在有機(jī)分子中由于存在各種類型的C-H鍵,這些C-H鍵極性較小,參與反應(yīng)時需要C-H鍵的活化能壘較高導(dǎo)致C-H鍵活化比較困難,在反應(yīng)中很難實(shí)現(xiàn)C-H鍵的有效轉(zhuǎn)化,所以選擇性C-H鍵官能化成為難點(diǎn)問題。大量研究證明一些貴金屬(Pd、Pt和Ru等)可以與分子中C-H鍵發(fā)生反應(yīng)生成C-M鍵,所得C-M鍵的反應(yīng)活性遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其C-H鍵。同時利用非均相催化劑可以改變反應(yīng)底物的吸附方式等天然的優(yōu)勢,可以為這一問題的解決提供參考方法。基于以上設(shè)想,提出在合成介孔炭基Pd催化劑過程中對Pd納米顆粒進(jìn)行碳修飾,從而對Pd納米顆粒的電子性質(zhì)進(jìn)行調(diào)控,達(dá)到對惰性C-H鍵的選擇性官能團(tuán)化的目的。本文制備了C修飾的Pd催化劑,并且探究了使用該催化劑催化對芳基取代吡啶化合物的選擇性羥基化的影響。全文共分四章。首章內(nèi)容是文獻(xiàn)綜述,主要介紹了吡啶及其衍生物C-H鍵官能團(tuán)化的研究進(jìn)展。第二章介紹了碳修飾的Pd催化劑的合成方法,催化反應(yīng)條件以及實(shí)驗(yàn)涉及到的試劑和儀器。第三章主要介紹使用溶劑揮發(fā)誘導(dǎo)自組裝方法,利用巰基和鈀離子的強(qiáng)配位作用合成了高分散,Pd納米顆粒均一(2.7 nm)的介孔炭載Pd催化劑。通過高溫600oC下熱...

【文章頁數(shù)】：73 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 前言
    1.1 芳基取代吡啶化合物的性質(zhì)及應(yīng)用
        1.1.1 芳基取代吡啶化合物性質(zhì)
        1.1.2 芳基取代吡啶化合物應(yīng)用
    1.2 吡啶及其衍生物的C-H鍵官能團(tuán)化的研究進(jìn)展
        1.2.1 C2位C-H鍵官能團(tuán)化
        1.2.2 C4位C-H鍵官能團(tuán)化
        1.2.3 C3 及其它位C-H鍵官能團(tuán)化
    1.3 Pd催化下2-芳基吡啶C-H鍵官能團(tuán)化的研究進(jìn)展
        1.3.1 碳-氧鍵的形成
        1.3.2 碳-硫鍵的形成
        1.3.3 碳-鹵素鍵形成
        1.3.4 碳-碳鍵的形成
    1.4 碳修飾金屬納米催化劑的研究進(jìn)展
    1.5 選題意義
第二章 實(shí)驗(yàn)試劑與方法
    2.1 原料與試劑
    2.2 碳修飾Pd基催化劑的制備
        2.2.1 甲階酚醛樹脂的合成
        2.2.2 碳修飾Pd基催化劑的制備
    2.3 對比Pd催化劑的制備
        2.3.1 Pd/FDU-15 催化劑的制備
        2.3.2 Pd/SBA-15 催化劑的制備
    2.4 SH-SBA-15 的制備
    2.5 催化劑表征方法
    2.6 芳基取代吡啶C-H鍵選擇性羥基化反應(yīng)
        2.6.1 芳基取代吡啶C-H鍵羥基化反應(yīng)條件
        2.6.2 巰基捕獲實(shí)驗(yàn)
        2.6.3 自由基捕獲實(shí)驗(yàn)
        2.6.4 催化劑循環(huán)反應(yīng)實(shí)驗(yàn)
        2.6.5 計算公式
第三章 碳修飾Pd基催化劑催化2-芳基吡啶C-H鍵選擇性羥基化的研究
    3.1 引言
    3.2 結(jié)果與討論
        3.2.1 碳修飾Pd基催化劑的表征
        3.2.2 2-苯基吡啶羥基化反應(yīng)條件的探究
        3.2.3 催化劑穩(wěn)定性測試
        3.2.4 2-苯基吡啶羥基化反應(yīng)機(jī)理探究
    3.3 本章小結(jié)
第四章 全文總結(jié)
參考文獻(xiàn)
附錄一 論文中所涉及的縮寫說明
附錄二 作者簡歷和論文發(fā)表情況
致謝



本文編號：3790166