在低碳烴產(chǎn)能過(guò)剩、芳烴需求量持續(xù)增長(zhǎng)的背景下,低碳烴芳構(gòu)化技術(shù)受到了重視。作為工業(yè)上最常用的芳構(gòu)化催化劑,HZSM-5微孔分子篩具備催化活性高、水熱穩(wěn)定性好、酸催化特性及擇形催化性能優(yōu)良等優(yōu)點(diǎn),但其表面強(qiáng)酸位易使低碳烴裂解而導(dǎo)致積碳失活,限制了其在工業(yè)上的大規(guī)模應(yīng)用。工業(yè)上多采用Ga、Zn改性來(lái)調(diào)變HZSM-5強(qiáng)弱酸協(xié)同催化作用,但改性金屬的引入在某種程度上限制了反應(yīng)物和產(chǎn)物在孔道內(nèi)的擴(kuò)散,容易導(dǎo)致結(jié)焦失活,研究者們也采用酸堿處理等方法調(diào)變HZSM-5的酸性和孔結(jié)構(gòu),提高了催化壽命,但使其芳構(gòu)化活性和選擇性降低。本文考慮在HZSM-5表面引入一種弱酸性的殼層SAPO-11,在不破壞基體材料結(jié)構(gòu)的前提下,通過(guò)調(diào)變SAPO-11的Si含量來(lái)調(diào)變催化劑酸性和孔結(jié)構(gòu),提高其強(qiáng)弱酸催化作用以及目標(biāo)產(chǎn)物的擇形選擇性。本文首先將聚陽(yáng)離子試劑改性的HZSM-5置于SAPO-11低溫晶化液中吸附SAPO-11納米晶,然后調(diào)變晶化液中的Si含量并于較高溫度下進(jìn)行晶化,使SAPO-11在HZSM-5表面交聯(lián)長(zhǎng)大直至覆蓋整個(gè)HZSM-5分子篩晶體,制備得到單晶HZSM-5分子篩為核、多晶SAPO-11分子篩為... 

【文章頁(yè)數(shù)】：106 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 文獻(xiàn)綜述及選題意義
    1.1 引言
    1.2 芳構(gòu)化技術(shù)及工藝的研究現(xiàn)狀
        1.2.1 低碳烴芳構(gòu)化技術(shù)工藝過(guò)程簡(jiǎn)介
        1.2.2 國(guó)外芳構(gòu)化反應(yīng)工藝技術(shù)研究進(jìn)展
        1.2.3 國(guó)內(nèi)芳構(gòu)化反應(yīng)工藝技術(shù)研究進(jìn)展
    1.3 低碳烴芳構(gòu)化機(jī)理
    1.4 沸石分子篩的發(fā)展與研究現(xiàn)狀
        1.4.1 沸石分子篩的發(fā)展
        1.4.2 沸石分子篩的研究現(xiàn)狀
    1.5 常用芳構(gòu)化催化劑及其性能優(yōu)化解決策略
        1.5.1 芳構(gòu)化分子篩催化劑簡(jiǎn)介
        1.5.2 ZSM-5 分子篩簡(jiǎn)介
        1.5.3 SAPO-11分子篩簡(jiǎn)介
        1.5.4 分子篩催化劑所面臨的問(wèn)題及解決策略
    1.6 核殼分子篩簡(jiǎn)介與制備
        1.6.1 解決有限協(xié)同作用的策略
        1.6.2 核殼分子篩的合成
        1.6.3 核殼分子篩的應(yīng)用
    1.7 選題依據(jù)及研究?jī)?nèi)容
        1.7.1 選題意義
        1.7.2 研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 主要原料試劑及實(shí)驗(yàn)儀器
    2.2 催化劑的制備
        2.2.1 一段晶化法SAPO-11分子篩的制備
        2.2.2 兩段晶化法小晶粒SAPO-11分子篩的制備
        2.2.3 兩段晶化法HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩的制備
        2.2.4 機(jī)械混合分子篩的制備
    2.3 催化劑的表征
        2.3.1 粉末X射線衍射（XRD）
        2.3.2 掃描電子顯微鏡（SEM）
        2.3.3 透射電子顯微鏡（TEM）
        2.3.4 氮?dú)馕摳剑∟_2-吸脫附）
        2.3.5 傅立葉紅外（FT-IR）
        2.3.6 羥基紅外（OH-IR）
        2.3.7 氨氣程序升溫脫附（NH_3-TPD）
        2.3.8 吡啶紅外分析（Py-IR）
        2.3.9 熱重分析（TG）
    2.4 催化劑的異丁烷芳構(gòu)化活性評(píng)價(jià)
    2.5 產(chǎn)物分析
第三章 HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩的制備及表征
    3.1 一段晶化法制備SAPO-11分子篩的條件優(yōu)化
        3.1.1 晶化溫度和晶化時(shí)間對(duì)SAPO-11合成的影響
        3.1.2 模板劑和溶劑水的用量對(duì)SAPO-11合成的影響
    3.2 兩段晶化法小晶粒SAPO-11分子篩制備條件的優(yōu)化
        3.2.1 一段法原料配比條件下采用兩段晶化法制備SAPO-11
        3.2.2 兩段晶化法SAPO-11分子篩成膠溫度和原料配比的優(yōu)化
        3.2.3 兩段晶化法SAPO-11分子篩低溫晶化時(shí)間的優(yōu)化
    3.3 兩段晶化法HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩的制備條件優(yōu)化
        3.3.1 低溫段晶化時(shí)間對(duì)HZSM-5/SAPO-1 晶體結(jié)構(gòu)的影響
        3.3.2 低溫段晶化時(shí)間對(duì)HZSM-5/SAPO-11形貌的影響
    3.4 兩段晶化法HZSM-5/SAPO-11分子篩的TEM結(jié)果分析
    3.5 兩段晶化法HZSM-5/SAPO-11分子篩的N_2-吸附結(jié)果分析
    3.6 本章小結(jié)
第四章 HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩在異丁烷芳構(gòu)化反應(yīng)中的應(yīng)用
    4.1 引言
    4.2 不同催化劑的結(jié)構(gòu)表征結(jié)果分析
    4.3 不同催化劑的形貌表征結(jié)果分析
    4.4 不同催化劑的酸性表征結(jié)果分析
    4.5 不同催化劑的異丁烷芳構(gòu)化反應(yīng)結(jié)果分析
    4.6 本章小結(jié)
第五章 固液比對(duì)HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩性能的影響
    5.1 引言
    5.2 不同固液比HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩的結(jié)構(gòu)表征分析
    5.3 不同固液比HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩的形貌表征分析
    5.4 不同固液比HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩的酸性表征分析
    5.5 不同固液比HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩的異丁烷芳構(gòu)化活性評(píng)價(jià)
    5.6 本章小結(jié)
第六章 硅含量對(duì)HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩性能的影響
    6.1 引言
    6.2 不同硅含量HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩的結(jié)構(gòu)結(jié)果分析
    6.3 不同硅含量HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩的形貌結(jié)果分析
    6.4 不同硅含量HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩的酸性結(jié)果分析
    6.5 不同硅含量分子篩的異丁烷芳構(gòu)化活性評(píng)價(jià)結(jié)果分析
    6.6 本章小結(jié)
第七章 結(jié)論與展望
    7.1 論文工作總結(jié)
    7.2 后續(xù)工作展望
致謝
攻讀碩士期間發(fā)表論文
參考文獻(xiàn)


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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碩士論文
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本文編號(hào)：3706387