發(fā)布時(shí)間：2022-07-11 11:34

　　1,4-丁炔二醇（BYD）加氫是工業(yè)生產(chǎn)1,4-丁二醇（BDO）的主要方法。BDO作為一種重要的精細(xì)化工原料,其下游產(chǎn)品在許多領(lǐng)域都有廣泛的用途。但由于BYD本身富含多種不飽和基團(tuán),且其加氫過程不僅涉及C≡C鍵,還涉及C-O鍵異構(gòu)化等副反應(yīng)。到目前為止,該反應(yīng)體系催化劑的研究?jī)H限于貴金屬（Pd,Pt等）和Raney Ni。貴金屬催化劑因生產(chǎn)成本高,儲(chǔ)量有限在工業(yè)上的發(fā)展受到了限制。而Raney Ni催化劑也由于具有較高的金屬含量,而存在環(huán)境污染和安全風(fēng)險(xiǎn)的問題。在已經(jīng)報(bào)道的工作中,負(fù)載型Ni基催化劑具有成本低和易獲得的優(yōu)點(diǎn),但是該材料也由于低活性/選擇性和易失活等問題,無法達(dá)到較好的BYD加氫效果。基于此,我們提出了頁(yè)硅酸鹽衍生的Ni基核殼催化劑用于BYD的直接液相加氫。系統(tǒng)地研究了金屬助劑及其含量、雙金屬效應(yīng)和金屬-載體存在狀態(tài)對(duì)BYD加氫性能的影響,并建立了構(gòu)效關(guān)系。具體如下:1.針對(duì)傳統(tǒng)浸漬法制備的Ni/SiO₂-im催化劑在BYD加氫中催化活性低和穩(wěn)定性差的問題,提出了頁(yè)硅酸鹽衍生的Ni基核殼催化劑。從對(duì)比結(jié)果中發(fā)現(xiàn),頁(yè)硅酸鹽衍生的核殼催化劑可顯著提高活性... 

