GO及Co/rGO磁性復(fù)合材料的制備及其離子吸附性能研究
發(fā)布時間:2022-01-16 03:10
本文在深入調(diào)研氧化石墨烯及其復(fù)合材料的制備技術(shù)、在吸附領(lǐng)域的應(yīng)用研究的基礎(chǔ)上,首次系統(tǒng)地研究GO對堿金屬離子的吸附特性并成功利用吸附-原位還原法制備了金屬/還原氧化石墨烯新型磁性吸附復(fù)合材料,該材料顯示了優(yōu)異的對Cu2+吸附性能。首先采用改進Hummers法制備氧化石墨,水溶液中超聲剝離處理獲得氧化石墨烯分散液,通過多種手段對氧化石墨烯材料進行了表征,并考察了氧化石墨烯對不同堿金屬離子的吸附特性。然后利用吸附-原位還原法制備不同形貌Co/rGO磁性復(fù)合材料?疾炝 Co/rGO復(fù)合材料對銅離子的吸附性能及其吸附熱力學(xué)、動力學(xué)。(1)鱗片石墨為原料,利用改進Hummers法制備氧化石墨,后超聲分散剝離成氧化石墨烯納米片。利用SEM、FT-IR、Raman、XRD和TG-MS對氧化石墨烯的結(jié)構(gòu)和熱穩(wěn)定性。研究表明,氧化石墨烯為層狀結(jié)構(gòu),表面存在大量褶皺;氧含量高達42.66%,—COOH所占含氧基團含量最高,有利于發(fā)生離子交換反應(yīng)。(2)針對氧化石墨烯對于堿金屬離子的吸附機理,采用改進Hummers法制備氧化石墨烯納米片,并用作吸附劑從溶液中去除Li+、Na+、K+、Rb+和Cs+。結(jié)果表...
【文章來源】:中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院過程工程研究所)北京市
【文章頁數(shù)】:130 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1.2?GO制備機理圖??Figure?1.2?GO?preparation?mechanism?diagram161??
?第1章引言???1.1.3.1?GO對金屬離子的吸附機理??GO對金屬離子的作用主要依賴于其表面含氧基團及基面芳烷基的7WT共軛??結(jié)構(gòu)。含氧基團對親水性基團有較強親和作用,而芳烷基中的共軛結(jié)構(gòu)更傾向十??與疏水性基團相互作用[52]。??GO與金屬離子的作用機理K要有絡(luò)合作用(Complexationlnteraction)、靜電??作用(Electrostatic?Interaction)、離子交換作用(Ion?exchangelnteraction)、陽離T-7t??鍵作川(Cation-7r?bonding?Interaction)':’?:,術(shù)意圖如圖?1.4?所示。??pH較低時,酸性減弱促進GO的表面電離,負電性增大,此時靜電作用在??GO吸附金屬離子中發(fā)揮主要作用。隨著pH繼續(xù)增大,GO表面的一0H可以1?j??金屬離子配位形成絡(luò)合物,離子交換及絡(luò)合作用開始成為主導(dǎo)因素153]。??格合作丨丨丨?J?(?A??—??<—參??>?H0'sO>??m?A艦作"I?JL??*??+?HIM!?r--*??作HI?.????—?*??細離I'??OH??離f?交換?〇a??、'0??圖1.4?GO與金屬離子作用機理示意圖??Figure?1.4?Schematic?diagram?of?the?interaction?mechanism?between?GO?and?metal?ions1541??圖1.5顯示了?Cu2-與GO片的相互作用機理。靜電引力為金屬陽離子在呈負??電性GO納米片上的吸附提供主要動力L47j。??13??
?GO及Co/rGO磁性復(fù)合材料的制備及其離子吸附性能研究???翁??HOOC?HOOC?0〇〇C?〇OOC?^??圖1.5?GO的結(jié)構(gòu)(a)?CO與金屬陽離子的相互作用(b)??Figure?1.5?Structure?of?GO?(a)?Its?interaction?with?metal?cations?(b)|4y|??作為吸附過程的另一種重要機制,GO表面一COOH或一OH基團上H+與??Pb21?旬的離子交換作用在GO上Pb2+的吸附中起主要作用,相關(guān)反應(yīng)可用下列方??程式表示:一?(CO)OH?+?Pb2+——(CO)OPb—?+?H+??2—(CO)OH?+?Pb2+——(CO)OPbO(OC)—?+?2H_??可以看出,隨著交換反應(yīng)的進行,H+逐漸釋放到溶液中,也為平衡時溶液??pH值低于初始值的現(xiàn)象提供了解釋[55]。??此外,金屬離子與含氧基團之間的絡(luò)合作用也被證實在GO上Pb2+的吸附中??發(fā)揮主要作用。Pb2+通過同時鍵合邊緣的一COOH或一0H橋接不同的GO片。??利用密度泛函理論計算得到Pb2+與GO納米片上1個和2個一COOH的結(jié)合能分??別為14.7kcal/mol和18.7kcal/mol,遠高于其他類型的含氧基團,暗示?1^_傾向??于與2個一COOH基團結(jié)合[56](圖1.6)。??14??
