雜多酸基復合材料的制備及其光催化芳香醇氧化性能探究
發(fā)布時間：2022-01-08 15:01
芳香醛類化合物在醫(yī)藥、化工合成、食品等諸多領域發(fā)揮著重要作用,采用節(jié)能環(huán)保的光催化有機合成技術氧化芳香醇是實現芳香醛高效合成的重要途徑之一。多金屬氧酸鹽（POMs）具有豐富可調的結構類型,其化學性質穩(wěn)定、具有氧化還原可逆性、并且還是優(yōu)良的電子受體,引入光催化體系能促進載流子分離從而使催化性能提升。類石墨相氮化碳（g-C3N4）是一種非金屬聚合物型有機半導體光催化劑,因其無毒、易制備、物理化學性質穩(wěn)定、吸收可見光等優(yōu)勢,是半導體光催化劑中的熱門材料之一。然而體相g-C3N4比表面積小、光生載流子易復合,本文通過靜電作用將POMs負載至g-C3N4納米片獲得了一系列雜多酸基復合材料,并系統(tǒng)探究其在水相中高效氧化芳香醇的光催化性能。1.以尿素為前驅體,首先采用熱縮聚法合成體相g-C3N4,隨后,輔助水熱法和超聲法將其剝離從而簡便地合成了剝離的g-C3N4納米片,再用磷酸對其進行表面修飾,采用浸漬法負載磷鎢酸（PW12）最終獲得PW12-P-UCNS 復合材料。通過 TEM、HRTEM、XRD 等技術對 PW12-P-UCNS的形貌、化學結構等進行了表征。結果表明,體相g-C3N4成功剝離為納...
【文章來源】：北京化工大學北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數】：83 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
圖１－１半導體光催化基本原理圖??Ｆｉｇｕｒｅ?１－１?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ?ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｓｉｓ??
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?北京化工大學碩士學位論文???畫國??圖１－５?（ａ）拉曼光譜；（ｂ）高分辨透射電鏡圖［２７］??Ｆｉｇｕｒｅ?１－５．?（ａ）?Ｒａｍａｎ?ｓｐｅｃｔｒｕｍ；?（ｂ）?ＨＲＴＥＭ?ｓｐｅｃｔｒｕｍ［２７】??Ｃ０２光催化還原??大量化石能源的使用導致大氣中Ｃ〇２濃度迅猛增加，誘發(fā)溫室效應。這會導致冰??川融化、海平面持續(xù)上升等自然災害的出現。如何有效降低大氣中Ｃ〇２的含量是亟待??解決的重大難題。受到自然界植物光合作用的啟發(fā)，人們利用半導體光催化技術實現??了將Ｃ〇２還原為甲烷、乙烷、甲醇等有機化合物，這具有極高的應用前景。Ｓｏｎｇ等人??［２６］通過調節(jié)ＮｉＡｌ－ＬＤＨ?（ＮｉＡｌ水滑石）的厚度，實現了單層ＮｉＡｌ－ＬＤＨ在Ｘ?＞?６００?ｎｍ??的高波段下，抑制二氧化碳還原副產物Ｈ２生成，同時保持ＣＨ４高選擇性（Ｓｃｍ＝?７０％）。??催化機理如圖１－６所示，該材料的優(yōu)異的催化性能歸因于材料中金屬缺陷和羥基缺陷??的協同作用。隨后，該課題組又探究了負載貴金屬的水滑石用于Ｃ０２還原生成合成??氣的研宄。通過一步法制備了負載Ｐｄ納米顆粒的超�。茫铮粒焖ǎ校洌茫铮粒欤蹋模龋�，??在三聯吡啶釕光敏化劑的作用下，Ｐｄ／Ｃ〇Ａｌ－ＬＤＨ實現了可見光條件下，將Ｃ〇２還原產??物中ＣＯ／Ｈ２的摩爾比從１：０．７４調變到１：３，并且在波長６００?ｎｍ的光照下依然可以制備??合成氣。??—，ｖ觸關??ＣＯ?＋?ＣＨ４．Ｈｊ（１Ｂ％）?ＣＯ?＋?ＣＨ４?＋?Ｈｓ（Ｄ％）．??ｆ＃?－?Ｖ?￥?－?＃?＊＾￥；??圖１－６波長６００ｍｎ以上光線照射下，不同層厚ＮｉＡｌ－ＬＤＨ光催化Ｃ０２還原示意圖［２９】??Ｆｉ
【參考文獻】：
期刊論文
[1]Tuning the selectivity of photoreduction of CO2 to syngas over Pd/layered double hydroxide nanosheets under visible light up to 600 nm[J]. Xian Wang,Zelin Wang,Ya Bai,Ling Tan,Yanqi Xu,Xiaojie Hao,Jikang Wang,Abdul Hanif Mahadi,Yufei Zhao,Lirong Zheng,Yu-Fei Song. Journal of Energy Chemistry. 2020(07)
[2]g-C3N4及改性g-C3N4的光催化研究進展[J]. 馮西平,張宏,杭祖圣. 功能材料與器件學報. 2012(03)
本文編號：3576768
【文章來源】：北京化工大學北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數】：83 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
圖１－１半導體光催化基本原理圖??Ｆｉｇｕｒｅ?１－１?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ?ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｓｉｓ??
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【參考文獻】：
期刊論文
[1]Tuning the selectivity of photoreduction of CO2 to syngas over Pd/layered double hydroxide nanosheets under visible light up to 600 nm[J]. Xian Wang,Zelin Wang,Ya Bai,Ling Tan,Yanqi Xu,Xiaojie Hao,Jikang Wang,Abdul Hanif Mahadi,Yufei Zhao,Lirong Zheng,Yu-Fei Song. Journal of Energy Chemistry. 2020(07)
[2]g-C3N4及改性g-C3N4的光催化研究進展[J]. 馮西平,張宏,杭祖圣. 功能材料與器件學報. 2012(03)
本文編號：3576768
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