發(fā)布時間：2022-11-12 12:40

　　在低碳烴產(chǎn)能過剩、芳烴需求量持續(xù)增長的背景下,低碳烴芳構(gòu)化技術(shù)受到了重視。作為工業(yè)上最常用的芳構(gòu)化催化劑,HZSM-5微孔分子篩具備催化活性高、水熱穩(wěn)定性好、酸催化特性及擇形催化性能優(yōu)良等優(yōu)點(diǎn),但其表面強(qiáng)酸位易使低碳烴裂解而導(dǎo)致積碳失活,限制了其在工業(yè)上的大規(guī)模應(yīng)用。工業(yè)上多采用Ga、Zn改性來調(diào)變HZSM-5強(qiáng)弱酸協(xié)同催化作用,但改性金屬的引入在某種程度上限制了反應(yīng)物和產(chǎn)物在孔道內(nèi)的擴(kuò)散,容易導(dǎo)致結(jié)焦失活,研究者們也采用酸堿處理等方法調(diào)變HZSM-5的酸性和孔結(jié)構(gòu),提高了催化壽命,但使其芳構(gòu)化活性和選擇性降低。本文考慮在HZSM-5表面引入一種弱酸性的殼層SAPO-11,在不破壞基體材料結(jié)構(gòu)的前提下,通過調(diào)變SAPO-11的Si含量來調(diào)變催化劑酸性和孔結(jié)構(gòu),提高其強(qiáng)弱酸催化作用以及目標(biāo)產(chǎn)物的擇形選擇性。本文首先將聚陽離子試劑改性的HZSM-5置于SAPO-11低溫晶化液中吸附SAPO-11納米晶,然后調(diào)變晶化液中的Si含量并于較高溫度下進(jìn)行晶化,使SAPO-11在HZSM-5表面交聯(lián)長大直至覆蓋整個HZSM-5分子篩晶體,制備得到單晶HZSM-5分子篩為核、多晶SAPO-11分子篩為... 

【文章頁數(shù)】：106 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 文獻(xiàn)綜述及選題意義
    1.1 引言
    1.2 芳構(gòu)化技術(shù)及工藝的研究現(xiàn)狀
        1.2.1 低碳烴芳構(gòu)化技術(shù)工藝過程簡介
        1.2.2 國外芳構(gòu)化反應(yīng)工藝技術(shù)研究進(jìn)展
        1.2.3 國內(nèi)芳構(gòu)化反應(yīng)工藝技術(shù)研究進(jìn)展
    1.3 低碳烴芳構(gòu)化機(jī)理
    1.4 沸石分子篩的發(fā)展與研究現(xiàn)狀
        1.4.1 沸石分子篩的發(fā)展
        1.4.2 沸石分子篩的研究現(xiàn)狀
    1.5 常用芳構(gòu)化催化劑及其性能優(yōu)化解決策略
        1.5.1 芳構(gòu)化分子篩催化劑簡介
        1.5.2 ZSM-5 分子篩簡介
        1.5.3 SAPO-11分子篩簡介
        1.5.4 分子篩催化劑所面臨的問題及解決策略
    1.6 核殼分子篩簡介與制備
        1.6.1 解決有限協(xié)同作用的策略
        1.6.2 核殼分子篩的合成
        1.6.3 核殼分子篩的應(yīng)用
    1.7 選題依據(jù)及研究內(nèi)容
        1.7.1 選題意義
        1.7.2 研究內(nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 主要原料試劑及實(shí)驗(yàn)儀器
    2.2 催化劑的制備
        2.2.1 一段晶化法SAPO-11分子篩的制備
        2.2.2 兩段晶化法小晶粒SAPO-11分子篩的制備
        2.2.3 兩段晶化法HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩的制備
        2.2.4 機(jī)械混合分子篩的制備
    2.3 催化劑的表征
        2.3.1 粉末X射線衍射（XRD）
        2.3.2 掃描電子顯微鏡（SEM）
        2.3.3 透射電子顯微鏡（TEM）
        2.3.4 氮?dú)馕摳剑∟_2-吸脫附）
        2.3.5 傅立葉紅外（FT-IR）
        2.3.6 羥基紅外（OH-IR）
        2.3.7 氨氣程序升溫脫附（NH_3-TPD）
        2.3.8 吡啶紅外分析（Py-IR）
        2.3.9 熱重分析（TG）
    2.4 催化劑的異丁烷芳構(gòu)化活性評價
    2.5 產(chǎn)物分析
第三章 HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩的制備及表征
    3.1 一段晶化法制備SAPO-11分子篩的條件優(yōu)化
        3.1.1 晶化溫度和晶化時間對SAPO-11合成的影響
        3.1.2 模板劑和溶劑水的用量對SAPO-11合成的影響
    3.2 兩段晶化法小晶粒SAPO-11分子篩制備條件的優(yōu)化
        3.2.1 一段法原料配比條件下采用兩段晶化法制備SAPO-11
        3.2.2 兩段晶化法SAPO-11分子篩成膠溫度和原料配比的優(yōu)化
        3.2.3 兩段晶化法SAPO-11分子篩低溫晶化時間的優(yōu)化
    3.3 兩段晶化法HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩的制備條件優(yōu)化
        3.3.1 低溫段晶化時間對HZSM-5/SAPO-1 晶體結(jié)構(gòu)的影響
        3.3.2 低溫段晶化時間對HZSM-5/SAPO-11形貌的影響
    3.4 兩段晶化法HZSM-5/SAPO-11分子篩的TEM結(jié)果分析
    3.5 兩段晶化法HZSM-5/SAPO-11分子篩的N_2-吸附結(jié)果分析
    3.6 本章小結(jié)
第四章 HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩在異丁烷芳構(gòu)化反應(yīng)中的應(yīng)用
    4.1 引言
    4.2 不同催化劑的結(jié)構(gòu)表征結(jié)果分析
    4.3 不同催化劑的形貌表征結(jié)果分析
    4.4 不同催化劑的酸性表征結(jié)果分析
    4.5 不同催化劑的異丁烷芳構(gòu)化反應(yīng)結(jié)果分析
    4.6 本章小結(jié)
第五章 固液比對HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩性能的影響
    5.1 引言
    5.2 不同固液比HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩的結(jié)構(gòu)表征分析
    5.3 不同固液比HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩的形貌表征分析
    5.4 不同固液比HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩的酸性表征分析
    5.5 不同固液比HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩的異丁烷芳構(gòu)化活性評價
    5.6 本章小結(jié)
第六章 硅含量對HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩性能的影響
    6.1 引言
    6.2 不同硅含量HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩的結(jié)構(gòu)結(jié)果分析
    6.3 不同硅含量HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩的形貌結(jié)果分析
    6.4 不同硅含量HZSM-5/SAPO-11核殼分子篩的酸性結(jié)果分析
    6.5 不同硅含量分子篩的異丁烷芳構(gòu)化活性評價結(jié)果分析
    6.6 本章小結(jié)
第七章 結(jié)論與展望
    7.1 論文工作總結(jié)
    7.2 后續(xù)工作展望
致謝
攻讀碩士期間發(fā)表論文
參考文獻(xiàn)


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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碩士論文
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本文編號：3706387