發(fā)布時(shí)間：2022-12-07 18:08

　　晶態(tài)材料由于具有明確的分子組成、晶體結(jié)構(gòu)以及分子間作用力等重要信息,而成為研究材料結(jié)構(gòu)與性能之間構(gòu)效關(guān)系的理想材料。金屬配合物、金屬-有機(jī)多面體（Metal-organic polyhedra,MOPs）、多金屬氧酸鹽（Polyoxometalates,POMs）等晶態(tài)材料近年來在光催化、有機(jī)催化領(lǐng)域得到越來越多的關(guān)注。其中,低核數(shù)的金屬配合物用于CO₂光還原在催化劑壽命方面有待提高,因此,能夠長(zhǎng)時(shí)間發(fā)揮催化活性的穩(wěn)定金屬配合物倍受青睞。晶態(tài)MOPs具有零維的空間結(jié)構(gòu),適宜的空腔,可調(diào)節(jié)的光響應(yīng)范圍,可誘導(dǎo)電子靶向性轉(zhuǎn)移,具備作為光催化劑的極大潛能。并且可通過引入電子受體,如金屬納米粒子,進(jìn)一步提升催化效率。POMs本身具有高催化活性,利用多孔材料對(duì)其進(jìn)行固載,有望實(shí)現(xiàn)催化劑的均勻分散和高循環(huán)性。本論文以晶態(tài)材料為研究對(duì)象,以結(jié)構(gòu)-性質(zhì)構(gòu)效關(guān)系為導(dǎo)向,選擇晶態(tài)多核金屬配合物、具有可見光響應(yīng)的MOP以及高核的POM,進(jìn)行合理的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和修飾,研究了這些材料在光催化CO₂還原、光催化產(chǎn)氫以及有機(jī)催化氧化脫硫方面的應(yīng)用。探索了催化劑結(jié)構(gòu)及組成對(duì)催化... 

【文章頁數(shù)】：114 頁

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 前言
    1.1 金屬配合物材料在光催化CO_2還原中的應(yīng)用
        1.1.1 概述
        1.1.2 以貴金屬為中心的光催化劑
        1.1.3 以過渡金屬為中心的光催化劑
        1.1.4 總結(jié)與展望
    1.2 晶態(tài)金屬-有機(jī)多面體及其復(fù)合材料在光催化產(chǎn)氫中的應(yīng)用
        1.2.1 晶態(tài)金屬-有機(jī)多面體材料的發(fā)展
        1.2.2 晶態(tài)金屬-有機(jī)多面體材料的合成
        1.2.3 晶態(tài)金屬-有機(jī)多面體材料的應(yīng)用
        1.2.4 金屬有機(jī)-多面體復(fù)合材料提高電荷利用率
    1.3 POM@MOF固載型催化劑在氧化脫硫方面的應(yīng)用
        1.3.1 脫硫研究現(xiàn)狀
        1.3.2 POM@MOF催化劑在氧化脫硫中的應(yīng)用
    1.4 選題依據(jù)和目的
    1.5 試劑及測(cè)試方法
        1.5.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        1.5.2 測(cè)試方法
第二章 晶態(tài)多核過渡金屬配合物光還原CO_2性能研究
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 配合物的合成
        2.2.2 光催化CO_2還原實(shí)驗(yàn)
        2.2.3 表觀量子效率測(cè)試
        2.2.4 循環(huán)伏安測(cè)試
    2.3 結(jié)果討論
        2.3.1 配合物1的晶體結(jié)構(gòu)
        2.3.2 配合物1的表征
        2.3.3 配合物1的光催化CO_2還原性能
        2.3.4 配合物2的表征及光催化CO_2還原性能
        2.3.5 配合物3和4的表征及光催化CO_2還原性能
    2.4 理論計(jì)算
        2.4.1 計(jì)算細(xì)節(jié)
        2.4.2 理論計(jì)算分析
    2.5 本章小結(jié)
第三章 晶態(tài)金屬-有機(jī)多面體材料光催化產(chǎn)氫性能研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 催化劑的合成
        3.2.2 光電流測(cè)試
        3.2.3 光催化產(chǎn)氫測(cè)試
    3.3 結(jié)果討論
        3.3.1 ZrT-1-NH_2的晶體結(jié)構(gòu)
        3.3.2 光催化劑的表征
        3.3.3 光催化產(chǎn)氫性能
    3.4 催化機(jī)理研究
        3.4.1 熒光性能測(cè)試
        3.4.2 光電流性能測(cè)試
        3.4.3 可能的反應(yīng)機(jī)理
    3.5 本章小結(jié)
第四章 Pt納米粒子在金屬-有機(jī)多面體中相對(duì)位置對(duì)光催化產(chǎn)氫性能影響
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 催化劑的合成
        4.2.2 光電流測(cè)試
        4.2.3 光催化產(chǎn)氫測(cè)試
    4.3 結(jié)果討論
        4.3.1 光催化劑的表征
        4.3.2 光電化學(xué)性能
        4.3.3 光催化產(chǎn)氫性能
        4.3.4 可能的反應(yīng)機(jī)理
    4.4 本章小結(jié)
第五章 “三元嵌入式”固載雜多酸催化劑的制備及其氧化脫硫的研究
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
        5.2.1 催化劑的合成
        5.2.2 氧化脫硫?qū)嶒?yàn)
    5.3 結(jié)果討論
        5.3.1 催化劑的表征
        5.3.2 氧化脫硫性能
    5.4 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝
在學(xué)期間公開發(fā)表論文及著作情況


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]金屬有機(jī)骨架材料在催化中的應(yīng)用[J]. 黃剛,陳玉貞,江海龍.  化學(xué)學(xué)報(bào). 2016(02)



本文編號(hào)：3712597