基于新型二維層狀化合物碳化鈦的異質(zhì)結(jié)光催化材料的構(gòu)建及其性能研究
發(fā)布時間:2021-11-20 10:51
當(dāng)代人們對全球快速增長的能源需求和環(huán)境污染問題日益關(guān)注?紤]到可持續(xù)性、豐富性及對環(huán)境友好等特點,太陽能的有效利用及轉(zhuǎn)換是解決目前能源和環(huán)境問題最具前景的途徑之一。在利用太陽能的各種方法中,光催化技術(shù)作為一種條件溫和、能耗低、環(huán)境友好的污染治理新技術(shù),其核心是光催化材料。然而,單組分半導(dǎo)體光催化劑大多存在光利用率低、光生載流子復(fù)合速率快、易團聚、吸附性能差等缺點。探尋高效且廉價的非貴金屬助催化劑是改善半導(dǎo)體光催化劑性能的有效策略之一。由過渡金屬碳化物、氮化物或碳氮化物構(gòu)成的MXene材料是一類具有類石墨烯結(jié)構(gòu)的新型二維層狀化合物。該類材料具有良好的導(dǎo)電性,能夠滿足光生載流子的快速轉(zhuǎn)移;其表面親水性有利于與大部分半導(dǎo)體光催化劑結(jié)合并產(chǎn)生較強的相互作用;表面帶負電荷有利于對重金屬離子的吸附;豐富的暴露金屬位點為催化反應(yīng)提供了活性位點。上述優(yōu)點使其成為半導(dǎo)體光催化劑的理想的助催化劑。因此,本文基于碳化鈦(Ti3C2MXene)材料,構(gòu)建了二維(2D),二維/二維(2D/2D)和三維(3D)中空等不同形貌的異質(zhì)結(jié)光催化劑,用于可見光催化去除環(huán)境廢水中的有機污染物苯酚和重金屬離子Cr(Ⅵ)。(1...
【文章來源】:蘇州大學(xué)江蘇省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:85 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1?(a)?Ti3AlC2的剝離過程示意圖和(b)對應(yīng)Ti3C2MXene的SEM圖[2]??
isted?Delamination?Etching?Method??2011?2012?2013?2014?2015?2016?2017??i?1?^?r?I?^?i??Ti,Cj?Discovery/?Intercalation/?Oay?(small?flake)?Double?M?Ordered??HF?Etching?Method?Delamination?LiF/HCi?Etching?MethcxJ?MXenes?Divacancies??、,??圖1-3?MXene合成方法時間軸(從2011年到2017年)[5]??1.2.2?MXene材料性質(zhì)??當(dāng)前常用的MXene合成方法是溶液環(huán)境選擇性刻蝕MAX前驅(qū)體,為了穩(wěn)??定M原子層的表面,獲得的多層MXene發(fā)生進一步反應(yīng)在表面生成大量的官能??團(0H,?-0,?-F等)。這些表面官能團賦予了其良好的親水性,其它的力、電、??光、熱等性質(zhì)也可通過表面官能團和元素組成的改變而進行調(diào)控。很多學(xué)者在密??度泛函理論(DFT)的框架通過第一'性原理計算預(yù)測MXene材料的性能。??1.2.2.1電學(xué)和光學(xué)性質(zhì)??純粹的MXene,例如Tin+iXn,表現(xiàn)出典型的金屬導(dǎo)電性質(zhì)問。??對Tin+1Xn?(n=l,2;?X=N,?C)的電子和光學(xué)性質(zhì)進行了第一性原理研宄。結(jié)果??表明,由于氮原子比碳原子多出一個電子,且費米能級上的DOS隨著層厚的增??加而減少,Tin+1Nn比Tin+1Cn具有更強的金屬性能。??由于形成額外的Ti-X鍵,含端基的MXene則表現(xiàn)出半導(dǎo)體性質(zhì)。Khazaei??等[8]研宄了?F、OH和0基團表面官能化的M2C
原理計算并結(jié)合準(zhǔn)諧波近似,研宄了??Tin+1Cn02?(n=l,2)的溫度依賴性結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能。對MXene中與溫度有關(guān)鍵??強度的計算表明,Ti3C2〇2中的Ti和C原子形成的結(jié)合力比Ti2C02強,隨著溫??度的升高,Ti2C02中原子鍵失去的剛性大于TbC2〇2。在0K下,單層Ti2C02和??Ti3C202的有效楊氏模量分別為565和482?GPa。溫度提高到1000?K后,Ti2C02??和Ti3C2〇2的楊氏模量分別降低到469?GPa和442?GPa。??mtm??圖1-5?(a)?Ti3C2TxMXene納米薄片SEM圖片;三維皺褶形態(tài)的(b)?SEM圖像??和TEM圖像;(d)再水化的Ti3C2TxMXene納米片[15]??511此等[15:1利用噴霧干燥法,在不借助任何模板的情況下,成功地將Ti3C2Tx??從二維扁平納米片轉(zhuǎn)變?yōu)槿S皺褶結(jié)構(gòu)。但樣品重新水化后,皺褶的納米片可以??重新變成二維納米片(圖1-5),說明變化是一個可逆的過程,MXene具有很好??的柔性。??6??