【參考文獻】:
期刊論文
[1]用鹽湖鹵水生產(chǎn)氯化鉀反浮選冷結(jié)晶工藝流程[J]. 張文明,張正霞,石春江. 化工管理. 2019(14)
[2]酸改性對膨潤土結(jié)構(gòu)及重金屬吸附性能的影響[J]. 董華繪,齊瑞石,王曉煥,趙永德. 非金屬礦. 2019(02)
[3]氧化石墨烯基復(fù)合材料對Cr(Ⅵ)的吸附研究[J]. 李冬坤,單鳳君,王雙紅. 化工新型材料. 2019(02)
[4]含鋰鹵水中鋰資源高效利用與綠色分離的新型萃取體系[J]. 李麗娟,彭小五,時東,張利誠,李慧芳,宋富根,聶鋒,姬連敏,宋雪雪,曾忠民. 鹽湖研究. 2018(04)
[5]改性氧化石墨烯對廢水中重金屬的吸附研究進展[J]. 宋園,劉古月,戴康. 廣東化工. 2018(10)
[6]熱還原石墨烯的制備及其對重金屬Pb2+的吸附性[J]. 王艷春,曾效舒,敖志強,袁秋紅,楊文慶,沈佐健. 材料工程. 2017(10)
[7]熱還原石墨烯對Cr(Ⅵ)離子的吸附性能[J]. 李靜萍,仝云霄,張念,劉洋,顏會全. 環(huán)境工程學(xué)報. 2017(04)
[8]氧化石墨烯對環(huán)境污染物的吸附行為及吸附機理[J]. 杜佳媛,魏永鵬,劉菲菲,代燕輝,趙建,王震宇. 地球科學(xué)進展. 2016(11)
[9]磷酸鹽沉淀法從低濃度含鋰溶液中回收鋰的研究[J]. 陳若葵,王杜,譚群英,唐紅輝,李長東. 礦冶工程. 2016(05)
[10]氧化石墨烯/SiO2復(fù)合材料對Cd(Ⅱ)的吸附[J]. 李仕友,熊凡,王亮,王曄,謝水波. 復(fù)合材料學(xué)報. 2017(06)
博士論文
[1]石墨烯材料的化學(xué)調(diào)控、組裝及其性能研究[D]. 陳武峰.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2014
[2]石墨烯及其氧化物的表面結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的調(diào)控[D]. 劉芝婷.華東理工大學(xué) 2014
[3]石墨烯的宏量制備、可控組裝及電化學(xué)性能研究[D]. 呂偉.天津大學(xué) 2012
碩士論文
[1]石墨烯/金屬基納米顆粒雜化材料的制備及應(yīng)用研究[D]. 李美秀.青島大學(xué) 2018
[2]石墨烯對不同纖維織物負載整理及電性能研究[D]. 沈偉峰.天津工業(yè)大學(xué) 2017
[3]氧化石墨烯復(fù)合材料的制備及其對鉛離子的吸附性能研究[D]. 孟晗.南京理工大學(xué) 2017
[4]氧化石墨烯及其復(fù)合物在表面增強拉曼光譜中的研究[D]. 于鳳銀.吉林大學(xué) 2012
本文編號:3591819
【文章來源】:中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院過程工程研究所)北京市
【文章頁數(shù)】:130 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1.2?GO制備機理圖??Figure?1.2?GO?preparation?mechanism?diagram161??
?第1章引言???1.1.3.1?GO對金屬離子的吸附機理??GO對金屬離子的作用主要依賴于其表面含氧基團及基面芳烷基的7WT共軛??結(jié)構(gòu)。含氧基團對親水性基團有較強親和作用,而芳烷基中的共軛結(jié)構(gòu)更傾向十??與疏水性基團相互作用[52]。??GO與金屬離子的作用機理K要有絡(luò)合作用(Complexationlnteraction)、靜電??作用(Electrostatic?Interaction)、離子交換作用(Ion?exchangelnteraction)、陽離T-7t??鍵作川(Cation-7r?bonding?Interaction)':’?:,術(shù)意圖如圖?1.4?所示。??pH較低時,酸性減弱促進GO的表面電離,負電性增大,此時靜電作用在??GO吸附金屬離子中發(fā)揮主要作用。隨著pH繼續(xù)增大,GO表面的一0H可以1?j??金屬離子配位形成絡(luò)合物,離子交換及絡(luò)合作用開始成為主導(dǎo)因素153]。??格合作丨丨丨?J?(?A??—??<—參??>?H0'sO>??m?A艦作"I?JL??*??+?HIM!?r--*??作HI?.????—?*??細離I'??OH??離f?交換?〇a??、'0??圖1.4?GO與金屬離子作用機理示意圖??Figure?1.4?Schematic?diagram?of?the?interaction?mechanism?between?GO?and?metal?ions1541??圖1.5顯示了?Cu2-與GO片的相互作用機理。靜電引力為金屬陽離子在呈負??電性GO納米片上的吸附提供主要動力L47j。??13??
