金屬-載體強相互作用（SMSI）的發(fā)生會嚴重影響催化劑的物理化學(xué)性質(zhì),進而會顯著影響甚至改變催化劑的催化性質(zhì)。因此關(guān)于SMSI效應(yīng)的任何新認識或新發(fā)現(xiàn)不僅對于SMSI具有重要意義,并且對于負載型催化劑體系來說都具有十分重要的意義,并可能引發(fā)催化劑制備或開發(fā)的革新。首次報道了Au和TiO₂之間由NaBH₄水解誘導(dǎo)構(gòu)建的SMSI效應(yīng)。該SMSI效應(yīng)與經(jīng)典SMSI的不同之處在于,其金屬納米顆粒表明裸露未被載體包裹,是一種由電子效應(yīng)所主導(dǎo)的SMSI效應(yīng)。進一步研究發(fā)現(xiàn)該特殊的SMSI效應(yīng)具有普適性:其催化劑體系可以擴展到其他TiO₂負載的催化劑,例如Pt/TiO₂催化劑體系;其誘導(dǎo)條件可以進一步擴展到其他可以提供質(zhì)子氫的手段,例如水合肼的分解。這種電子誘導(dǎo)SMSI作用下的催化劑體系由于其金屬物種電子性質(zhì)被修飾的同時其表面活性位點裸露,因此對于硝基苯催化加氫反應(yīng)表現(xiàn)出相較于經(jīng)典SMSI作用下的催化劑更高的催化活性。該研究發(fā)現(xiàn)為新型SMSI的設(shè)計和構(gòu)建提供了新思路,在溫和條件下實現(xiàn)了負載型金屬催化劑體系SMSI... 

【文章頁數(shù)】：72 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 金屬-載體強相互作用特征
    1.3 金屬-載體強相互作用催化劑體系
        1.3.1 經(jīng)典SMSI催化劑體系
        1.3.2 新型SMSI催化劑體系
    1.4 金屬-載體強相互作用在催化中的應(yīng)用
        1.4.1 調(diào)節(jié)CO_2 加氫甲烷化選擇性
        1.4.2 促進水氣變換反應(yīng)催化活性
        1.4.3 提升催化劑反應(yīng)穩(wěn)定性
    1.5 本論文出發(fā)點及研究思路
第二章 實驗總述
    2.1 催化劑制備
        2.1.1 實驗試劑
        2.1.2 負載型金屬催化劑制備
    2.2 催化劑表征
        2.2.1 X射線粉末衍射(XRD)
        2.2.2 電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜(ICP-AES)
        2.2.3 電鏡(HRTEM)
        2.2.4 X-射線光電子能譜(XPS)
        2.2.5 原位漫反射紅外(In situ DRIFT)
    2.3 催化劑反應(yīng)性能評價
        2.3.1 CO氧化反應(yīng)
        2.3.2 硝基苯催化加氫
第三章 液相體系中溫和條件下構(gòu)建金屬-載體強相互作用
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 催化劑制備
        3.2.2 催化劑表征
        3.2.3 催化性能測試
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 金物種分散性表征
        3.3.2 SMSI效應(yīng)表征
        3.3.3 電子誘導(dǎo)SMSI的普適性
        3.3.4 硝基苯催化加氫反應(yīng)
    3.4 本章小結(jié)
第四章 Au納米顆粒和二氧化鋯之間的金屬-載體強相互作用
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 催化劑制備
        4.2.2 催化劑表征
        4.2.3 催化性能測試
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 經(jīng)典SMSI效應(yīng)表征
        4.3.2 CO氧化反應(yīng)
    4.4 本章小結(jié)
第五章 總結(jié)與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻
致謝
攻讀學(xué)位期間取得的科研成果


【參考文獻】：
期刊論文
[1]CO和氫在Pt/Al2O3和Pt/TiO2催化劑上的吸附態(tài)特征[J]. 謝茂松,郭燮賢.  催化學(xué)報. 1990(04)
[2]擔(dān)載鉑催化劑上金屬-載體相互作用與氫熱脫附的關(guān)系[J]. 謝茂松,郭燮賢,辛勤.  催化學(xué)報. 1986(03)
[3]Pt/TiO2催化劑上金屬-擔(dān)體強相互作用的研究[J]. 謝茂松,陶龍驤,郭燮賢.  催化學(xué)報. 1982(04)



本文編號：3685139