木質(zhì)素催化加氫制備高值化學(xué)品
發(fā)布時(shí)間:2021-10-26 23:17
隨著全球經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展,能源短缺問(wèn)題日益突出。木質(zhì)素作為一種單酚類(lèi)高附加值精細(xì)化學(xué)品和可再生高品位燃料的潛在來(lái)源,現(xiàn)在的主要利用途徑是作為廉價(jià)燃料被直接燒掉,造成嚴(yán)重的資源浪費(fèi)和環(huán)境污染。本論文針對(duì)木質(zhì)素的轉(zhuǎn)化利用,尋求有效的催化體系應(yīng)用于木質(zhì)素催化加氫解聚工藝?疾炝朔磻(yīng)時(shí)間、初始?xì)鋲、金屬?fù)載量及酸性的協(xié)同作用對(duì)木質(zhì)素催化加氫解聚產(chǎn)物分布的影響。并且,在最佳工藝條件下探討了不同方法制備的催化劑中金屬Ru尺寸對(duì)加氫解聚的影響,以及溶劑介質(zhì)對(duì)深度加氫的可能影響。通過(guò)XRD、NH3-TPD和TEM等手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征,并利用GC-MS對(duì)木質(zhì)素催化加氫產(chǎn)物進(jìn)行定性及定量分析得到的主要結(jié)論如下:(1)用浸漬法制得一系列不同Ru負(fù)載量的Ru/γ-Al2O3催化劑,具有較小的晶粒尺寸、較大的活性金屬分散度與較強(qiáng)的酸性等優(yōu)點(diǎn)。Ru/γ-Al2O3催化木質(zhì)素?cái)嗔薛?O-4等連接鍵產(chǎn)生單酚類(lèi)化合物。在間歇攪拌反應(yīng)釜中木質(zhì)素催化加氫的優(yōu)化條件為:氫氣初始?jí)毫?.0MPa,反應(yīng)溫度為250℃...
【文章來(lái)源】:武漢工程大學(xué)湖北省
【文章頁(yè)數(shù)】:104 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 文獻(xiàn)綜述
1.1 木質(zhì)素的概述
1.2 木質(zhì)素轉(zhuǎn)化利用方法
1.3 固體酸催化劑簡(jiǎn)介
1.3.1 分子篩和Al_2O_3
1.3.2 固體超強(qiáng)酸
1.4 木質(zhì)素解聚的影響因素
1.4.1 反應(yīng)時(shí)間及溫度
1.4.2 原始?xì)鋲?br> 1.4.3 溶劑
1.5 木質(zhì)素催化氫解研究中存在的問(wèn)題
1.6 課題的選擇
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 主要化學(xué)試劑
2.2 儀器和設(shè)備
2.3 催化劑的表征
2.3.1 X射線衍射(XRD)分析
2.3.2 NH_3-TPD測(cè)試分析
2.3.3 高分辨透射電子顯微鏡(HRTEM)分析
2.3.4 H_2-TPR程序升溫還原測(cè)試
2.4 催化劑活性評(píng)價(jià)
第三章 Ru/γ-Al_2O_3 和分子篩協(xié)同催化
3.1 Ru金屬催化劑的制備
3.1.1 載體的制備
3.1.2 催化劑的制備
3.2 實(shí)驗(yàn)裝置與方法
3.3 表征結(jié)果討論
3.3.1 催化劑的TEM分析
3.3.2 催化劑的H_2-TPR分析
3.3.3 催化劑的NH_3-TPD分析
3.3.4 催化劑XRD分析
3.3.5 GC-MS譜圖分析
3.4 反應(yīng)條件對(duì)產(chǎn)物分布的影響
3.4.1 反應(yīng)時(shí)間的影響
3.4.2 反應(yīng)初始?xì)鋲旱挠绊?br> 3.4.3 負(fù)載量的改變對(duì)催化劑性能的影響
3.5 分子篩的協(xié)同作用
3.6 本章小結(jié)
第四章 Ru/WO_3-ZrO_2 和分子篩協(xié)同催化
4.1 Ru金屬催化劑的制備
4.1.1 載體的制備
a)ZrO_2 的制備
b)WO_3-ZrO_2 的制備
4.1.2 催化劑的制備
4.2 實(shí)驗(yàn)裝置與方法
4.3 表征結(jié)果討論
4.3.1 催化劑的TEM分析
4.3.2 催化劑的H_2-TPR分析
4.3.3 催化劑的NH_3-TPD分析
4.3.4 催化劑XRD分析
4.3.5 GC-MS譜圖分析
4.4 反應(yīng)條件對(duì)產(chǎn)物分布的影響
4.4.1 反應(yīng)時(shí)間的影響
4.4.2 反應(yīng)初始?xì)鋲旱挠绊?br> 4.4.3 負(fù)載量的改變對(duì)催化劑性能的影響
4.5 分子篩的協(xié)同作用
4.6 本章小結(jié)