【文章頁(yè)數(shù)】：93 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
中文摘要
ABSTRACT
第一章 文獻(xiàn)綜述和選題背景
    1.1 引言
    1.2 1,4-丁炔二醇加氫研究現(xiàn)狀
        1.2.1 反應(yīng)概述
        1.2.2 反應(yīng)機(jī)理
        1.2.3 工業(yè)應(yīng)用現(xiàn)狀
        1.2.4 常用催化劑的類型
            1.2.4.1 貴金屬催化劑
            1.2.4.2 非貴金屬催化劑
    1.3 金屬頁(yè)硅酸鹽的簡(jiǎn)介及催化應(yīng)用
        1.3.1 金屬頁(yè)硅酸鹽的概述
        1.3.2 金屬頁(yè)硅酸鹽的結(jié)構(gòu)
        1.3.3 金屬頁(yè)硅酸鹽的制備方法
        1.3.4 金屬頁(yè)硅酸鹽的催化應(yīng)用
            1.3.4.1 氣相體系應(yīng)用
            1.3.4.2 液相體系應(yīng)用
    1.4 選題目的及研究思路
        1.4.1 論文選題目的
        1.4.2 研究思路
第二章 實(shí)驗(yàn)試劑及主要測(cè)試表征方法
    2.1 主要實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        2.1.2 催化劑制備及評(píng)價(jià)的主要實(shí)驗(yàn)設(shè)備
    2.2 催化劑的表征
        2.2.1 N_2物理吸附脫附表征
        2.2.2 電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP)
        2.2.3 X射線粉末衍射(XRD)
        2.2.4 傅立葉紅外(FT-IR)
        2.2.5 H_2 程序升溫還原(H_2-TPR)
        2.2.6 H_2 程序升溫脫附(H_2-TPD)
        2.2.7 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.2.8 NH_3程序升溫脫附(NH3-TPD)
        2.2.9 吡啶紅外(Py-IR)
        2.2.10 X射線光電子能譜(XPS)
        2.2.11 原位X射線粉末衍射(In situ XRD)
    2.3 催化劑評(píng)價(jià)
        2.3.1 催化劑的評(píng)價(jià)
        2.3.2 產(chǎn)物分析
第三章 頁(yè)硅酸鹽結(jié)構(gòu)Ni@SiO_2 核殼催化劑對(duì)1,4-丁炔二醇加氫性能的影響
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 催化劑的制備
        3.2.2 催化劑的表征
        3.2.3 催化劑評(píng)價(jià)
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 催化劑的表征
            3.3.1.1 催化劑的織構(gòu)性質(zhì)
            3.3.1.2 煅燒后催化劑的TEM表征
            3.3.1.3 催化劑的XRD和 FT-IR表征
            3.3.1.4 催化劑的H_2-TPR表征
            3.3.1.5 還原后催化劑的TEM表征
            3.3.1.6 催化劑的H_2-TPD表征
            3.3.1.7 催化劑的NH3-TPD和 Py-IR表征
            3.3.1.8 還原后催化劑的XPS表征
        3.3.2 催化劑的反應(yīng)性能
    3.4 本章小結(jié)
第四章 雙金屬協(xié)同效應(yīng)對(duì)頁(yè)硅酸鹽衍生NiCu@SiO_2 催化1,4-丁炔二醇加氫的影響
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 催化劑的制備
        4.2.2 催化劑的表征
        4.2.3 催化劑反應(yīng)評(píng)價(jià)
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 催化劑基礎(chǔ)結(jié)構(gòu)表征
            4.3.1.1 NiCu@SiO_2 催化劑的織構(gòu)性質(zhì)
                4.3.1.1.1 煅燒后催化劑的TEM表征
                4.3.1.1.2 催化劑的FT-IR表征
                4.3.1.1.3 煅燒后催化劑的XRD表征
            4.3.1.2 NiCu@SiO_2 催化劑的BYD加氫反應(yīng)性能
            4.3.1.3 頁(yè)硅酸鹽衍生的NiCu@SiO_2 催化劑的雙金屬協(xié)同效應(yīng)的剖析
                4.3.1.3.1 催化劑的H_2-TPR表征
                4.3.1.3.2 還原后催化劑的XRD表征
                4.3.1.3.3 還原后催化劑的TEM表征
                4.3.1.3.4 還原后催化劑的XPS表征
                4.3.1.3.5 催化劑的H_2-TPD表征
                4.3.1.3.6 催化劑的NH_3-TPD表征
                4.3.1.3.7 還原后催化劑的Py-IR表征
            4.3.1.4 NiCu@SiO_2 核殼催化劑上BYD加氫的動(dòng)力學(xué)曲線
            4.3.1.5 NiCu@SiO_2 催化劑上BYD加氫的可能反應(yīng)機(jī)理
            4.3.1.6 9Ni1Cu@SiO_2 催化劑的穩(wěn)定性測(cè)試
    4.4 本章小結(jié)
第五章 金屬頁(yè)硅酸鹽催化劑中金屬載體存在狀態(tài)對(duì)1,4-丁炔二醇加氫的影響
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
        5.2.1 催化劑的制備
        5.2.2 催化劑的表征
        5.2.3 催化劑反應(yīng)評(píng)價(jià)
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 9Ni1Cu@SiO_2 雙金屬頁(yè)硅酸鹽催化劑的H_2-TPR解析
        5.3.2 9Ni1Cu@SiO_2 雙金屬頁(yè)硅酸鹽催化劑的結(jié)構(gòu)性質(zhì)
            5.3.2.1 In situ XRD表征
            5.3.2.2 TEM表征
        5.3.3 9Ni1Cu@SiO_2 雙金屬頁(yè)硅酸鹽催化劑的BYD加氫反應(yīng)性能
        5.3.4 不同還原溫度下9Ni1Cu@SiO_2 雙金屬頁(yè)硅酸鹽催化劑的金屬效應(yīng)
            5.3.4.1 H_2-TPD表征
            5.3.4.2 XPS表征
        5.3.5 不同還原溫度下9Ni1Cu@SiO_2 雙金屬頁(yè)硅酸鹽催化劑表面酸性質(zhì)研究.
    5.4 結(jié)論
第六章 總結(jié)與展望
    6.1 工作總結(jié)
    6.2 論文的創(chuàng)新性
    6.3 后續(xù)工作設(shè)想
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士期間取得的研究成果
致謝
個(gè)人簡(jiǎn)況及聯(lián)系方式



本文編號(hào)：3658088