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ZSM-35分子篩在1-丁烯異構(gòu)化反應(yīng)中催化性能的研究

發(fā)布時間:2017-05-12 22:03

  本文關(guān)鍵詞:ZSM-35分子篩在1-丁烯異構(gòu)化反應(yīng)中催化性能的研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:異丁烯是一種重要的基本有機(jī)化工原料,有著廣泛的用途,其需求量逐年增加。1-丁烯骨架異構(gòu)化是一條非常有競爭力的生產(chǎn)異丁烯的工藝路線。研究結(jié)果表明一些具有十元環(huán)或折疊的十二元環(huán)孔道結(jié)構(gòu)分子篩催化劑對正丁烯骨架異構(gòu)化有著很好的催化作用,如ZSM-35(鎂堿沸石)、SAPO-11等。其中鎂堿沸石具有相對較高的選擇性和穩(wěn)定性,顯示出良好的實際應(yīng)用前景。 本工作主要以鎂堿沸石ZSM-35為催化劑,結(jié)合各種改性和后處理方法對催化劑的組成和表面性質(zhì)進(jìn)行了調(diào)變,,考察了其對丁烯骨架異構(gòu)化反應(yīng)的催化性能,得出以下結(jié)果: 1.考察了具有不同硅鋁比的ZSM-35分子篩催化劑對丁烯異構(gòu)化反應(yīng)的性能,其中SiO_2/Al_2O_3為15的樣品顯示出較好的性能。催化劑中摻入適量碳化硅或改性硅膠能進(jìn)一步提高異丁烯的選擇性。 2.以TEOS為沉積劑,采用化學(xué)液相沉積(CLD)法對ZSM-35(SiO_2/Al_2O_3=15)分子篩進(jìn)行了改性處理。改性后的催化劑的反應(yīng)活性明顯降低,異丁烯的選擇性略有提高。 3.水蒸汽處理結(jié)合酸洗的方法對ZSM-35(SiO_2/Al_2O_3=15)分子篩進(jìn)行改性對改善催化劑的丁烯異構(gòu)化性能有明顯的作用。如經(jīng)水蒸汽處理和硝酸改性的ZSM-3(5SiO_2/Al_2O_3=15)催化劑上丁烯轉(zhuǎn)化率達(dá)到47%,異丁烯選擇性超過80%,催化劑的再生周期可達(dá)10天以上。
【關(guān)鍵詞】:ZSM-35 丁烯 異丁烯 異構(gòu)化
【學(xué)位授予單位】:吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2013
【分類號】:O643.3
【目錄】:
  • 提要4-5
  • 中文摘要5-7
  • Abstract7-11
  • 第1章 緒論11-24
  • 1.1 課題研究的背景和意義11-16
  • 1.2 鎂堿沸石16-17
  • 1.3 鎂堿沸石催化劑的改性方法及催化性能17-18
  • 1.4 正丁烯骨架異構(gòu)化反應(yīng)機(jī)理18-22
  • 1.4.1 雙分子機(jī)理18-20
  • 1.4.2 單分子機(jī)理20-22
  • 1.5 本課題研究的目的、意義和內(nèi)容22-24
  • 第2章 實驗部分24-27
  • 2.1 主要試劑和原料24
  • 2.2 催化劑的表征24-25
  • 2.3 催化劑的制備25
  • 2.4 催化劑評價25-27
  • 2.4.1 評價裝置及反應(yīng)條件25-26
  • 2.4.2 反應(yīng)物及產(chǎn)物分析26-27
  • 第3章 ZSM-35 分子篩的 1-丁烯骨架異構(gòu)化反應(yīng)性能27-41
  • 3.1 不同硅鋁比的 ZSM-35 分子篩催化劑的丁烯異構(gòu)化反應(yīng)性能27-29
  • 3.2 反應(yīng)溫度對 ZSM-35 分子篩的催化性能的影響29-31
  • 3.3 氮?dú)庀♂寣Χ∠┊悩?gòu)化反應(yīng)性能的影響31-33
  • 3.4 ZSM-35 分子篩與碳化硅顆�;旌洗呋瘎┑亩∠┊悩�(gòu)化反應(yīng)性能33-35
  • 3.5 大孔 SiO_2混入對 ZSM-35 分子篩的酸性和 1-丁烯骨架異構(gòu)化反應(yīng)性能的影響35-39
  • 3.5.1 大孔硅膠對 ZSM-35 分子篩修飾的方法及結(jié)構(gòu)性質(zhì)的表征36-38
  • 3.5.2 大孔硅膠修飾對 ZSM-35 分子篩的丁烯異構(gòu)化反應(yīng)性能的影響38-39
  • 3.6 本章小結(jié)39-41
  • 第4章 ZSM-35 分子篩改性對 1-丁烯異構(gòu)化反應(yīng)性能的影響41-65
  • 4.1 化學(xué)液相沉積(CLD)處理對 ZSM-35 分子篩丁烯異構(gòu)化反應(yīng)性能的影響41-45
  • 4.1.1 ZSM-35 分子篩的 CLD 改性的方法41
  • 4.1.2 CLD 改性的 ZSM-35 分子篩的結(jié)構(gòu)性質(zhì)及丁烯異構(gòu)化性能41-45
  • 4.2 水蒸汽處理結(jié)合酸處理對 ZSM-35 分子篩丁烯異構(gòu)化性能的影響45-64
  • 4.2.1 水蒸汽結(jié)合酸洗滌處理 ZSM-35 分子篩45-46
  • 4.2.2 水蒸汽結(jié)合酸洗滌處理前后的 ZSM-35 分子篩催化劑的結(jié)構(gòu)性質(zhì)46-55
  • 4.2.3 水蒸汽結(jié)合酸洗滌處理前后對 ZSM-35 分子篩的催化性能的影響55-64
  • 4.3 本章小結(jié)64-65
  • 結(jié)論65-66
  • 參考文獻(xiàn)66-70
  • 作者簡介70-71
  • 致謝71

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號:360928

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