第五章 制備方法對(duì)負(fù)載型Ru催化劑及不同反應(yīng)介質(zhì)對(duì)反應(yīng)的影響
5.1 Ru金屬催化劑的制備
5.1.1 載體的制備
5.1.2 催化劑的制備
5.1.2.1 過(guò)量浸漬法
5.1.2.2 乙二醇還原法
5.1.2.3 硼氫化鈉還原法
5.2 實(shí)驗(yàn)裝置與方法
5.3 表征結(jié)果討論
5.3.1 催化劑的TEM分析
5.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
5.4.1 不同制備方法對(duì)木質(zhì)素解聚的影響
5.4.1.1 不同制備方法制得Ru/γ-Al_2O_3
5.4.1.2 不同制備方法制得Ru/WO_3-ZrO_2
5.4.2 不同溶劑對(duì)木質(zhì)素解聚的影響
5.5 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論
6.1 結(jié)論
6.2 對(duì)后續(xù)工作的建議
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士期間已發(fā)表的論文
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]分子篩催化劑組成對(duì)烴類(lèi)轉(zhuǎn)化的催化作用[J]. 梅俊俊,彭欣欣,朱斌,林民. 廣東化工. 2017(08)
[2]木質(zhì)素催化解聚的研究進(jìn)展[J]. 舒日洋,徐瑩,張琦,馬隆龍,王鐵軍. 化工學(xué)報(bào). 2016(11)
[3]多級(jí)孔WO3/ZrO2固體酸催化劑的制備與表征[J]. 陳崇城,陳航榕,俞建長(zhǎng),葉爭(zhēng)青,施劍林. 催化學(xué)報(bào). 2011(04)
[4]生物質(zhì)燃燒技術(shù)現(xiàn)狀與展望[J]. 陳漢平,李斌,楊海平,王賢華,張世紅. 工業(yè)鍋爐. 2009(05)
[5]固體酸催化劑的分類(lèi)以及研究近況[J]. 劉慶輝,詹宏昌,湯敏擘. 廣州化工. 2008(02)
[6]SO42-/MxOy型固體超強(qiáng)酸催化劑的研究進(jìn)展[J]. 宋華,楊東明,李鋒,劉全夫,徐騫. 化工進(jìn)展. 2007(02)
[7]生物質(zhì)直接燃燒技術(shù)的發(fā)展研究[J]. 張明,袁益超,劉聿拯. 能源研究與信息. 2005(01)
[8]Al2O3/WO3/ZrO2固體強(qiáng)酸催化劑對(duì)正丁烷異構(gòu)化的催化性能[J]. 陳曉蓉,陳長(zhǎng)林,徐南平,牟中原. 催化學(xué)報(bào). 2003(12)
[9]固體酸代替液體酸催化劑的環(huán)境友好新工藝[J]. 毛東森,盧冠忠,陳慶齡,盧文奎. 石油化工. 2001(02)
[10]WO3/ZrO2和MoO3/ZrO2固體超強(qiáng)酸體系研究[J]. 高滋,陳建民,姚宇寧,華偉明,繆長(zhǎng)喜. 高等學(xué);瘜W(xué)學(xué)報(bào). 1995(01)
碩士論文
[1]木質(zhì)素加氫液化溶劑效應(yīng)研究[D]. 梁國(guó)治.安徽理工大學(xué) 2007
本文編號(hào):3460388
【文章來(lái)源】:武漢工程大學(xué)湖北省
【文章頁(yè)數(shù)】:104 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 文獻(xiàn)綜述
1.1 木質(zhì)素的概述
1.2 木質(zhì)素轉(zhuǎn)化利用方法
1.3 固體酸催化劑簡(jiǎn)介
1.3.1 分子篩和Al_2O_3
1.3.2 固體超強(qiáng)酸
1.4 木質(zhì)素解聚的影響因素
1.4.1 反應(yīng)時(shí)間及溫度
1.4.2 原始?xì)鋲?br> 1.4.3 溶劑
1.5 木質(zhì)素催化氫解研究中存在的問(wèn)題
1.6 課題的選擇
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 主要化學(xué)試劑
2.2 儀器和設(shè)備
2.3 催化劑的表征
2.3.1 X射線衍射(XRD)分析
2.3.2 NH_3-TPD測(cè)試分析
2.3.3 高分辨透射電子顯微鏡(HRTEM)分析
2.3.4 H_2-TPR程序升溫還原測(cè)試
2.4 催化劑活性評(píng)價(jià)
第三章 Ru/γ-Al_2O_3 和分子篩協(xié)同催化
3.1 Ru金屬催化劑的制備
3.1.1 載體的制備
3.1.2 催化劑的制備
3.2 實(shí)驗(yàn)裝置與方法
3.3 表征結(jié)果討論
3.3.1 催化劑的TEM分析
3.3.2 催化劑的H_2-TPR分析
