近幾年來,光催化技術(shù)由于綠色、無污染、節(jié)能環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)而受到廣大研究者的青睞。然而,想要將光催化技術(shù)實(shí)現(xiàn)真正的工業(yè)化,目前仍然面臨著巨大的挑戰(zhàn)。其中,因光生載流子的復(fù)合而帶來的光催化效率低成為制約該技術(shù)發(fā)展的瓶頸問題。因此如何通過調(diào)控光生載流子來優(yōu)化光催化劑的催化效率是當(dāng)前催化科學(xué)研究中的熱點(diǎn)課題。本文通過調(diào)節(jié)催化劑的缺陷結(jié)構(gòu)、控制催化劑的尺寸和形貌、用不同的沉積方法調(diào)控催化劑的界面等手段來調(diào)控它們?cè)诠獯呋磻?yīng)中的光生電荷分離效果,并優(yōu)化催化性能,本論文采用了多種光催化反應(yīng)來評(píng)價(jià)性能的優(yōu)化,取得的主要結(jié)果如下:1.系統(tǒng)地研究了缺陷結(jié)構(gòu)對(duì)光沉積金屬納米顆粒的影響。通過合成具有不同缺陷的銳鈦礦二氧化鈦,并對(duì)它們進(jìn)行光沉積實(shí)驗(yàn),我們證明孤立的氧空位（Ov）可以作為電子陷阱,并促進(jìn)形成小的光沉積金屬納米顆粒,而Ov團(tuán)簇在光沉積過程中是電子-空穴的復(fù)合位點(diǎn),會(huì)形成較大的金屬納米顆粒。我們還發(fā)現(xiàn),通過在高溫下預(yù)處理TiO2可以控制缺陷的強(qiáng)度和結(jié)構(gòu),這為我們提供了合成具有最佳粒度分布和催化性能的光沉積金屬納米顆粒巨大的機(jī)會(huì)。我們的發(fā)現(xiàn)大大拓寬和加深了對(duì)缺陷在光生電荷分離中作用的理解,也闡明了高效活性結(jié)... 

【文章來源】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：85 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．１半導(dǎo)體光催化反應(yīng)過程中光生電子和空穴活動(dòng)示意圖

?第一章緒論???應(yīng)用的化合物。從催化活性上來看，金屬基光催化劑往往展現(xiàn)出較好的反應(yīng)活性，??但是它們的價(jià)格昂貴，且可擴(kuò)展性和穩(wěn)定性能仍然難以捉摸。??１．２．１半導(dǎo)體光催化劑Ｔｉ〇２??Ｔｉ０２是目前使用最廣泛的“黃金”光催化劑，因?yàn)樗鼉r(jià)格低廉、清潔無毒、??綠色環(huán)保，己廣泛應(yīng)用于非均相光催化中［４６－４９］。近２０多年來，丁丨０２異質(zhì)光催??化發(fā)展非常迅速，經(jīng)歷了與發(fā)展有關(guān)的各種能源問題和環(huán)境問題，例如光解水以??及低濃度的空氣中的污染物分解等［５０］。圖１．２列舉了?Ｔｉ〇２光催化的主要應(yīng)用。??Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ??ＯＭｄｏｒａｍｇ?Ｒ＊ｍ〇ｖ？ｌ?ｃｌ?ｈａｚａｒｄｏｕｓ??ＲｗｉＫ＾ａｌｏｆａｉｒｐｏｔｔｕＵｎｉｓ?Ｏｔｔｉｎｈｃ＼ｔｏｎ??ＨＳ３３ＳＥＥＳＺＳＳ３３Ｉ?ＨＨｄＨＢＨ??？卿??ＦｈｉｏｒＭＣｔｎｉｋｇＭ??Ｉｍｓｓｍｍ??Ｐ＿ｎｇＴ－?Ｔｉ０２＋Ｌｉｇｈｔ??Ｇｍ？／Ｔｅｎｌ?＊?＾?ＷａＢｐａｐ？??ｍｉｍＳＨＨ?（？?ＨＫＳＳＳ２Ｉ３ＨＩ??Ｔｕｎｒｗｉ?ｌｉｇｈｔｉｎｇ?－Ｏｘｋｉ丨ｔｋ＞〇ＯＭ＊ｄＭＣｔＫ＞ｎ?Ｆ?Ｒｅｍｏｖａｌ?ｏｆ?ｒ＊Ｍ？ｕａｉｐＭｂｃ＜（？＊ｓ??Ｓｏｕｎｄ?ｎｕｔａｔｉｏｎｖｍ？?？?ＳｕｐｅｒｈｙｄｒｏｐｈｌｌｔｃＪｔｙ?０＊ｏｄｏｎｚａｔｉｏｎ??Ｒｅｍｏｖａｌ?ｏｆ?ＮＯｘ?Ｈｙｄｒｏｐｏｎｖ?ｃｕｉｂｖ＊??＾〇３１ＳＳＳ？３ｌｌｉ?ＨＢＺＳＥＺｕＳｕＳＨ??Ｓｏｌａｒ?ｅ＊＞?Ｈｙｄｒｏｇｅｎ?Ｍｌｕｔｉｏｎ??Ｅｎｅｒｇｙ??圖１．２?Ｔｉ０２光催化主要應(yīng)用［５２］。??Ｔｉ０２的基本特性

