論
        3.2.1 碳修飾Pd基催化劑的表征
        3.2.2 2-苯基吡啶羥基化反應條件的探究
        3.2.3 催化劑穩(wěn)定性測試
        3.2.4 2-苯基吡啶羥基化反應機理探究
    3.3 本章小結(jié)
第四章 全文總結(jié)
參考文獻
附錄一 論文中所涉及的縮寫說明
附錄二 作者簡歷和論文發(fā)表情況
致謝



本文編號：3790166