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含N^O配體的鈀、鎳、銅、鈷配合物的合成、表征及催化降冰片烯聚合反應

發(fā)布時間:2022-07-11 16:40
  設計并合成4個新型的[N∧O]配體(L1-L4)及對應的8個鈀、鎳、銅、鈷配合物(C1-C8),通過X-ray單晶衍射和紅外光譜等表征測定其晶體結構;在助催化劑甲基鋁氧烷(MAO)的活化下,系統(tǒng)研究了配合物C1-C8對催化降冰片烯(NB)聚合的催化活性的影響;具體優(yōu)化聚合反應溫度、MAO的用量(MAO/Pd)和NB 1單體濃度(NB/Pd)等3個聚合反應條件;最后對聚合產物聚降冰片烯(PNB)的結構和性能進行X-ray粉末衍射和熱重等表征分析。主要的研究工作如下:1、設計并合成4個新型的[N∧O]配體(L1-L4)及對應的8個鈀、鎳、銅、鈷配合物(C1-C8)。通過紅外光譜(FT-IR)和核磁氫譜(H-NMR)對L1-L4和C1-C8進行分子式、官能團和結構表征分析;通過元素分析、質譜分析和單晶X-ray衍射分析進行了結構確認。2、在MAO的助催化作用下,系統(tǒng)研究配合物C1-C8對催化NB聚合的催化活性的影響并得出以下結論:鈀配合物(C1、C6和C8)表現(xiàn)出了更高的催化活性,鎳配合物(C2、C3和C7)次之;銅配合物(C4)和鈷配合物(C5)的催化活性最低。3、以催化活性較高的鈀配合物... 

【文章頁數】:122 頁

【學位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
中文文摘
緒論
    0.1 Ziegler-Natta催化劑
    0.2 茂金屬催化劑
    0.3 后過渡金屬催化劑
        0.3.1 鈀催化劑
        0.3.2 鎳催化劑
        0.3.3 鐵催化劑
        0.3.4 鈷催化劑
        0.3.5 銅催化劑
    0.4 課題的研究意義和發(fā)展前景
第一章 實驗部分
    1.1 原材料以及試劑的處理
    1.2 實驗方法與儀器
    1.3 PNB聚合活性的測定
    1.4 PNB聚合物的分子量測定
第二章 新型[N
O]配體及其鈀、鎳、銅、鈷配合物的合成與結構分析
    2.1 前言
    2.2 新型[N
O]配體及其鈀、鎳、銅、鈷配合物的合成
        2.2.1 新型[N
O]配體的合成
        2.2.2 新型[N
O]鈀、鎳、銅、鈷配合物的合成
    2.3 新型[N
O]配體及其鈀、鎳、銅、鈷配合物的結構分析
        2.3.1 新型[N
O]配體的結構分析
        2.3.2 新型[N
O]鈀、鎳、銅、鈷配合物的結構分析
            2.3.2.1 新型[N
O]鈀、鎳、銅、鈷配合物的晶體結構分析
            2.3.2.2 新型[N
O]鈀、鎳、銅、鈷配合物的H-NMR分析
    2.4 小結
第三章 新型[N
O]鈀、鎳、銅、鈷配合物催化NB聚合的研究
    3.1 前言
    3.2 NB聚合活性(配合物催化活性)的測定
    3.3 探究不同的反應條件對NB聚合的影響
        3.3.1 聚合反應溫度對NB聚合的影響
        3.3.2 MAO用量(MAO/Pd)對NB聚合的影響
        3.3.3 NB單體濃度(NB/Pd)對其聚合活性的影響
    3.4 小結
第四章 PNB的結構表征分析
    4.1 PNB的FT-IR分析
    4.2 PNB的X-ray粉末衍射分析
    4.3 PNB的TG分析
    4.4 PNB的SEM分析
    4.5 小結
第五章 結論
附錄1
參考文獻
攻讀學位期間承擔的科研任務與主要成果
致謝
個人簡歷


【參考文獻】:
期刊論文
[1]Nickel(Ⅱ) Complex Bearing a Salicylaldimine Ligand:Synthesis,Crystal Structure and Application in Norbornene Polymerization[J]. 簡麗菊,張丹丹,周賢波,林美君,李慧萍,陳建新,張治純.  結構化學. 2017(09)
[2]Synthesis, Structure and Norbornene Polymerization Activity of a Novel Palladium(Ⅱ) Complex with N,OBis{1-[[(3-methyl-pyridin-2-yl)amino]methyl-phenyl]-2-hydroxy-3,5-di-tert-butylphenol} Ligand[J]. 梁紅,鄧建琴,路學春,程星,陳建新,張治純.  結構化學. 2016(05)
[3]Synthesis, Structure and Norbornene Polymerization Catalyzed by Nickel(Ⅱ) Complex Bearing N,O-bis(1-(6-ethylpyridin-2-ylimino)-methylenyl)naphthalen-2-ol Ligand[J]. 蘭梅英,梁紅,路學春,鄧建琴,程星,陳建新,張治純.  結構化學. 2015(03)
[4]Synthesis, Structure and Norbornene Polymerization Catalyzed by o-Benzene Diimine Di-nuclear Palladium(Ⅱ) Complex[J]. 李超,蘭梅英,孟素芹,陳建新,張治純.  結構化學. 2014(04)
[5]Synthesis, Structure and Norbornene Polymerization Catalyzed by Bis{1-[[(3- ethyl-6-methyl-2-pyridinyl)imino]methyl- enyl]-2-naphthalenolato-N,O}nickel( Ⅱ)[J]. 李超,孟素琴,蘭梅英,俞穎華,陳建新,張治純.  結構化學. 2014(02)
[6]Synthesis, Structure and Norbornene Polymerization Catalyzed by Palladium Complex Bearing the 1,3-Diphenyl-2-((quinolin-8-ylamino)-methylene)-propane-1,3-dione Ligand[J]. 俞穎華,陳建新,孟素芹,李超,蘭梅英,張治純.  結構化學. 2013(04)
[7]聚烯烴催化劑的研究進展及其應用[J]. 楊茹欣,徐光華,何穎.  上海塑料. 2009(03)
[8]雙吡唑亞胺鎳/甲基鋁氧烷催化降冰片烯的聚合[J]. 王媛媛,祝方明,林尚安.  高等學;瘜W學報. 2008(08)
[9]降冰片烯加成聚合催化劑的研究進展[J]. 孫文華,楊海健,徐桂云,張紅江,東升魁.  石油化工. 2004(01)



本文編號:3658510

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