?GO及Co/rGO磁性復(fù)合材料的制備及其離子吸附性能研究???翁??HOOC?HOOC?0〇〇C?〇OOC?^??圖1.5?GO的結(jié)構(gòu)(a)?CO與金屬陽離子的相互作用(b)??Figure?1.5?Structure?of?GO?(a)?Its?interaction?with?metal?cations?(b)|4y|??作為吸附過程的另一種重要機制,GO表面一COOH或一OH基團上H+與??Pb21?旬的離子交換作用在GO上Pb2+的吸附中起主要作用,相關(guān)反應(yīng)可用下列方??程式表示:一?(CO)OH?+?Pb2+——(CO)OPb—?+?H+??2—(CO)OH?+?Pb2+——(CO)OPbO(OC)—?+?2H_??可以看出,隨著交換反應(yīng)的進行,H+逐漸釋放到溶液中,也為平衡時溶液??pH值低于初始值的現(xiàn)象提供了解釋[55]。??此外,金屬離子與含氧基團之間的絡(luò)合作用也被證實在GO上Pb2+的吸附中??發(fā)揮主要作用。Pb2+通過同時鍵合邊緣的一COOH或一0H橋接不同的GO片。??利用密度泛函理論計算得到Pb2+與GO納米片上1個和2個一COOH的結(jié)合能分??別為14.7kcal/mol和18.7kcal/mol,遠高于其他類型的含氧基團,暗示?1^_傾向??于與2個一COOH基團結(jié)合[56](圖1.6)。??14??
【參考文獻】:
期刊論文
[1]用鹽湖鹵水生產(chǎn)氯化鉀反浮選冷結(jié)晶工藝流程[J]. 張文明,張正霞,石春江. 化工管理. 2019(14)
[2]酸改性對膨潤土結(jié)構(gòu)及重金屬吸附性能的影響[J]. 董華繪,齊瑞石,王曉煥,趙永德. 非金屬礦. 2019(02)
[3]氧化石墨烯基復(fù)合材料對Cr(Ⅵ)的吸附研究[J]. 李冬坤,單鳳君,王雙紅. 化工新型材料. 2019(02)
[4]含鋰鹵水中鋰資源高效利用與綠色分離的新型萃取體系[J]. 李麗娟,彭小五,時東,張利誠,李慧芳,宋富根,聶鋒,姬連敏,宋雪雪,曾忠民. 鹽湖研究. 2018(04)
[5]改性氧化石墨烯對廢水中重金屬的吸附研究進展[J]. 宋園,劉古月,戴康. 廣東化工. 2018(10)
[6]熱還原石墨烯的制備及其對重金屬Pb2+的吸附性[J]. 王艷春,曾效舒,敖志強,袁秋紅,楊文慶,沈佐健. 材料工程. 2017(10)
[7]熱還原石墨烯對Cr(Ⅵ)離子的吸附性能[J]. 李靜萍,仝云霄,張念,劉洋,顏會全. 環(huán)境工程學(xué)報. 2017(04)
[8]氧化石墨烯對環(huán)境污染物的吸附行為及吸附機理[J]. 杜佳媛,魏永鵬,劉菲菲,代燕輝,趙建,王震宇. 地球科學(xué)進展. 2016(11)
[9]磷酸鹽沉淀法從低濃度含鋰溶液中回收鋰的研究[J]. 陳若葵,王杜,譚群英,唐紅輝,李長東. 礦冶工程. 2016(05)
[10]氧化石墨烯/SiO2復(fù)合材料對Cd(Ⅱ)的吸附[J]. 李仕友,熊凡,王亮,王曄,謝水波. 復(fù)合材料學(xué)報. 2017(06)
博士論文
[1]石墨烯材料的化學(xué)調(diào)控、組裝及其性能研究[D]. 陳武峰.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2014
[2]石墨烯及其氧化物的表面結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的調(diào)控[D]. 劉芝婷.華東理工大學(xué) 2014
[3]石墨烯的宏量制備、可控組裝及電化學(xué)性能研究[D]. 呂偉.天津大學(xué) 2012
碩士論文
[1]石墨烯/金屬基納米顆粒雜化材料的制備及應(yīng)用研究[D]. 李美秀.青島大學(xué) 2018
[2]石墨烯對不同纖維織物負載整理及電性能研究[D]. 沈偉峰.天津工業(yè)大學(xué) 2017
[3]氧化石墨烯復(fù)合材料的制備及其對鉛離子的吸附性能研究[D]. 孟晗.南京理工大學(xué) 2017
[4]氧化石墨烯及其復(fù)合物在表面增強拉曼光譜中的研究[D]. 于鳳銀.吉林大學(xué) 2012
本文編號:3591819
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