含氮四元碳環(huán)、五元碳環(huán)結(jié)構(gòu)是藥物分子及天然產(chǎn)物的重要組成部分,而[2+2]、[3+2]環(huán)加成反應(yīng)是構(gòu)建此類結(jié)構(gòu)較為便捷的方法之一。合成含氮四元碳環(huán)類化合物的反應(yīng)通常為紫外光促進(jìn)的[2+2]環(huán)加成反應(yīng),且該類反應(yīng)以分子內(nèi)反應(yīng)居多,高選擇性的分子間反應(yīng)的實現(xiàn)仍存在一定挑戰(zhàn)。合成含氮五元碳環(huán)化合物的方法主要集中于1,3-偶極前體與烯烴或烯胺類化合物的[3+2]環(huán)加成反應(yīng),底物局限于Donor-Acceptor類含氮三元環(huán)或烯胺類化合物。因此采用新策略及新的底物類型來構(gòu)建含氮四元碳環(huán)、五元碳環(huán)仍然具有重要意義�？梢姽獯龠M(jìn)的有機合成反應(yīng)具有綠色、溫和及高效等優(yōu)點,且可見光促進(jìn)的[2+2]、[3+2]環(huán)加成反應(yīng)是合成含氮四元碳環(huán)、五元碳環(huán)類化合物的重要策略。本論文首先綜述了含氮四元碳環(huán)、五元碳環(huán)化合物的合成,并圍繞這一領(lǐng)域開展了可見光促進(jìn)的相關(guān)研究工作。首先,利用可見光催化的策略,以乙腈為溶劑,Ir（ppy）3為光敏劑實現(xiàn)了具有生理活性的1,4-二氫吡啶類化合物和烯烴的[2+2]環(huán)加成反應(yīng),高對映選擇性地構(gòu)建了一系列復(fù)雜的氮雜二環(huán)[4.2.0]辛烷類化合物。該反應(yīng)操作簡單,底物適用范圍廣且產(chǎn)物易轉(zhuǎn)... 

【文章頁數(shù)】：186 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 光促進(jìn)的含氮四元碳環(huán)類化合物的合成及應(yīng)用
        1.2.1 光促進(jìn)的烯基胺的[2+2]成環(huán)反應(yīng)
        1.2.2 光促進(jìn)的烯基酮類化合物的[2+2]環(huán)加成反應(yīng)
        1.2.3 光促進(jìn)的喹諾酮類化合物的[2+2]環(huán)加成反應(yīng)
        1.2.4 光促進(jìn)的吡啶酮、嘧啶酮類化合物參與的[2+2]環(huán)加成反應(yīng)
    1.3 含氮五元碳環(huán)類化合物的合成及應(yīng)用
        1.3.1 吲哚類化合物的環(huán)戊烷化反應(yīng)
        1.3.2 含氮三元碳環(huán)化合物參與的合成含氮五元碳環(huán)類化合物的反應(yīng)
        1.3.3 烯胺類化合物參與的合成含氮五元碳環(huán)類化合物的反應(yīng)
        1.3.4 硝基化合物參與的合成含氮五元碳環(huán)類化合物的反應(yīng)
        1.3.5 其他含氮化合物參與的合成含氮五元碳環(huán)類化合物的反應(yīng)
    1.4 小結(jié)與立題思想
    1.5 參考文獻(xiàn)
第二章 可見光促進(jìn)的Hantch Ester和烯烴的[2+2]環(huán)加成反應(yīng)
    2.1 背景介紹
    2.2 反應(yīng)條件優(yōu)化
    2.3 底物適用性研究
    2.4 產(chǎn)物衍生化研究
    2.5 反應(yīng)機理研究
    2.6 小結(jié)
    2.7 參考文獻(xiàn)
第三章 可見光促進(jìn)的β-硝基苯乙烯和烯烴的[2+2]環(huán)加成反應(yīng)
    3.1 背景介紹
    3.2 反應(yīng)條件篩選
    3.3 底物適用范圍
    3.4 小結(jié)
    3.5 參考文獻(xiàn)
第四章 可見光促進(jìn)的硝基三元環(huán)和烯烴的[3+2]環(huán)加成反應(yīng)
    4.1 研究背景簡介
    4.2 結(jié)果與討論
        4.2.1 反應(yīng)條件優(yōu)化
        4.2.2 底物拓展研究
        4.2.3 硝基五元環(huán)類產(chǎn)物的衍生化
        4.2.4 機理研究
    4.3 小結(jié)
    4.4 參考文獻(xiàn)
第五章 總結(jié)與展望
實驗部分
新化合物一覽表
縮寫清單
博士期間已發(fā)表論文
致謝



本文編號：3667151