發(fā)布時間：2021-11-26 11:57

　　氫鍵的協(xié)同效應(yīng)在各類水分子簇中都有著至關(guān)重要的意義,它不僅顯著地影響水分子間結(jié)合能的大小,同時也決定了水團(tuán)簇的穩(wěn)定性。通過構(gòu)造大量512單籠團(tuán)簇并研究其多變的氫鍵網(wǎng)絡(luò),我們討論了 512單籠團(tuán)簇氫鍵網(wǎng)絡(luò)結(jié)合能的變化規(guī)律,以及團(tuán)簇內(nèi)包含的5大類、74種亞型氫鍵的協(xié)同效應(yīng)。結(jié)果表明:512單籠團(tuán)簇氫鍵網(wǎng)絡(luò)的平均結(jié)合能隨團(tuán)簇中1221類亞型氫鍵數(shù)量的上升而增高。結(jié)合Anick數(shù)組,我們發(fā)現(xiàn)512單籠團(tuán)簇氫鍵網(wǎng)絡(luò)的結(jié)合能隨團(tuán)簇中第一類、第二類21型水分子數(shù)量的上升而增高,隨第三類、第四類21型水分子數(shù)量的上升而降低。1221類亞型氫鍵的平均鍵能最高,其余三類,1212類、2112類、2121類亞型氫鍵的平均鍵能相近。同一類亞型氫鍵中鍵能分布也不盡相同,一般而言,當(dāng)亞型氫鍵給體片段或受體片段的三個水分子類型相同時,亞型氫鍵表現(xiàn)出較弱的協(xié)同效應(yīng)。相反的,當(dāng)亞型氫鍵給體片段或受體片段的三個水分子類型不同時,亞型氫鍵表現(xiàn)出較強(qiáng)的協(xié)同效應(yīng)。 

【文章來源】：北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：92 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－４?３６種水分子簇（使用四位數(shù)組標(biāo)記）的氫鍵鍵能隨０－０距的變化曲線

圖１４７１??Ｆｉｇｕｒｅ?１－４?３６?ｅｎｅｒｇｙ－（０?－?Ｏ）?ｄｉｓｔａｎｃｅ?ｃｕｒｖｅｓ?ｆｏｒ?ｔｈｅ?ｔｏｔａｌ?ｓｅｔ?ｏｆ?ｎｅｉｇｈｂｏｒ?ｔｙｐｅｓ?（ｆｏｕｒ－ｄ?

Ｌｉａｎｇ等人＿研宄了客體水分子在多個氣體水合物晶體籠間的轉(zhuǎn)移路徑。利??用分子模擬來探索和分析該過程的微觀行為。提出并討論了四種不同的機(jī)制，涉??及多籠型團(tuán)簇中的籠間共用五元環(huán)或六元環(huán)，如圖１－５。??（ａ）?入??＞一?＜？？人人??ｔｔ??（ｂ）??？入督?＇，入??丄、．，太必??圖１－５水合物團(tuán)簇中四種不同的客體水分子傳輸路徑。（ａ）替換五元環(huán)上一個水分子的路??徑（Ｉ），與相鄰水分子形成新的六元環(huán)的路徑（ＩＩ）；?（ｂ）穿過六元環(huán)的路徑（ＩＩＩ），替換六??元環(huán)上一個水分子的路徑［６ｅ］??Ｆｉｇｕｒｅ?１－５?Ｆｏｕｒ?ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｒｏｕｔｅｓ?ｆｏｒ?Ｈ２０?ｍｏｌｅｃｕｌｅ?ｔｒａｎｓｐｏｒｔ?ｗｉｔｈｉｎ?ｈｙｄｒａｔｅ?ｃｌｕｓｔｅｒｓ，?（ａ）?Ｔｒａｎｓｐｏｒｔ??ｂｙ?ｏｎｅ?ｍｏｌｅｃｕｌｅ?ｒｅｐｌａｃｅｍｅｎｔ?ｆｒｏｍ?ａ?ｆｉｖｅ－ｍｅｍｂｅｒｅｄ?ｒｉｎｇ?（ｐａｔｈｗａｙ?Ｉ），?ａｎｄ?ｗｉｔｈ?ｔｗｏ?ｎｅｉｇｈｂｏｒ??８??

【參考文獻(xiàn)】：
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碩士論文
[1]多孔介質(zhì)二氧化硅對其表面水合籠穩(wěn)定性影響的量子化學(xué)研究[D]. 劉膠.北京化工大學(xué) 2017
[2]環(huán)狀水分子簇異構(gòu)體的穩(wěn)定性及其相互作用能的多體效應(yīng)[D]. 李文海.北京化工大學(xué) 2013



本文編號：3520096