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SAPO-34/CZA復(fù)合催化劑制備及對(duì)CO 2 加氫制低碳烯烴催化性能研究

發(fā)布時(shí)間:2021-10-24 15:38
  CO2加氫制低碳烯烴工藝因具有環(huán)保、節(jié)能、經(jīng)濟(jì)等多重意義而備受關(guān)注,不僅有利于溫室氣體CO2資源化利用,還有助于減緩低碳烯烴生產(chǎn)對(duì)石油資源的依賴(lài)。由于該反應(yīng)沿用費(fèi)托合成反應(yīng)路徑,存在反應(yīng)條件相對(duì)苛刻、反應(yīng)熱不易轉(zhuǎn)移及產(chǎn)物選擇性提高受限等不足,研究者提出了有別于費(fèi)托合成反應(yīng)路徑的CO2加氫制甲醇、甲醇催化裂化制低碳烯烴的反應(yīng)路徑。本論文從新型結(jié)構(gòu)催化劑設(shè)計(jì)出發(fā),利用共沉淀包覆法制備具有包覆型結(jié)構(gòu)的復(fù)合催化劑,并對(duì)比分析其它方法制備的復(fù)合催化劑的結(jié)構(gòu)性質(zhì)與催化性能,同時(shí)開(kāi)展了包覆相CZA催化劑制備條件優(yōu)化,制備條件和工藝參數(shù)對(duì)共沉淀包覆法制備的復(fù)合催化劑結(jié)構(gòu)性質(zhì)與催化性能的研究工作。首先采用共沉淀法制備CZA催化劑,考察包覆相CZA的制備影響因素。借助XRD、SEM、BET和CO2-TPD等表征手段對(duì)合成產(chǎn)物晶相組成、微觀(guān)形貌、孔結(jié)構(gòu)和表面堿性質(zhì)進(jìn)行了分析表征。結(jié)果表明,Cu/Zn摩爾比、鋁的含量及加入方式、體系沉淀pH值、焙燒溫度等因素對(duì)合成產(chǎn)物結(jié)構(gòu)性質(zhì)具有較大的影響;取Cu/Zn摩爾比為2.0、鋁摩... 

【文章來(lái)源】:貴州大學(xué)貴州省 211工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】:92 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

SAPO-34/CZA復(fù)合催化劑制備及對(duì)CO 2 加氫制低碳烯烴催化性能研究


004-2015年我國(guó)乙烯產(chǎn)量走勢(shì)圖

對(duì)比圖,丙烯,產(chǎn)能,產(chǎn)量


圖 1-1 2004-2015 年我國(guó)乙烯產(chǎn)量走勢(shì)圖Fig.1-1 China's ethylene production trend in 2004-2015烯是僅次于乙烯的一種重要有機(jī)石油化工基本原料,主要用來(lái)生酚、丙酮、丁醇、辛醇、丙烯腈、環(huán)氧丙烷、丙烯酸以及異丙醇等包括烷基化油、催化疊合和二聚,高辛烷值汽油調(diào)合料等。2011 產(chǎn)能力約在 1600 萬(wàn)噸/年,產(chǎn)量不足 1400 萬(wàn)噸,進(jìn)口量 175.52 萬(wàn).15 萬(wàn)噸,自給率不足 7 成,提高自給率仍為我國(guó)發(fā)展丙烯行業(yè)的 1-2 為 2013-2016 年國(guó)內(nèi)丙烯產(chǎn)能產(chǎn)量對(duì)比圖,2016 年丙烯產(chǎn)能繼續(xù)達(dá) 3249 萬(wàn)噸左右,產(chǎn)量在 2497 萬(wàn)噸左右,2017 年,國(guó)內(nèi)丙烯產(chǎn)續(xù)增長(zhǎng),預(yù)計(jì) 2017 年丙烯總產(chǎn)能將達(dá)到 3400 萬(wàn)噸,產(chǎn)量也將達(dá)整體來(lái)看,2017 年丙烯市場(chǎng)仍將繼續(xù)在復(fù)蘇之路上努力前進(jìn)。

示意圖,多電子,波函數(shù),示意圖


2分子使其加氫生成低碳烯烴是實(shí)現(xiàn) CO2加氫制低碳烯烴的關(guān)鍵,即催化劑的開(kāi)發(fā)制備是反應(yīng)的重中之重。.4 CO2分子的結(jié)構(gòu)性質(zhì)與活化4.1 CO2的結(jié)構(gòu)性質(zhì)CO2的結(jié)構(gòu)是由兩個(gè)氧原子和一個(gè)碳原子通過(guò)共價(jià)鍵連接而成,分子中子采用 sp 雜化軌道形成 σ 鍵,與兩個(gè)氧原子生成三中心四電子的大 П 鍵鍵長(zhǎng)為 1.16 ,呈典型的直線(xiàn)型對(duì)稱(chēng)三原子分子結(jié)構(gòu)[25]。由圖 1-3 所示,子中有16個(gè)價(jià)電子,其基態(tài)電子構(gòu)型為:(1σg)2(1σu)2(2σg)2(2σu)2(1πu)42πu)0,其中:(1σg)2(1σu)2(1πu)4為成鍵軌道,(2σg)2(2σu)2(1πg(shù))4為非道[26]。

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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博士論文
[1]二氧化碳資源化為環(huán)狀碳酸酯的新型碳基催化劑研究[D]. 蘭東輝.湖南大學(xué) 2016
[2]溫室氣體CO2加氫合成甲醇CuO-ZnO/TiO2催化劑的制備與性能研究[D]. 趙云鵬.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2013

碩士論文
[1]二氧化碳加氫一步合成二甲醚催化劑的制備與活性研究[D]. 嚴(yán)世沖.湘潭大學(xué) 2015
[2]超臨界二氧化碳合成水楊酸的研究[D]. 張楠.河北科技大學(xué) 2013
[3]合金效應(yīng)調(diào)控CO2在過(guò)渡族金屬表面吸附的第一性原理研究[D]. 聶新闖.鄭州大學(xué) 2011



本文編號(hào):3455533

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