3.3.3 催化劑的NH_3-TPD分析
3.3.4 催化劑XRD分析
3.3.5 GC-MS譜圖分析
3.4 反應(yīng)條件對(duì)產(chǎn)物分布的影響
3.4.1 反應(yīng)時(shí)間的影響
3.4.2 反應(yīng)初始?xì)鋲旱挠绊?br> 3.4.3 負(fù)載量的改變對(duì)催化劑性能的影響
3.5 分子篩的協(xié)同作用
3.6 本章小結(jié)
第四章 Ru/WO_3-ZrO_2 和分子篩協(xié)同催化
4.1 Ru金屬催化劑的制備
4.1.1 載體的制備
a)ZrO_2 的制備
b)WO_3-ZrO_2 的制備
4.1.2 催化劑的制備
4.2 實(shí)驗(yàn)裝置與方法
4.3 表征結(jié)果討論
4.3.1 催化劑的TEM分析
4.3.2 催化劑的H_2-TPR分析
4.3.3 催化劑的NH_3-TPD分析
4.3.4 催化劑XRD分析
4.3.5 GC-MS譜圖分析
4.4 反應(yīng)條件對(duì)產(chǎn)物分布的影響
4.4.1 反應(yīng)時(shí)間的影響
4.4.2 反應(yīng)初始?xì)鋲旱挠绊?br> 4.4.3 負(fù)載量的改變對(duì)催化劑性能的影響
4.5 分子篩的協(xié)同作用
4.6 本章小結(jié)
第五章 制備方法對(duì)負(fù)載型Ru催化劑及不同反應(yīng)介質(zhì)對(duì)反應(yīng)的影響
5.1 Ru金屬催化劑的制備
5.1.1 載體的制備
5.1.2 催化劑的制備
5.1.2.1 過(guò)量浸漬法
5.1.2.2 乙二醇還原法
5.1.2.3 硼氫化鈉還原法
5.2 實(shí)驗(yàn)裝置與方法
5.3 表征結(jié)果討論
5.3.1 催化劑的TEM分析
5.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
5.4.1 不同制備方法對(duì)木質(zhì)素解聚的影響
5.4.1.1 不同制備方法制得Ru/γ-Al_2O_3
5.4.1.2 不同制備方法制得Ru/WO_3-ZrO_2
5.4.2 不同溶劑對(duì)木質(zhì)素解聚的影響
5.5 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論
6.1 結(jié)論
6.2 對(duì)后續(xù)工作的建議
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士期間已發(fā)表的論文
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]分子篩催化劑組成對(duì)烴類(lèi)轉(zhuǎn)化的催化作用[J]. 梅俊俊,彭欣欣,朱斌,林民. 廣東化工. 2017(08)
[2]木質(zhì)素催化解聚的研究進(jìn)展[J]. 舒日洋,徐瑩,張琦,馬隆龍,王鐵軍. 化工學(xué)報(bào). 2016(11)
[3]多級(jí)孔WO3/ZrO2固體酸催化劑的制備與表征[J]. 陳崇城,陳航榕,俞建長(zhǎng),葉爭(zhēng)青,施劍林. 催化學(xué)報(bào). 2011(04)
[4]生物質(zhì)燃燒技術(shù)現(xiàn)狀與展望[J]. 陳漢平,李斌,楊海平,王賢華,張世紅. 工業(yè)鍋爐. 2009(05)
[5]固體酸催化劑的分類(lèi)以及研究近況[J]. 劉慶輝,詹宏昌,湯敏擘. 廣州化工. 2008(02)
[6]SO42-/MxOy型固體超強(qiáng)酸催化劑的研究進(jìn)展[J]. 宋華,楊東明,李鋒,劉全夫,徐騫. 化工進(jìn)展. 2007(02)
[7]生物質(zhì)直接燃燒技術(shù)的發(fā)展研究[J]. 張明,袁益超,劉聿拯. 能源研究與信息. 2005(01)
[8]Al2O3/WO3/ZrO2固體強(qiáng)酸催化劑對(duì)正丁烷異構(gòu)化的催化性能[J]. 陳曉蓉,陳長(zhǎng)林,徐南平,牟中原. 催化學(xué)報(bào). 2003(12)
[9]固體酸代替液體酸催化劑的環(huán)境友好新工藝[J]. 毛東森,盧冠忠,陳慶齡,盧文奎. 石油化工. 2001(02)
[10]WO3/ZrO2和MoO3/ZrO2固體超強(qiáng)酸體系研究[J]. 高滋,陳建民,姚宇寧,華偉明,繆長(zhǎng)喜. 高等學(xué);瘜W(xué)學(xué)報(bào). 1995(01)
碩士論文
[1]木質(zhì)素加氫液化溶劑效應(yīng)研究[D]. 梁國(guó)治.安徽理工大學(xué) 2007
本文編號(hào):3460388
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