惰性碳氫鍵（inert C-H bond）的活化是近年來化學領域發(fā)展最為迅速的熱門方向之一,從簡單的有機化合物出發(fā)通過惰性化學鍵活化,可以合成高附加值有機化合物,大大提高合成效率和原子經(jīng)濟性。但是,傳統(tǒng)的均相C-H鍵活化反應面臨著催化劑難以回收、需要復雜昂貴配體、反應條件嚴苛（無水無氧）、使用添加劑、依賴有毒易燃有機溶劑和重金屬殘留等問題。而非均相催化劑在這方面具有天然的優(yōu)勢,并為潛在的工業(yè)化應用提供參考。我們從綠色化學角度出發(fā),通過合成功能化的介孔金屬/氧化物催化劑,對金屬/氧化物周邊的配位環(huán)境以及表面化學性質(zhì)的進行調(diào)變,從而實現(xiàn)活化惰性（α-）C-H鍵的目的。本文研究了鈀（Pd/ODDMA-MP）催化水相中吲哚的C2選擇性芳基化反應以及二氧化鈰-碳（CeO₂-C）無堿體系下催化氧化苯甲醇為苯甲醛過程中α-C-H鍵的消除機理,得到了一些有趣的結(jié)果。（1）通過溶劑揮發(fā)誘導自組裝的方法合成了季銨鹽功能化的有機-無機雜化介孔聚合物材料,并使用離子交換法獲得了高分散鈀催化劑。季銨鹽的引入穩(wěn)定了鈀納米粒子,并使得催化劑更容易對反應液中有機底物進行富集。該催化劑對于水相中催... 

【文章來源】：上海師范大學上海市

【文章頁數(shù)】：93 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 前言
    1.1 C-H鍵活化概述
    1.2 雜環(huán)芳烴的C-H鍵活化直接芳基化反應研究進展
        1.2.1 均相催化反應
        1.2.2 非均相催化反應
    1.3 醇分子氧化過程中 α-C-H鍵的消除
    1.4 介孔金屬/金屬氧化物催化劑在催化領域的應用
    1.5 氧化鈰的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)
        1.5.1 氧化鈰的結(jié)構(gòu)
        1.5.2 氧化鈰的氧化還原性能
    1.6 選題依據(jù)和研究方案
        1.6.1 選題依據(jù)
        1.6.2 研究方案
第二章 高效可回收介孔固載的鈀催化劑應用于水相中吲哚的C2選擇性芳基化反應
    2.1 引言
    2.2 原料和試劑
    2.3 實驗部分
        2.3.1 低階酚醛樹脂（PF）的合成
        2.3.2 介孔固載的鈀催化劑Pd/n ODDMA-MP的合成
        2.3.3 對比催化劑的合成
        2.3.4 表征方法
        2.3.5 催化反應
    2.4 結(jié)果與討論
        2.4.1 介孔聚合物催化劑的合成
        2.4.2 介孔孔道中鈀納米粒子的分散度
        2.4.3 水相中N-甲基吲哚的C2芳基化反應
        2.4.4 催化劑的穩(wěn)定性和循環(huán)使用性
    2.5 結(jié)論
第三章 介孔CeO_2-C催化劑應用于苯甲醇無堿氧化的 α-C-H鍵活化
    3.1 引言
    3.2 原料與試劑
    3.3 實驗部分
        3.3.1 溶致液晶模板技術(shù)制備CeO_2-C催化劑
        3.3.2 有序介孔CeO_2-SiO_2催化劑的制備
        3.3.3 多晶納米CeO_2催化劑的制備
        3.3.4 CeO_2-C-RC和CeO_2-SiO_2-RS的制備
    3.4 表征方法
        3.4.1 二氧化碳程序升溫脫附表征（CO_2-TPD）
        3.4.2 氧氣程序升溫脫附表征（O_2-TPD）
        3.4.3 拉曼光譜表征（Raman Spectra）
    3.5 催化反應
    3.6 結(jié)果與討論
        3.6.1 不同鈰基催化劑的合成
        3.6.2 催化反應
        3.6.3 CeO_2催化劑的表面性質(zhì)及氧空穴
    3.7 本章小結(jié)
第四章 全文總結(jié)
參考文獻
附錄一 產(chǎn)物鑒定
附錄二 作者簡歷和論文發(fā)表情況
致謝



本文編號：3504851