本文編號:3507169
【文章來源】:蘇州大學(xué)江蘇省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:85 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1?(a)?Ti3AlC2的剝離過程示意圖和(b)對應(yīng)Ti3C2MXene的SEM圖[2]??
isted?Delamination?Etching?Method??2011?2012?2013?2014?2015?2016?2017??i?1?^?r?I?^?i??Ti,Cj?Discovery/?Intercalation/?Oay?(small?flake)?Double?M?Ordered??HF?Etching?Method?Delamination?LiF/HCi?Etching?MethcxJ?MXenes?Divacancies??、,??圖1-3?MXene合成方法時間軸(從2011年到2017年)[5]??1.2.2?MXene材料性質(zhì)??當(dāng)前常用的MXene合成方法是溶液環(huán)境選擇性刻蝕MAX前驅(qū)體,為了穩(wěn)??定M原子層的表面,獲得的多層MXene發(fā)生進一步反應(yīng)在表面生成大量的官能??團(0H,?-0,?-F等)。這些表面官能團賦予了其良好的親水性,其它的力、電、??光、熱等性質(zhì)也可通過表面官能團和元素組成的改變而進行調(diào)控。很多學(xué)者在密??度泛函理論(DFT)的框架通過第一'性原理計算預(yù)測MXene材料的性能。??1.2.2.1電學(xué)和光學(xué)性質(zhì)??純粹的MXene,例如Tin+iXn,表現(xiàn)出典型的金屬導(dǎo)電性質(zhì)問。??對Tin+1Xn?(n=l,2;?X=N,?C)的電子和光學(xué)性質(zhì)進行了第一性原理研宄。結(jié)果??表明,由于氮原子比碳原子多出一個電子,且費米能級上的DOS隨著層厚的增??加而減少,Tin+1Nn比Tin+1Cn具有更強的金屬性能。??由于形成額外的Ti-X鍵,含端基的MXene則表現(xiàn)出半導(dǎo)體性質(zhì)。Khazaei??等[8]研宄了?F、OH和0基團表面官能化的M2C
原理計算并結(jié)合準(zhǔn)諧波近似,研宄了??Tin+1Cn02?(n=l,2)的溫度依賴性結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能。對MXene中與溫度有關(guān)鍵??強度的計算表明,Ti3C2〇2中的Ti和C原子形成的結(jié)合力比Ti2C02強,隨著溫??度的升高,Ti2C02中原子鍵失去的剛性大于TbC2〇2。在0K下,單層Ti2C02和??Ti3C202的有效楊氏模量分別為565和482?GPa。溫度提高到1000?K后,Ti2C02??和Ti3C2〇2的楊氏模量分別降低到469?GPa和442?GPa。??mtm??圖1-5?(a)?Ti3C2TxMXene納米薄片SEM圖片;三維皺褶形態(tài)的(b)?SEM圖像??和TEM圖像;(d)再水化的Ti3C2TxMXene納米片[15]??511此等[15:1利用噴霧干燥法,在不借助任何模板的情況下,成功地將Ti3C2Tx??從二維扁平納米片轉(zhuǎn)變?yōu)槿S皺褶結(jié)構(gòu)。但樣品重新水化后,皺褶的納米片可以??重新變成二維納米片(圖1-5),說明變化是一個可逆的過程,MXene具有很好??的柔性。??6??
本文編號:3507169
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