?第一章緒論???一般而言，ＴｉＣｈ的導(dǎo)帶（ＣＢ）由Ｔｉ３ｄ組成，價(jià)帶（ＶＢ）由０?２ｐ組成，主要位??于其帶邊緣�；瘜W(xué)計(jì)量的Ｔｉ０２由于具有較寬的禁帶寬度，是一種良好的電絕緣??體［６２］。但是，Ｔｉ０２的所有晶體材料中都存在點(diǎn)缺陷，包括氧空位（Ｏｖｓ），間隙鈦??離子（Ｔｉ３＋）和取代離子。空位和間隙離子是晶體材料的固有缺陷，會(huì)顯著影響材??料的催化性能、質(zhì)量傳輸和導(dǎo)電性。點(diǎn)缺陷在Ｔｉ０２的帶隙中引入了新的電子態(tài)??（圖１．３），稱為缺陷態(tài)。帶隙中缺陷態(tài)的位置受Ｔｉ０２的相和表面結(jié)構(gòu)影響。例??如，Ｒ－Ｔｉ〇２（１１０）的缺陷態(tài)位于ＣＢ邊緣下方約０．８－１．０ｅＶ［６３］。而Ａ－Ｔｉ〇２（１０１）的??缺陷態(tài)位于ＣＢ邊緣下方約０．４－１．１?ｅＶ［６４］。??Ｖａｃｕｕｍ??ＣＢ???Ｅｐ??Ｄｅｆｅｃｔ?ｓｔａｔｅｓ??Ｂａｎｄｇａｐ??ＶＢ??Ｔｉ０２??圖１．３?Ｔｉ０２的電子結(jié)構(gòu)示意圖［５１］。??（３）能帶彎曲??根據(jù)光發(fā)射研宄，在化學(xué)計(jì)量無缺陷的Ｔｉ０２表面（如，Ｒ－ＴｉＯ２（１１０）和??Ｒ－Ｔｉ〇２（１００））上未觀察到能帶彎曲［６５］。實(shí)際上，由于表相或體相中的點(diǎn)缺陷，??ＴｉＣｈ是一種ｎ型半導(dǎo)體。通常，通過在制備過程中去除表面晶格上的氧原子，??ＴｉＣｈ表面上的缺陷以Ｏｖｓ的形式存在，從而在表面上留下未配對(duì)的電子（在Ｔｉ?３ｄ??軌道中）［６６］。這是帶隙中缺陷的主要來源之一。Ｄｉｅｂｏｌｄ［６７］認(rèn)為，由Ｏｖｓ貢獻(xiàn)??的過量電子（充當(dāng)供體）將積聚在表面下，導(dǎo)致向下的能帶彎曲，如圖１．４所示。??在實(shí)際情況下，當(dāng)富電子的Ｔｉ０２表面吸附不同類型的吸附物時(shí)，會(huì)在表面和吸??附物

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]金納米粒子的尺寸以及金-二氧化鈦相互作用對(duì)表面等離激元光催化產(chǎn)氧的影響（英文）[J]. 王升揚(yáng),曾斌,李燦.  催化學(xué)報(bào). 2018(07)
[2]Layered Fe（Ⅲ） doped TiO2 thin-film electrodes for the photoelectrocatalytic oxidation of glucose and potassium hydrogen phthalate[J]. YU Hua 1 , WANG Jing 2,3 , ZHANG ShanQing 1* , LI XinJun 2 & ZHAO HuiJun 1 1 Environmental Futures Centre and Griffith School of Environment, Gold Coast Campus, Griffith University, QLD 4222, Australia; 2 Guangzhou Institute of Energy Conversion, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China; 3 Graduate University of the Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China.  Chinese Science Bulletin. 2011(23)



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