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二酮和綠熒光蛋白激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移研究

發(fā)布時間:2022-12-11 02:26
  自 1950年Weller提出了激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移(Excited-state intramolecular proton transfer,ESIPT)理論,至今已經(jīng)有許多具有激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移性質(zhì)的熒光發(fā)色團因其具有發(fā)射帶寬、發(fā)射可調(diào)和雙重發(fā)射等特性受到廣泛關(guān)注。激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移發(fā)色團的熒光性質(zhì)決定了它們在功能材料中的可能應(yīng)用,但是在被報道的大多數(shù)ESIPT發(fā)色團中,具有較大斯托克斯位移的ESIPT發(fā)射(K*)的熒光量子產(chǎn)率通常很低,這是由于分子在K*構(gòu)型時容易發(fā)生非輻射失活。研究和設(shè)計具有高熒光量子效率和長熒光壽命的激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移發(fā)色團依然是一個重要課題。本論文采用密度泛函和含時密度泛函理論方法,探究了兩個體系激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移動力學(xué),并重點關(guān)注取代基和溶劑效應(yīng)對激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移的影響。研究了四種二酮衍生物分子(1-Aryl-2-(furan/thiophen-2-yl)butane-1,3-diones,AYFBDs)激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移,提出了激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移和反向激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移同時共存的機制。將實驗上觀測到的四種AYFBDs分子的發(fā)射峰歸為激發(fā)... 

【文章頁數(shù)】:118 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
符號說明表
1 緒論
    1.1 光化學(xué)的研究與發(fā)展
    1.2 電子激發(fā)態(tài)簡介
    1.3 氫鍵的基本概念與特點
    1.4 激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移的研究與發(fā)展
        1.4.1 取代基對激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移影響的研究
        1.4.2 溶劑效應(yīng)對激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移影響的研究
        1.4.3 激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移的理論研究方法
    1.5 本文的研究目的與工作內(nèi)容
2 基本理論與計算方法
    2.1 密度泛函理論(DFT)
    2.2 含時密度泛函理論(TDDFT)
    2.3 溶劑模型
    2.4 基于電子定域化函數(shù)定義的CVB指數(shù)計算
3 二酮類分子激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移的取代基效應(yīng)
    3.1 研究背景介紹
    3.2 理論方法
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 幾何構(gòu)型
        3.3.2 電子光譜
        3.3.3 NPA電荷和前線分子軌道
        3.3.4 分子表面靜電勢
        3.3.5 勢能曲線
    3.4 本章小結(jié)
4 綠熒光蛋白衍生物激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移的溶劑效應(yīng)
    4.1 研究背景介紹
    4.2 理論方法
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 幾何構(gòu)型
        4.3.2 電子光譜
        4.3.3 NPA電荷和前線分子軌道
        4.3.4 分子表面靜電勢
        4.3.5 勢能曲線
    4.4 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
參考文獻(xiàn)
致謝
作者簡歷



本文編號:3717964

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